填料中鋅含量和焊接溫度對SiC/Al復合材料接頭性能的影響

陸寶山，李有智，關集俱

(蘇州工業職業技術學院，蘇州 215104)

0 引 言

采用傳統的電弧焊接工藝焊接金屬基復合材料時接頭易產生偏析、氣孔、裂縫、夾渣等焊接缺陷，從而降低復合材料接頭的結合強度[1]。擴散焊是一種固態連接工藝。該工藝在低于母材熔點溫度下對母材施加一定的焊接壓力，從而實現母材的連接[2]。當SiC增強鋁基復合材料中的SiC強化相含量增加時，復合材料固態擴散焊接的難度增大[3]。目前提高高含量強化相復合材料固態擴散焊接頭性能的研究主要集中在工藝優化方面[4]。在接觸界面添加中間層材料進行擴散焊接的方法具有明顯優勢：可以調節兩側母材的相容性,避免出現因化學成分不相容在接觸界面生成脆性相而降低接頭強度的問題[5]；使增強相之間的擴散連接變得相對容易，同時還能有效避免焊接界面處裂紋的萌生與擴展，降低殘余應力，顯著提高焊接接頭的結合強度[6]。因此，添加中間層材料的固態擴散連接技術引起了國內外科研人員的廣泛關注。BUSHBY等[7]在555 ℃、10 MPa條件下對鉬和塊進行了固態擴散焊，發現接頭的剪切強度只有25 MPa，而用銅箔作為中間層后接頭的剪切強度達到75 MPa。趙明久等[8-10]采用鋁箔作為中間層對SiCp/2024Al復合材料進行固態擴散連接，獲得了較高質量的接頭。ZHANG等[3]采用增加軟合金中間層的方法連接高體積分數SiCp增強相的鋁基復合材料，發現接頭獲得了與低體積分數SiCp增強相的鋁基復合材料接頭相近的強度。綜上，中間層能有效提高接頭的結合強度。

以鋅和鋁元素作為中間層材料進行擴散焊可以降低焊接溫度，減少能源消耗，增加經濟效益[11]，這是由于鋅在鋁中的溶解度較高，鋁與鋅原子間的相互作用力較弱，不易形成金屬化合物，且鋁與鋅的電極電位差異小，可降低材料的腐蝕程度[12]。目前，以鋅鋁元素為中間層材料應用于SiC/Al復合材料的研究主要集中在釬焊、等離子弧焊等方面[13-14]，而應用于固態擴散連接中的研究鮮有報道，這是由于鋁基復合材料表面致密的氧化膜嚴重阻礙了2個連接表面之間的擴散連接，并且使用機械或化學方法將氧化膜清除后又會立即生成，在高真空條件下，氧化膜也難以分解，從而影響了原子擴散。要破壞連接界面上的氧化膜就需要將連接溫度提高到接近鋁的熔點或在接合界面上施加很大的壓力，但這又不可避免地會使連接件產生過量的塑性變形[15]。因此鋁基復合材料的固態擴散連接受到很大的限制。為了克服現有研究中的技術瓶頸，作者嘗試在SiC/Al復合填料中添加不同含量的鋅，在不同溫度下對SiC/Al復合材料進行擴散焊接，研究了鋅含量與焊接溫度對復合材料擴散焊接頭性能的影響。

1 試樣制備與試驗方法

試驗材料包括：平均粒徑30 μm的鋁粉和平均粒徑40 μm的SiC微粒，二者的純度均大于98%；鋅粉的平均粒徑與鋁粉的相同，純度為99.99%。所有試驗材料均從國內市場采購。

按照SiC質量分數為20%稱取鋁粉和SiC微粒，倒入QM-SB型行星式球磨機中進行混合，轉速為200 r·min-1，球磨時間為4 h，球料質量比為10…1，同時用無水乙醇進行保護；將球磨后的混合料裝入規格φ50 mm的石墨模具中進行預壓成型，然后在真空熱壓燒結爐中進行熱壓燒結，燒結溫度為400 ℃，燒結壓力為400 MPa，時間為30 min，最終制得尺寸為φ50 mm×80 mm的SiC/Al復合材料試樣。對試樣進行T6處理(530 ℃固溶4 h，175 ℃人工時效8 h)。采用排水法測得試樣的密度為2.75 g·cm-3，與理想密度2.79 g·cm-3較為接近，相對密度高達98.6%，這表明制備得到的SiC/Al復合材料組織結構致密。用XSP-10CA型電子顯微鏡觀察SiC/Al復合材料試樣的顯微組織，發現復合材料中SiC微粒分布均勻，尺寸為33～37 μm。

