云南松正交膠合木膠合工藝探索?

張 龍 彭 思 王建和 衛佩行 黃素涌

（1.西南林業大學材料科學與工程學院，昆明 650224；2.寧波中加低碳新技術研究院有限公司，寧海 315600；3.江蘇農林職業技術學院彩葉林木育種與培育國家長期科研基地，句容 212400）

近年來，正交膠合木（Cross-laminated Timber，CLT） 的使用使得中高層木結構建筑成為可能。國外科學家對CLT的系統化研究起步較早，用于CLT制造的原材料主要為云杉-松木-冷杉（Spruce-Pine-Fir，SPF）、花旗松和落葉松等樹種[1-4]。而國內對于CLT的研究無論是材料還是應用皆處于起步階段，利用國內樹種實現CLT的國產化，提高國產樹種的附加值具有重要的現實意義。目前針對CLT材料的研究還僅限于楊木、桉木、杉木和國產日本落葉松等少數速生人工林樹種[5-10]，尚未見云南松制備CLT的相關報道。

云南松（Pinus yunnanensis）是我國西南地區人工造林優選樹種[11-12]，與其相關的研究主要集中在多樣性、選優、育苗、防蟲害、森林資源動態以及管理等資源保護方面，對其利用也僅限于膠合板的制造和藥用資源的開發利用等[12-17]。CLT制備技術為云南松的增值利用提供了新的可能。

云南松硬度較軟（2.72～3.75 MPa），易于加工，且其差異干縮中等（1.7～2.0），氣干密度中等（581 ～635 kg/m3），彈性模量為10 970～14 730 MPa，抗彎強度為92～128 MPa，為云南省主要的膠合板用材樹種[16-21]。據相關報道，云南松膠合板的膠合強度能達到1.37～2.72 MPa，符合國家標準GB/T 9846—2015第Ⅱ類膠合板的質量要求[16-17]，云南松及其膠合制品性能較好，具有制備CLT的潛力。

木材在膠接時，木材的種類以及表面結構、形態和化學成分等對膠合質量有影響[22-25]。然而木材的種類、膠黏劑種類和施膠量以及壓力對膠合木的膠合質量有很大影響[25-30]。筆者采用不同的膠黏劑、施膠量以及壓力制備云南松CLT，以膠層剪切強度、木破率、剝離率評價云南松CLT膠層剪切性能和膠層耐久性能[31]，研究云南松用于CLT制造的可行性，為后續中試和批量生產提供基礎技術數據。

1 材料與方法

1.1 材料

云南松CLT所用鋸材購自云南昆明西南木材市場，鋸材等級為目測分等Ic級，尺寸規格為700 mm× 140 mm×35 mm，平均含水率為10.3%，平均氣干密度為564.7 kg/m3。所用聚氨酯膠黏劑分別為國產EPI、國產PUR和進口PUR，三種膠黏劑的使用說明見表1。

表1 膠黏劑特性Tab.1 Adhesives properties

1.2 試驗設備

試驗采用的主要設備如表2 所示。

表2 試驗設備Tab.2 Experimental facilities

1.3 試樣制備

首先，通過兩層正交結構的云南松膠合木試驗，初步探索膠黏劑對云南松膠合木膠合性能的影響以及云南松用于膠合木制造的可行性。根據CLT生產要求和膠黏劑使用說明，云南松膠合木試樣制備工藝參數為：采用國產EPI、國產PUR和進口PUR膠黏劑，對應每種膠黏劑，施膠量和壓力分別為180 g/m2和1.2 MPa。然后，根據云南松膠合木試驗結果，進一步探索何種膠黏劑適用于三層結構云南松CLT的制造。最后，采用不同壓力和施膠量制造三層結構云南松CLT，探索用于云南松CLT制造的較優工藝參數。三層結構云南松CLT的制造工藝參數見3。

