雙路微波耦合反應腔的等離子體發射光譜分析

李方輝，何中文，曹 為，趙洪陽，付秋明，許傳波，馬志斌

武漢工程大學材料科學與工程學院，湖北省等離子體化學與新材料重點實驗室，湖北 武漢 430205

引 言

微波等離子體化學氣相沉積法(microwave plasma chemical vapor deposition，MPCVD)制備光纖預制棒是利用超純氧氣作為載體將SiCl4、摻雜劑等原料送入到旋轉的石英襯管內，在微波等離子體中反應生成玻璃態SiO2，并沉積在襯管內壁，最后通過熔縮工藝得到實心預制棒[1-3]。反應腔作為MPCVD裝置的核心，其結構直接影響到反應腔內的等離子體分布狀態。目前，四分之一波長同軸反應腔已被用于工業化生產，但此類反應腔是通過狹縫將外部環形腔中的駐波能量耦合到內腔中[4]，為了避免反應腔中出現高次模，內腔及襯管的尺寸都會受到限制。另有研究設計出了一種單路微波耦合圓柱形反應腔[5]，并進行了仿真模擬，結果表明雖然襯管直徑得到進一步增大，但反應腔中的電場分布并非在中心完全對稱，只能以輸入更高的微波功率為代價來保證沉積的均勻性。

為此，本文提出了一種雙路微波耦合反應腔結構，同時結合仿真計算和等離子體發射光譜法對反應腔結構進行了優化，研究了不同結構參數下的電場分布規律，進一步以氧氣為工作氣體，對不同結構反應腔軸向上的等離子體發射光譜進行了測量分析，研究了反應腔結構和氣壓對等離子體分布的影響。

1 反應腔結構及實驗過程

自行設計的反應腔結構如圖1所示，兩路頻率為2.45 GHz的微波從圓柱形反應腔的側面饋入，矩形波導(86.4 mm×43.2 mm)的窄邊與反應腔的軸向平行。外徑為50 mm厚度為2 mm的石英管置于圓柱型反應腔內，兩路矩形波導的距離L和反應腔的長度H可調。反應腔側壁上開設觀測小孔，小孔孔徑4 mm，孔距6 mm，如圖1所示。

圖1 反應腔結構圖Fig.1 Structure diagram of the reaction chamber

仿真計算基于Maxwell方程組的微分形式，結合初始條件和邊界條件對反應腔模型求解。等離子體密度(電子密度)與模型內的電場強度E呈正比關系[6]。在實驗中，利用海洋光學公司生產的Maya2000 Pro-NIR光譜儀對氧等離子體譜線中強度較大的特征峰(777.4 nm)進行了測量，積分時間設為8 ms。

2 結果與討論

2.1 反應腔內徑對電場分布的影響

在其他結構參數不變條件下，模擬了反應腔內徑D分別為80，83，86和89 mm時所對映的石英管內的電場分布狀態，結果如圖2(a,b,c,d)所示。從圖2可以看出，在XZ平面上，不同反應腔內徑所對映的電場分布都存在對稱性，當反應腔內徑從80 mm增加到86 mm時，兩側微波在石英管中心區域的耦合作用逐漸增強，軸向上強電場區域的長度也逐漸增加。

圖2 石英管內XZ平面上電場分布圖(a): 80 mm；(b): 83 mm；(c): 86 mm；(d): 89 mmFig.2 Electric field distribution on the XZ plane in a quartz tube(a): 80 mm；(b): 83 mm；(c): 86 mm；(d): 89 mm

在D=86 mm時，電場分布實現良好的軸對稱性，值得注意的是，此時的內徑值接近矩形波導內傳輸微波波長值的二分之一，這種軸對稱分布狀態可能與兩側矩形波導內的TE10波饋入到圓柱反應腔后，產生了很強的軸向電場分量(Ez)有關[7]。而在D=89 mm時，雖然強電場區域的長度進一步增加，但石英管內電場強度最大處并非在中心位置，不利于保證沉積的均勻性，因此將反應腔內徑D的最優值確定為86 mm。