按照表1的成分進行配料，在QM-SB型行星式球磨機中進行球磨，轉速為200 r·min-1，球磨時間為4 h，制備得到含鋅質量分數分別為0，20%，40%的復合填料。用360#砂紙和鋼絲刷打磨待連接復合材料試樣的待焊面以去除表面氧化膜，然后用質量分數5%的NaOH溶液清洗試樣表面。打磨清洗后的試樣待焊面尺寸約為φ48 mm，用酒精將質量約8 g的復合填料調成漿料并均勻涂覆在待焊面上，然后置于Gleeble-3800型熱力模擬試驗機中進行擴散焊接，焊接溫度為420，520，600 ℃，壓力為220 MPa，保溫時間為30 min。

表1 不同復合填料的組成(質量分數)

用線切割方法在焊接試樣上截取尺寸為20 mm×10 mm×5 mm的包含接頭的金相試樣，經磨拋，用王水腐蝕后，采用XSP-10CA型掃描電子顯微鏡(SEM)的背散射電子模式觀察接頭的微觀形貌，使用Xplore30型能譜儀(EDS)線掃描模式分析接頭附近的氧元素分布。以接頭為中心截取尺寸為114 mm×38 mm×6 mm的試樣，按照HB 6736-1993，使用JM-500型試驗機進行室溫剪切試驗，加載速度為1 mm·min-1，剪切平面垂直于連接界面；剪切斷裂后斷口截面經打磨、拋光，用王水腐蝕后，用掃描電子顯微鏡觀察斷裂位置及斷口截面顯微組織。采用TUKON1202型微硬度試驗機測試接頭的硬度分布曲線，載荷為9.8 N，保載時間為15 s。

圖1 添加不同填料并在不同溫度下焊接后接頭附近的顯微組織Fig.1 Microstructures near joint after welding at different temperatures with different fillers

2 試驗結果與討論

2.1 顯微組織

由圖1可以看出，添加Al-20SiC填料并在不同溫度下焊接后，接頭均存在孔隙缺陷，其數量隨著焊接溫度的升高而減少。焊接溫度的升高促進了原子擴散，加速了粒子間的連結[16]，同時減小了母材塑性變形抗力，使母材的流動性能提高，從而使孔隙減少，形成了更完整的接頭。添加Al-20SiC-20Zn填料并在420 ℃焊接后，焊接接頭附近顏色較淺的鋅相呈明顯團聚狀態，且多數團聚的鋅相聚集于SiC強化相周圍，這是焊接溫度較低，無法提供足夠熱能使鋅均勻擴散導致的；當焊接溫度升高至520 ℃時，焊接接頭附近的鋅相無團聚現象，且部分鋅相擴散至母材；當焊接溫度升高至600 ℃時，鋅相均勻擴散至母材，說明該焊接溫度下有足夠的熱能驅動鋅原子不斷向母材擴散。添加Al-20SiC-40Zn填料并在420 ℃下焊接時，焊接接頭附近存在明顯的鋅顆粒，且鋅顆粒圍繞或聚集于SiC強化相周圍；當焊接溫度升高至520，600 ℃時，接頭附近未見鋅團聚現象，較高的焊接溫度有助于鋅的均勻擴散。添加Al-20SiC-20Zn和Al-20SiC-40Zn填料并在420 ℃焊接后，接頭未觀察到明顯的孔隙缺陷，這是由于在連接界面添加低熔點的鋅填料及時填充了界面間的孔隙，有效提高了母材的連接強度。當焊接溫度為520 ℃時，添加Al-20SiC、Al-20SiC-20Zn填料焊接后，接頭無明顯裂紋，添加Al-20SiC-40Zn填料后，接頭出現了明顯的裂紋，這可能是由于鋁與鋅均為活性金屬，當鋅含量增加時，填料在接頭發生氧化。由圖2可以看出：在520 ℃下焊接時，添加Al-20SiC-20Zn填料的接頭氧元素含量較周圍無明顯增多，而添加Al-20SiC-40Zn填料的接頭氧元素含量在裂紋周圍急劇增多，推斷填料中的鋅含量較高時，接頭發生了氧化，形成的氧化物使接頭產生明顯的裂紋，這會降低接頭的結合強度。