表3 云南松CLT試驗工藝參數Tab.3 Pressing parameters of Pinus yunnanensis CLT

試樣制備時，采用手工涂膠、正交組坯方式，組坯時間為10 min，壓制時間為90 min。兩層云南松膠合木制備1 塊試樣，三層云南松CLT制備2 塊試樣。依據北美ANSI/APA PRG 320-2019 標準[31]，制備的膠合木試樣幅面尺寸為700 mm×700 mm，每塊試樣取3 個浸漬試件和3 個剪切試件。浸漬試件尺寸為80 mm×80 mm× 100 mm；在浸漬試件基礎上，剪切試件加工成樓梯狀，樓梯進深為6 mm。

1.4 測試方法

1.4.1 鋸材物理力學性能測試

依據GB/T 28993—2012《結構用鋸材力學性能測試方法》，對56 個759 mm(長)×90 mm(寬)×33 mm(厚)的云南松試件進行含水率、密度、抗彎彈性模量以及抗彎強度的測試，以確定云南松是否達到CLT原材料的要求。

1.4.2 膠合性能測試

依據北美ANSI/APA PRG 320-2019 標準對試件膠層進行剪切性能和耐久性能測試。耐久性能測試采用真空-加壓-高溫試驗法。每個工藝條件和測試條件下，測試值取平均值。

2 結果與討論

2.1 鋸材物理力學性能

經測試，云南松鋸材含水率為10.9%～13.8%，密度為453.8～743.0 kg/m3，彈性模量為8 596～21 944 MPa，抗彎強度為42.2～118.7 MPa。根據北美ANSI/APA PRG 320-2019標準要求，云南松鋸材的含水率和密度達到CLT膠合的條件。云南松的抗彎彈性模量和抗彎強度等級達到ANSI/APA PRG 320-2019標準E3等級以上，可用于制作強度等級較高的CLT。

2.2 膠黏劑對云南松膠合木的影響

2.2.1 兩層云南松膠合木

三種膠黏劑制造的云南松膠合木膠層剪切性能如圖1 所示，由進口PUR制造的云南松膠合木膠層剪切性能較差，這是因為進口PUR固化速度較慢，膠黏劑滲入到木材表層較多，因此膠層剪切強度較差。而由國產EPI制造的云南松膠合木膠層剪切性能較好，這是因為國產EPI是水性異氰酸酯膠黏劑，分子量較低，易于浸潤木材，與木材表面形成了良好的膠接。

圖1 三種膠黏劑制造的云南松膠合木膠層剪切性能Fig.1 The shear properties of the adhesive layer of Pinus yunnanensis glulam manufactured by three adhesives

圖1 結果顯示，國產EPI、國產PUR和進口PUR三種膠黏劑制造的云南松膠合木膠層剪切強度和木坡率分別為3.78、3.04、2.05 MPa和96.67%、63.33%、15.00%，云南松膠合木膠層剪切強度與南方松CLT的測試結果（2.86～4.38 MPa）相近[32-33]。僅國產EPI制造的云南松膠合木木破率超過80%，而其余的木破率卻未達到北美ANSI/APA PRG 320-2019 標準要求。從膠層剪切性能看，宜采用國產EPI制造云南松膠合木。

對三種膠黏劑制造的云南松膠合木膠層剪切強度和木破率結果進行單因素方差分析，結果如表4 所示，不同膠黏劑對云南松膠合木膠層剪切強度影響顯著（P＜0.05），對木破率影響極其顯著（P＜0.01）。

表4 云南松膠合木剪切強度和木破率單因素方差分析結果Tab.4 One-way variance analysis results of the shear strength and percentage wood failure of Pinus yunnanensis glulam

如表5 所示，不同膠黏劑制造的云南松膠合木膠層耐久性各異。在三種膠黏劑中，國產EPI和國產PUR表現出良好的膠層耐久性，兩者剝離率均為0%。而進口PUR為發泡型膠黏劑，在固化過程中，會產生大量二氧化碳，形成膠層含有大量氣泡，其膠層易受水侵蝕、溶解，膠層耐久性較差。國產EPI、國產PUR制造的云南松膠合木膠層剝離率均低于10%，達到北美ANSI/APA PRG 320-2019 標準要求，而進口PUR制造的云南松膠合木膠層剝離率為33.42%，未達到標準要求，膠層耐久性不合格。從膠層耐久性考慮，國產EPI和國產PUR可用于云南松膠合木制造。

