基于響應面分析的聚甲基丙烯酸甲酯表面微觀生物污損超聲防除研究

鄭良，李越凡，趙強，鄭靖

基于響應面分析的聚甲基丙烯酸甲酯表面微觀生物污損超聲防除研究

鄭良1，李越凡2，趙強1，鄭靖2

（1.齊魯工業大學（山東省科學院） 海洋儀器儀表研究所 山東省海洋監測儀器裝備技術重點實驗室，山東 青島 266061；2.西南交通大學 機械工程學院 摩擦學研究所，成都 610031）

基于Box-Behnken設計和響應面分析，借助表面形貌表征和污損面積占比分析，通過方程擬合和試驗驗證，探究了超聲時間、功率和頻率對光學材料聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）表面海洋微觀生物污損防除的影響，為超聲防污技術在海洋光學儀器水下窗口微觀生物污損防除的應用上提供一定的理論依據和數據支撐。以天然海水為介質，采用動態培養的方法構建PMMA表面微觀污損，借助激光共聚焦顯微鏡（CLSM），綜合單因素實驗和三因素三水平Box-Behnken設計，考察超聲時間、超聲功率、超聲頻率對超聲防除PMMA表面微觀污損的影響規律，通過響應面分析獲取超聲頻率、超聲時間、超聲功率之間的超聲防污交互作用，建立超聲參數對防污效果的回歸方程，最后結合實際工況給出具有最佳污損防除效果的超聲工作參數。防污效果隨超聲頻率的增加而降低，隨超聲功率和超聲時間的增加而提高。相對超聲功率和超聲時間，超聲頻率對PMMA表面微觀污損防除的影響更顯著?；貧w方程能夠很好地預測不同超聲參數下的防污效果，可用于不同污損情況下超聲工況的選擇設計。當超聲時間為5 min、超聲功率為40 W、超聲頻率為40 kHz時，海水動態培養96 h后，PMMA表面的微觀污損超聲防污效果可達到98.63%以上?；陧憫娣治黾夹g，建立超聲參數對超聲防污效果的回歸方程，有助于選擇合適的超聲工況，從而使超聲防污技術應用于海洋光學儀器水下窗口表面的微觀生物污損防除。

聚甲基丙烯酸甲酯；水下窗口；微觀生物污損；超聲防污；Box-Behnken設計；響應面分析

光學儀器為海洋資源監測、開發與利用提供了有力的保障[1-2]。受特殊生態環境的影響，入水數天后光學儀器將遭受海洋生物污損。生物污損是一種微生物、植物、動物在人造海洋設施內外表面的附著聚集現象。根據污損生物種類的差異，污損分為微觀污損和宏觀污損[3]。光學窗口對污損特別敏感，即使微觀污損，也會對信號采集和傳輸造成干擾，對儀器靈敏性和數據精確性產生負面影響，限制了光學儀器在海洋領域的應用[4-6]。當微觀污損發展為宏觀污損時，則可能造成信號采集失敗和儀器徹底失效。微觀污損的及時清除不但有利于減少污損負面作用，而且有利于阻止宏觀污損的形成，因此微觀污損防除意義重大。

光學儀器對水下窗口透光性的要求較高，現有水下窗口商用防污措施主要為刮刀機械防污或銅罩防污，其中刮刀防污存在光學窗口刮傷、光路阻擋、能耗大、易失效等不足，銅罩防污則存在危害海洋環境的潛在風險[7-9]，亟待開展針對水下光學窗口的新型環境友好污損防除技術。近年來高效環保的超聲防污技術逐漸興起，在醫療器械和食品器皿表面污染生物膜防除方面顯露出一定的效果[10-12]。超聲波在液體中傳播時具有較強的穿透力，通過超聲空化、機械振動等作用，超聲波可實現材料表面污損防除。然而，影響超聲防污的超聲參數較多，而且目前缺乏超聲防污作用規律的深入研究，因此超聲防污工況的合理選擇難度較大[13-14]。海洋領域超聲防污主要應用在靠岸中小型非木質船體、海洋平臺表面宏觀污損和傳感器外殼大型污損生物的防除，難以應用于離岸光學儀器水下窗口微觀污損的防除[15-19]。