2.2 反應腔的長度和兩路矩形波導的距離對軸向電場及等離子體分布的影響

在反應腔內徑D=86 mm條件下，研究了兩路矩形波導的距離L和反應腔的長度H對石英管內電場分布的影響，結果如圖3(a,b,c)所示。

圖3 石英管內YZ平面上電場分布圖(a): L=53.2 mm, H=194 mm；(b): L=61.2 mm, H=194 mm；(c): L=61.2 mm, H=202 mmFig.3 Electric field distribution on the YZ plane in a quartz tube(a): L=53.2 mm, H=194 mm；(b): L=61.2 mm, H=194 mm；(c): L=61.2 mm, H=202 mm

從圖3中可以看出，YZ平面上的電場分布具有軸對稱性，強電場區域出現在石英管的中間段，中心處(Z=0 mm)的電場強度最大，增加反應腔長度和兩路矩形波導的距離，可以使Z軸上強電場區域的長度略微增加，但中心位置的電場強度變化并不明顯。

圖4所示為理論計算和等離子體光譜實測結果。在兩路微波功率均為900 W、氧氣流量為60 sccm的條件下，對L=53.2，61.2和67.2 mm時Z軸方向上的等離子體分布進行了測量，同時模擬計算出了L=61.2 mm時的電場等值面分布圖，其中反應腔的長度H=L+140.8 mm。從圖4(a)中可以看出，石英管內的電場分布存在旋轉對稱性，中心區域的電場強度最大。圖4(b)給出了兩路矩形波導的距離對Z軸等離子體發射光譜的影響，可以發現在L=53.2和61.2 mm時，石英管內都出現了一段均勻分布的高密度等離子體放電區域。當L從53.2 mm增加到61.2 mm時，等離子體均勻區的長度和各個位置處的光譜強度都增加，測量結果與圖3模擬結果相符合。但是當L=67.2 mm時，曲線在兩側都出現凹陷段，均勻性變差。因此，在L=61.2 mm和H=202 mm時，反應腔內出現的高密度、大體積的等離子體分布狀態最為理想。

圖4 (a) L=61.2 mm時石英管內電場等值面模擬結果；(b)兩路矩形波導的距離對Z軸等離子體發射光譜的影響

2.3 氣壓對反應腔內等離子體分布的影響

在兩路微波功率均為900 W、氧氣流量為60 sccm、兩路矩形波導的距離L=61.2 mm和反應腔的長度H=202 mm的條件下，研究了各方向上氣壓對反應腔內等離子體分布的影響，結果如圖5所示。從圖5(a)中可以看出，氣壓從1.8 kPa增加到2.8 kPa，Z軸上各個位置處的光譜強度都減小，同時等離子體均勻區的長度也逐漸減小，但對稱性不變。在圖5(b)中，同一氣壓下中心處的光譜強度最小，氣壓升高導致徑向(XY軸)上的光譜強度都降低，但是越靠近石英管壁處光譜強度減小程度越不明顯，并且沿XY方向上等離子體分布也具有對稱性。

圖5 各方向上不同氣壓所對應的反應腔內等離子體發射光譜圖(a)：沿Z軸方向；(b)：沿X軸和Y軸方向Fig.5 Plasma emission spectra of the reaction chambers with different gas pressures(a)：Along the Z axis；(b)：Along the X and Y axes

以上現象是因為氣壓增大提高了電子碰撞頻率的同時，還增加了因碰撞引起的能量損失，導致等離子體密度降低，而等離子體密度降低還會增加氣體的介電常數，反過來減小介質內的電場強度[8]，這種反饋效應進一步降低了等離子體密度和光譜強度。另外，沿石英管徑向(X軸和Y軸方向)，低氣壓下等離子體通過熱輻射及熱傳導效應會使管壁溫度升高，并且高于氣體溫度，越貼近管壁的電子獲得的動能越大，同時與其他粒子的碰撞頻率增加，從而使管壁附近等離子光譜強度高于中心處，而圖5(b)中氣壓對靠近管壁處的等離子體光譜強度影響較小，更說明管壁存在的高溫是影響等離子體徑向光譜強度的主要原因。

3 結 論

通過模擬計算和等離子體發射光譜法研究了雙路微波耦合反應腔中的等離子體分布規律。結果表明，采用雙路微波輸入方式，可在反應腔內獲得很強的軸向電場耦合效果。石英管內的等離子體分布具有軸對稱性。等離子體密度隨氣壓增加而減小，但分布規律不變。在反應腔內徑為86 mm、反應腔的長度為202 mm和兩路矩形波導的距離為61.2 mm時，反應腔內獲得了大體積、高密度的等離子體分布。