表5 云南松膠合木浸漬試驗結果Tab.5 The delamination results of Pinus yunnanensis glulam

對三種不同膠黏劑制造的云南松膠合木膠層剝離率結果進行單因素方差分析，結果如表6 所示。膠黏劑對云南松膠合木膠層剝離率影響顯著（P＜0.05）。

表6 剝離率單因素方差分析結果Tab.6 One-way variance analysis results of the rate of delamination

兩層云南松膠合木試驗結果綜合表明：1）云南松膠合木膠層剪切強度為2.05～3.78 MPa，木破率和剝離率能達到北美ANSI/APA PRG 320-2019 標準要求，云南松可用于膠合木制造。2）不同膠黏劑對云南松膠合木膠合性能影響顯著（P＜0.05）。3）國產膠黏劑制造的云南松膠合木膠合性能優于進口PUR制造的，宜采用國產膠黏劑制造云南松膠合木。

2.2.2 三層云南松CLT

三層云南松CLT試驗結果如表7 所示，云南CLT與南方松CLT的膠層剪切性能[32-33]相近，甚至某些條件下，云南松CLT顯示出較好的膠層剪切性能。除用國產PUR制造的云南松CLT膠層木破率為58.75%，國產EPI制造的云南松CLT膠層木破率均超過80%，達到北美ANSI/APA PRG 320-2019 標準要求。云南松CLT膠層剝離率均在10%以下，符合北美ANSI/APA PRG 320-2019 標準要求。Hindman等[33]研究指出，南方松CLT膠層剝離率達到17.2%，與南方松CLT相比，用國產膠黏劑制造的云南松CLT顯示出較好的膠層耐久性。

表7 云南松CLT的膠合質量Tab.7 The bonding quality of Pinus yunnanensis CLT

表7P1-P2 試驗結果顯示，國產EPI制造的云南松CLT顯示出較好的膠層剪切性能。用國產EPI制造的云南松CLT膠層剪切強度比用國產PUR制造的高出19.14%，木破率高出51.78%。三層云南松CLT與兩層云南松膠合木試驗結果相似，僅國產EPI制造的云南松膠合木木破率達到北美ANSI/APA PRG 320-2019 標準要求；然而，用國產PUR制造的云南松CLT卻顯示出較好的膠層耐久性?？偟膩砜?，宜采用國產EPI制造云南松CLT。

分析研究三種不同膠黏劑對云南松膠合木的影響，結果表明：1）采用不同膠黏劑制造的云南松膠合木，膠合質量各有差異，且不同膠黏劑對云南松膠合木膠合性能影響顯著（P＜0.05）。2）云南松膠合木的膠合強度與南方松CLT的膠合強度相近，木破率和剝離率均達到北美標準ANSI/APA PRG 320-2019 要求，云南松可用于CLT的制造。3）采用國產EPI制造的云南松膠合木膠合性能優于用國產PUR和進口PUR制造的膠合木，因此選用國產EPI制造云南松CLT為宜。

2.3 施膠量對云南松CLT的影響

如圖2 所示，隨著施膠量的增加，云南松CLT膠層剪切強度和木破率也在增加，施膠量從180 g/m2增至200、220 g/m2，剪切強度和木破率分別提高了9.73%、34.65%和1.91%、13.81%，這是因為隨著施膠量的增加，膠接表面膠黏劑涂布更加均勻、充分。

圖2 不同施膠量對云南松CLT膠層剪切性能的影響Fig.2 Effect of different adhesive spread rate on the shear properties of the bonding layer of Pinus yunnanensis CLT

如圖3 所示，隨著施膠量的增加，云南松CLT膠層剝離率也隨之增加，當施膠量從180 g/m2增至200 、220 g/m2時，剝離率分別提高了23.36%、13.69%，這是由于隨著施膠量的增加，膠層增厚，在浸漬試驗過程中，膠黏劑易溶于水。

圖3 不同施膠量對云南松CLT膠層耐久性的影響Fig.3 Effect of different adhesive spread rate on the durability of the bonding layer of Pinus yunnanensis CLT