本研究采用實驗模擬與建模結合的方式，利用激光共聚焦顯微鏡對不同工況下的超聲防污效果進行定性和定量評價。通過單因素實驗考察了不同超聲參數對光學材料聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）表面微觀污損的影響，而后借助三因素三水平Box-Behnken設計和Design-Expert響應面分析，確定了超聲頻率、功率、時間對超聲防污效果影響的顯著性順序及其兩兩交互作用，建立了相關回歸方程。試驗驗證了該回歸方程的擬合度，基于實際工況，針對PMMA表面微觀污損，確定了實?？尚械淖罴殉晠?。本研究結果可為超聲防污技術在離岸光學儀器水下窗口表面的應用提供一定的實驗依據和理論支持。

1 材料和方法

1.1 材料

PMMA是光學窗口的一種常用材料，透明度高、價格較為低廉、易于機械加工[11]。本研究選用光學級PMMA材料（10 mm×10 mm×3 mm，南通三菱麗陽VH001）為試驗樣品，開展相應的表面微觀污損構建和超聲防污試驗。樣品表面接觸角為（68.7±1.5）°，表面粗糙度為34 nm，透光率為93.00%。細菌是引發微觀污損的重要微生物，被廣泛用于微觀污損研究領域[20-21]。相比單菌種污損粘附實驗，天然海水中富含各種海洋細菌，為模擬實海環境，本研究選用新鮮的青島海域天然海水作為菌種來源進行超聲防污模擬實驗。

1.2 方法

1.2.1 超聲防污試驗

PMMA試樣表面微觀污損采用動態培養的方式完成。將PMMA試樣置于自行搭建的超聲防污試驗平臺（圖1）的單向流動槽中，再將過濾后的天然海水在蠕動泵作用下以一定流速流經PMMA試樣表面，以模擬實海環境中的生物污損過程，其中，超聲振子垂直于樣品臺放置，二者之間的距離為2.5 cm，以避免超聲處理對PMMA試樣表面產生不良影響。連續培養96 h后，采用表1所示因素水平進行超聲防污單因素實驗，以污損細菌面積占比和PMMA透光率為評價指標，考察超聲頻率、功率和時間3個因素對PMMA試樣表面微觀污損防除的影響。在此基礎上，選擇各因素合理取值范圍，確定各因素合理水平，基于Box-Benhnken（BBD）試驗，獲取各組實驗數據，再以PMMA試樣表面細菌污損去除面積占比（超聲防污效果）為評價指標，通過Design-Expert響應面分析，判斷各因素及其交互組合的顯著性，進而以超聲防污效果為響應變量，超聲頻率、功率、時間為自變量，建立三元二次回歸模型并進行方差分析和回歸擬合，最后在試驗驗證的基礎上基于離岸工作環境確定最優防污參數。

圖1 超聲防污試驗平臺

表1 超聲防污單因素試驗設計

Tab.1 Design of ultrasonic antifouling single factor experiments

1.2.2 污損形貌表征與細菌占比計算

利用激光掃描共聚焦顯微鏡（VK-X1000，Keyence，日本）表征超聲前后PMMA 表面微觀污損形貌并計算污損細菌占比。表征前樣品的固定及干燥方法如下：首先用蒸餾水沖洗PMMA試樣去除表面粘附不牢的細菌，然后將PMMA試樣放入質量分數為2.5%的戊二醛溶液中固定4 h（4 ℃），再使用不同體積分數（70%、80%、90%）的酒精溶液依次梯度脫水各5 min，脫水后的試樣在冷凍干燥機中干燥48 h（–20℃）[22]。

如圖2所示，PMMA表面污損面積占比通過CLSM自帶軟件（Multi-file analysis application）成像后計算得到。以原始PMMA基體表面為基準面，設其總面積為A，紅色部分為高于基準面的菌落凸起，記為面積C。C對A的比值為污損細菌表面占比。超聲防污效果以PMMA試樣表面污損細菌去除面積占比來衡量，定義為超聲防污效果（ultrasound effect），值越大，表明PMMA表面細菌占比越小，防污效果越好，計算公式為：