圖2 添加不同填料、在520 ℃下焊接后接頭附近的氧元素線掃描結果Fig.2 Oxygen element linear scanning results near joint after welding at 520 ℃ with different fillers

添加Al-20SiC-20Zn與Al-20SiC-40Zn填料并在600 ℃焊接后，接頭光滑、平整，未觀察到裂紋，這主要歸因于在高溫高壓下，顆粒間的空氣被排擠出來，降低了填料在接頭發生氧化的概率。結合圖1和圖3可以看出：添加Al-20SiC-20Zn與Al-20SiC-40Zn填料并在600 ℃下焊接后，接頭形成了鋁與鋅交錯的鋁/鋅層狀共晶組織，使得填料的鍵合強度提高。這兩方面的因素均有助于提高接頭的結合強度。

圖3 添加不同填料、在600 ℃下焊接后接頭附近的SEM形貌Fig.3 SEM morphology near joint after welding at 600 ℃ with different fillers

2.2 剪切強度

圖4 添加Al-20SiC填料、在不同溫度下焊接后接頭的剪切強度Fig.4 Shear strength of joint after welding at different temperatures with Al-20SiC filler

由圖4可知，添加Al-20SiC填料后接頭的剪切強度隨焊接溫度的升高而增大。由圖5可知：當焊接溫度在420，520 ℃時，試樣的斷裂位置均在接頭處，較低的焊接溫度下接頭的原子擴散能力較弱，造成接頭存在部分孔隙，導致試樣在接頭處斷裂；在600 ℃焊接溫度下試樣的斷裂位置在母材處，當焊接溫度較高時，接頭處的原子更易擴散，導致接頭的結合強度較母材的高，此時試樣在結合強度較低的母材處斷裂。

由圖6可以看出:添加Al-20SiC-20Zn填料在520 ℃焊接后試樣的剪切強度最大，為137.75 MPa，添加Al-20SiC和Al-20SiC-40Zn填料試樣的剪切強度相對較低，這表明在填料中添加適當鋅元素有助于提高復合材料焊接試樣的剪切強度，但過高的鋅含量反而會削弱其剪切強度。

由圖7可以看出：添加Al-20SiC填料并在520 ℃焊接后，試樣在接頭斷裂，且連接層中的鋁基體與強化相間出現明顯裂紋；添加Al-20SiC-20Zn填料焊接后接頭裂紋進一步擴展，并延伸至母材處；添加Al-20SiC-40Zn填料焊接后試樣在接頭斷裂，接頭存在的孔洞缺陷使裂紋沿接頭加速擴展，因此剪切強度較低。

圖5 添加Al-20SiC填料、在不同溫度下焊接后試樣的斷裂位置及斷口截面組織Fig.5 Fracture position and section microstructure of samples after welding at different temperatures with Al-20SiC filler: (a, c, e) left side and (b, d, f) right side

圖6 添加不同填料、在520 ℃焊接后試樣的剪切強度Fig.6 Shear strength of samples after welding at 520 ℃ with adding different filler

由圖8可知，添加Al-20SiC-20Zn填料焊接后,試樣的剪切強度隨焊接溫度的升高而增大，在600 ℃時剪切強度最大，為168.81 MPa。與圖4中添加Al-20SiC填料、在不同溫度下焊接的試樣剪切強度對比發現，在相同溫度下，使用含鋅填料焊接試樣的剪切強度較未添加鋅填料焊接試樣的高，說明含鋅填料有助于增加復合材料的結合強度，但較低焊接溫度下的熱能不足以使鋁基體與SiC強化相間產生良好的鍵合作用，同時連接界面的原子擴散效果也不佳，因此剪切強度較低；當焊接溫度較高時，除了鋁基體與SiC強化相間鍵合良好外，連接界面處原子的充分擴散使連接界面處的結合更為緊密，因此試樣的剪切強度較高。