對不同施膠量制造的云南松CLT膠層剪切強度、木破率和剝離率試驗結果進行單因素方差分析。如表8 所示，不同施膠量對云南松CLT膠層剪切強度影響極其顯著（P＜0.01），對云南松CLT膠層木破率影響顯著（P＞ 0.05），而對云南松CLT剝離率影響不顯著（P＞ 0.05）。

表8 不同施膠量制造的云南松CLT膠合性能單因素方差分析結果Tab.8 One-way variance analysis results of the bonding properties of Pinus yunnanensis CLT manufactured by different adhesive spread rate

分析不同施膠量對云南松CLT的影響，結果表明：施膠量對云南松CLT膠層剪切性能影響顯著（P＜0.05），對云南松CLT膠層耐久性影響不顯著（P＞0.05）。隨著施膠量的增加，云南松CLT膠層剪切性能提高，膠層耐久性有不同程度的增加。

2.4 壓力對云南松CLT的影響

如圖4 所示，隨著壓力的增加，云南松CLT膠層剪切強度和木破率減少，壓力從0.8 MPa增至1.2、1.6 MPa時，剪切強度和木破率分別降低了5.99%、14.84%和10.45%、14.64%，壓力增加會降低云南松CLT膠層剪切性能。

圖4 不同壓力對云南松CLT膠層剪切性能的影響Fig.4 Effect of different pressure on the shear properties of the bonding layer of Pinus yunnanensis CLT

如圖5 所示，隨著壓力的增加，云南松CLT膠層剝離率呈現先增加后減少的趨勢，壓力從0.8 MPa增至1.2 MPa，剝離率增加了108%，當壓力增至1.6 MPa時，剝離率卻降低了87.08%。通常隨著壓力的增加，膠層變薄，膠層的耐久性會提高。而云南松CLT膠層剝離率隨著壓力的增加呈先增加后減少的趨勢，這很大程度上與木材膠接界面性質有關。

圖5 不同壓力對云南松CLT膠層耐久性能的影響Fig.5 Effect of different pressure on the durability of the bonding layer of Pinus yunnanensis CLT

對不同壓力制造的云南松CLT膠層剪切強度、木破率和剝離率試驗結果進行單因素方差分析。如表9所示，不同壓力對云南松CLT膠層剪切強度和剝離率影響不顯著（P＞0.05），而對云南松CLT膠層木破率影響顯著（P＜0.05）。

表9 不同壓力制造的云南松CLT膠合性能單因素方差分析結果Tab.9 One-way variance analysis results of the bonding properties of Pinus yunnanensis CLT manufactured by different pressure

試驗結果表明，壓力對云南松CLT膠層木破率影響顯著（P＜0.05），對云南松CLT膠層耐久性影響不顯著（P＞0.05）。隨著壓力的增加，云南松CLT膠層剪切性能也在降低，膠層耐久性呈先增加后減少的趨勢。

綜合分析不同膠黏劑、施膠量、壓力對云南松CLT膠合性能的影響，得出制造云南松CLT的較優工藝參數為：采用國產EPI膠黏劑，施膠量為220 g/m2，壓力為0.8 MPa。

3 結論

為探索云南松用于CLT制造的可行性，研究了不同膠黏劑、施膠量以及壓力對云南松CLT膠合性能的影響，得出以下結論：

1）云南松鋸材物理力學性能達到CLT制造要求，且云南松CLT膠層剪切強度達到2.05～4.43 MPa，膠層木破率和剝離率達到北美ANSI/APA PRG 320-2019標準要求，云南松可用于CLT的制造。

2）不同膠黏劑對云南松CLT膠合性能影響顯著（P＜0.05）；不同施膠量和壓力對云南松CLT膠層剪切性能影響顯著（P＜0.05），對膠層耐久性能影響不顯著（P＞0.05）。隨著施膠量的增加，云南松CLT的膠層剪切性能提高，隨著壓力的增加，云南松CLT的膠層剪切性能降低。

3）從膠層剪切性能、膠層耐久性能以及生產效率和成本綜合考慮，制造云南松CLT的較優工藝參數為：采用國產EPI膠黏劑，施膠量為220 g/m2，壓力為0.8 MPa。