圖2 PMMA表面微觀污損形貌及輪廓示意圖

式中：為超聲防污效果；A為PMMA試樣表面CLSM掃描區域的總面積（μm2）；C為PMMA試樣表面CLSM掃描區域污損細菌面積（μm2）。

1.2.3 透光率測試

透光率是光學材料的一個重要性質。PMMA表面污損面積占比越大，則PMMA透光率的降低越顯著。本研究中PMMA透光率通過透光率測試儀（LS 183，林上科技有限公司，中國）進行測量。

2 結果與討論

2.1 超聲防污單因素試驗

2.1.1 超聲頻率的影響

圖3給出了超聲功率為20 W、超聲時間為5 min時，PMMA表面污損細菌面積占比隨超聲頻率增加的變化?？梢园l現，隨著超聲頻率的增加，PMMA表面污損細菌占比逐漸增大，透光率逐漸減小。在海水介質中動態培養96 h后，PMMA試樣表面污損細菌面積占比高達99.51%，透光率僅為68.32%。當超聲頻率為20 kHz時，PMMA表面污損細菌面積占比下降為4.23%，透光率提高到89.2%，接近原始PMMA透光率。當超聲頻率超過80 kHz后，污損占比的減少明顯減弱，透光率顯著下降。顯然，超聲頻率低有利于污損的超聲防除，這很可能是因為一方面低頻超聲處理后，細菌的運動能力和粘附性下降[11]，不利于細菌在材料表面粘附；另一方面頻率增大后，超聲間隔變短，海水中氣泡壓縮拉伸時間減小，體積變化隨之減小，氣泡內部能量儲存下降，空化效應減弱，很難釋放足夠能量沖擊材料表面污損使之脫落[23]。同時如圖3所示，附著的污損細菌增加了PMMA表面的粗糙度，光路在PMMA表面發生漫反射，因此隨著PMMA表面污損占比的增大，其透光率越來越低。雖然超聲頻率單因素試驗結果顯示低頻超聲有利于防污效果的改善，但是低頻機械振動對精密儀器的損傷較大，不適用于精密儀器[24]。如圖3a所示，超聲頻率為40~80 kHz時，超聲處理后PMMA污損占比為21.78%~52.16%，防污效果仍較為明顯，因此本研究BBD試驗中超聲頻率的3個水平分別取值為40、70、80 kHz。

圖3 PMMA表面污損面積占比和透光率隨超聲頻率的變化（20 W，5 min）

2.1.2 超聲功率的影響

圖4給出了超聲頻率為80 kHz和超聲時間為5 min時，PMMA試樣表面污損面積占比隨超聲功率增加的變化?？梢园l現，隨著功率的增加，PMMA表面污損面積占比逐漸減小，透光率不斷增大。功率為5 W時，PMMA表面污損面積占比為98.73%，透光率為68.72%，幾乎沒有污損防除效果；功率增大到20 W時，表面污損面積占比顯著下降為52.71%，幾乎一半的污損被去除；當功率增大到80 W時，污損面積占比僅為11.28%，防污效果顯著。這可能是因為超聲功率影響超聲聲能的強度及密度，聲能強度的增加能夠提高海水中氣體的過飽和度和空化核數量，聲能密度增加有利于空化核初始儲量提高和空化泡形成，有利于空化效應的增強[25]。然而離岸工作時，80 W的功率過大，因此BBD試驗中超聲功率的3個水平分別取值為10、20、40 W。

2.1.3 超聲時間的影響

圖5給出了超聲頻率為80 kHz和超聲功率為40 W時，PMMA表面污損面積占比隨超聲時間增加的變化。超聲時間是超聲處理的一個重要影響因素?？梢园l現，隨著時間的延長，PMMA表面污損面積占比不斷減小，透光率持續增大。超聲1 min后，PMMA表面污損面積占比為93.26%，透光率為69.73%，與超聲前無明顯差異，表明超聲處理1 min無顯著防污作用；超聲3、7、10 min時，PMMA表面污損面積占比分別下降到53.19%、41.59%、20.81%，透光率分別增加到72.28%、76.92%、85.72%?？梢?，延長超聲時間有利于防污效果的提高。通常延長超聲時間有利于空化泡破前能量儲存，提高空化泡形成數量和表面污損受沖擊次數，從而改善超聲防污效果[26]。然而超聲防污只能在數據采集的間歇，超聲時間的延長對數據的采集可能造成影響，因此BBD試驗中超聲時間的3個水平分別取值為3、5、7 min。