由圖9可以看出：添加Al-20SiC-20Zn填料并在420 ℃焊接后試樣的斷裂位置為接頭處，由該斷裂位置可以判斷出接頭的剪切強度低于母材的，這是由于焊接溫度過低無法提供足夠熱能使鋁基體與SiC強化相形成良好鍵合；而當焊接溫度為600 ℃時，試樣在母材處斷裂，600 ℃焊接溫度接近鋁基體的熔點，該溫度下接頭更容易產生良好的鍵合，其結合強度高于母材的，因此試樣在母材處斷裂。

2.3 硬 度

由圖10可知，添加Al-20SiC填料、在520 ℃焊接后，接頭的硬度與母材的接近，添加Al-20SiC-20Zn填料焊接后，接頭的硬度較母材的有大幅度提高，添加Al-20SiC-40Zn填料后，接頭的硬度進一步提高。當添加Al-20SiC填料時，接頭與母材的金屬基體都為硬度較低的鋁，因此接頭的硬度最低；而添加鋅至填料中，在接頭處形成了鋁/鋅共晶組織，導致接頭的硬度提高；隨著填料中鋅含量的增加，接頭鋁/鋅共晶組織含量增多，硬度進一步增大。

由圖11可以看出：添加Al-20SiC-20Zn填料并在不同溫度焊接后接頭的硬度均比母材的高，這是接頭鋁/鋅的共晶強化導致。鋁鋅的共晶溫度為382 ℃，隨著焊接溫度升高，接頭共晶組織增多，硬度增大。與420 ℃焊接后的試樣相比，520 ℃焊接后試樣接頭的硬度大幅提高，這是較高的焊接溫度下接頭的鋁基體與SiC強化相間形成良好鍵合并生成共晶相導致的。當焊接溫度繼續升高至600 ℃時，接頭的硬度增加幅度并不顯著，主要原因是接頭的共晶相已趨于飽和。

圖7 添加不同填料并在520 ℃焊接后試樣的斷口截面裂紋形貌Fig.7 Fracture section crack morphology of samples after welding at 520 ℃ with adding different fillers: (a, c, e) left side and (b, d, f) right side

圖8 添加Al-20SiC-20Zn填料并在不同接合溫度焊接后試樣的 剪切強度Fig.8 Shear strength of samples after hot pressing at different joint temperatures with adding Al-20SiC-20Zn filler

3 結 論

(1) 填料中添加低熔點鋅并在420 ℃焊接后，接頭附近的鋅呈明顯團聚狀態，當焊接溫度升高至520，600 ℃時，接頭附近未見鋅團聚現象，較高的焊接溫度有助于鋅的均勻擴散，并且當焊接溫度高于鋁鋅合金的共晶溫度時，接頭附近形成鋁/鋅共晶組織；當焊接溫度為520 ℃時，添加Al-20SiC-40Zn填料焊接后，接頭發生了氧化，氧化物使接頭形成明顯的裂紋。

(2) 在填料中添加適當鋅元素有助于提高復合材料的剪切強度，但過高的鋅含量反而會削弱其剪切強度，添加Al-20SiC-20Zn填料焊接后試樣的剪切強度大于添加Al-20SiC和Al-20SiC-40Zn填料的，且隨著焊接溫度的升高而增大，在600 ℃焊接后，試樣的剪切強度最大，為168.81 MPa。

(3) 隨著填料中鋅含量的增加，接頭的硬度升高，且均高于母材的；接頭的硬度隨焊接溫度的升高而增大，但增幅減小。

圖9 添加Al-20SiC-20Zn填料、在不同溫度下焊接后試樣的斷口截面形貌Fig.9 Fracture section morphology of samples after welding at different temperatures with Al-20SiC-20Zn filler: (a, c) left side and (b, d) right side

圖10 添加不同填料、在520 ℃下焊接后接頭的硬度分布曲線Fig.10 Hardness distribution curve of joints after welding at 520 ℃ with different fillers

圖11 添加Al-20SiC-20Zn填料、在不同溫度下焊接后接頭的 硬度分布曲線Fig.11 Hardness distribution curve of joints after welding at different temperatures with Al-20SiC-20Zn filler