圖4 PMMA表面污損面積占比和透光率隨超聲功率的變化（80 kHz，5 min）

圖5 PMMA表面污損面積占比和透光率隨超聲時間的變化（80 kHz，40 W）

圖6給出了不同超聲工況處理后PMMA透光率與表面污損面積占比之間的變化關系。隨著PMMA表面污損面積占比從98.73%降低到53.19%，透光率從68.72%緩慢增大到72.28%，之后，隨著表面污損面積占比進一步降低到4.23%，透光率迅速增大到89.62%。顯然，PMMA透光率與其表面污損面積占比之間呈非線性負相關。污損改變材料表面光潔度，進而影響材料的透光率，而光潔度受污損生物組成、附著量、附著狀態等多種因素的影響，因此PMMA表面污損面積占比和透光率之間不是簡單的線性關系。透光率直接影響光學傳感器數據采集的準確性，通常只有當光學材料透光率維持在70%以上，才意味著其透光性能良好[27]。如圖6所示，當超聲防污處理不充分，PMMA表面的污損面積占比高于53%時，試樣的透光率很難高于70%?？梢?，只有超聲工況設置合理，防污效果才能滿足光學窗口的需求。

圖6 不同工況超聲處理后PMMA透光率與其表面污損面積占比的變化關系

2.2 超聲防污響應面試驗結果及分析

單因素超聲防污試驗顯示超聲頻率、功率、時間的變化對超聲效果的不同影響，基于上述單因素試驗結果，本研究三因素三水平響應面分析實驗中，超聲時間（）、超聲功率（）、超聲頻率（）水平取值如表2所示。

表2 超聲防污響應面試驗因素水平表

Tab.2 Factors and levels of ultrasonic antifouling response surface experiments

表3為BBD試驗中17個不同試驗工況下的防污試驗結果。以超聲防污效果為評價指標，值越大，則意味著超聲處理后PMMA表面微觀污損減少越顯著，防污效果越好。借助Design-Export，以為響應值進行響應面分析，可得到如下回歸方程：

式中：為超聲防污效果；為超聲時間；為超聲功率；為超聲頻率。

表3 三因素三水平超聲防污響應面試驗結果

Tab.3 Results of three-factor three-level ultrasonic antifouling response surface experiments

表4給出了上述超聲防污響應面試驗的極差分析，其中、、分別為超聲時間和功率耦合項、超聲時間和頻率耦合項、超聲功率和頻率耦合項。值代表各因素對超聲防污效果影響的顯著性。值越大，則該因素對超聲防污的影響越顯著。由值大小可知，3個因素對超聲防污效果的顯著性順序為：超聲頻率>超聲功率>超聲時間。其中頻率、功率的值均小于0.001，顯示兩者對超聲防污效果有極顯著影響，而時間的值為0.0322，僅具有顯著性。此外，耦合對超聲防污效果的影響極顯著（=0.0019），耦合和耦合對超聲防污效果的影響無顯著性（>0.1）?；貧w模型值為87.41，表明該方程模型極顯著（<0.0001），失擬項極不顯著（>0.5），決定系數2= 0.9111，表明該模型擬合度好，無失擬因素存在，可利用該模型對超聲防污效果進行分析和預測。為驗證該回歸方程的可靠性，選擇多組不同超聲參數進行計算和試驗，結果見表5，不同超聲參數下，回歸方程的預測值和實驗值之間的誤差均小于10%，表明該回歸方程有較好的預測性[28]。

表4 三因素三水平超聲防污響應面試驗極差分析表

Tab.4 Range analysis of three-factory three-level ultrasonic antifouling response surface experiments

表5 回歸方程可靠性驗證

Tab.5 Reliability verification of regression equation

2.3 等高線圖及響應曲面圖

圖7給出了擬合方程（1）對應的響應曲面圖和等高線圖。響應面曲線為三維空間曲面，曲面傾斜度越高，則該因素對響應值的影響越顯著。等高線圖可直觀反映2個變量交互作用的顯著程度，等高線圖由藍到紅的變化越快，沿自變量方向高度差越大，響應面曲面傾斜度坡度越陡，該自變量對響應值的影響越顯著[29]。由圖7等高線的顏色變化以及響應面曲面傾斜度可知，對超聲防污效果影響最顯著的變量組合為超聲頻率-超聲功率，其次為超聲頻率-超聲時間組合，影響最小的是超聲功率-超聲時間組合。圖7a中沿超聲頻率方向的高度差更大，表明相對超聲功率，超聲頻率對防污效果的影響更顯著。類似地，沿超聲頻率方向的高度差大于沿超聲時間方向的高度差，沿超聲功率方向的高度差大于沿超聲時間方向的高度差，表明超聲頻率和超聲功率比超聲時間對超聲防污的影響更顯著，就超聲防污效果的顯著性影響而言，超聲頻率（）>超聲功率（）>超聲時間（），和極差分析結果一致。

圖7 不同工況下超聲防污試驗響應曲面圖和等高線圖

2.4 最佳超聲工況選擇

通過上述三元二次回歸方程模型得到的最佳超聲防污參數為：超聲時間7 min，超聲功率40 W，超聲頻率40 kHz。在離岸作業環境下，應盡量縮短超聲作業時間，一方面超聲時間必須小于光學儀器的數據采集間歇，另一方面減少超聲時間可減少離岸設備的能耗?；谝陨享憫嬖囼灲Y果，綜合考慮實際工況，將PMMA表面微觀海洋生物污損超聲防污處理參數設為：超聲時間5 min，超聲功率40 W，超聲頻率40 kHz。將這些超聲參數代入響應面試驗回歸方程(1)，可得該超聲工況下超聲防污效果理論值為100.52%。此工況超聲防污試驗前后PMMA表面形貌如圖8所示，可以清楚地看出，處理后PMMA表面粘附細菌所剩無幾，實際超聲防污效果達到98.63%，和理論值的誤差僅為1.89%，表明該響應面回歸方程具有較好的預測性，能夠結合實際工況所需，進行預設工況下超聲防污效果的預測。

圖8 超聲（5 min、40 W、40 kHz）處理前后PMMA試樣表面CLSM形貌

海洋光學儀器水下窗口的潔凈程度對于光學信號的精準采集非常重要?；陧憫娣治?，建立可靠性高的回歸方程，從實海作業的可行性出發，選擇合適的超聲參數，充分利用設備采集信號間歇時間進行短時低能耗超聲防污，能夠及時有效地清除光學窗口表面的微觀污損，保持水下窗口的高透光率，且具有節能、環境友好的優點，可為海洋光學儀器海洋生物污損的高效防除提供新的思路和選擇。需要指出的是，本論文研究僅使用單個振子進行超聲處理，振子與樣品臺之間的距離為2.5 cm，鑒于超聲防污主要依靠超聲空化產生的清洗、沖擊等作用來去除表面的細菌污損，超聲振子的數目、布局及其與作用材料的距離，必然會影響光學材料表面污損超聲防除的效果[30]，這些因素的影響規律均需要進行深入研究，以實現實海環境下超聲防污在水下光學窗口的高效應用。

3 結論

1）選擇合理的超聲工作參數，超聲防污可以用于海洋光學儀器水下窗口防污處理。超聲參數對超聲去除PMMA表面污損影響的顯著性順序為：超聲頻率>超聲功率>超聲時間。頻率越高，防污效果越差，頻率達到110 kHz時，無防污效果。適當提高超聲功率和延長超聲時間，在一定程度上可以提高防污效果。

2）基于響應面分析得到超聲防污效果與超聲時間、超聲頻率、超聲功率之間的三元二次擬合回歸方程的準確性可達91.11%，具有較好的選擇工況預測效果，可用于離岸環境下超聲防污工況的選擇及防污效果的預測。

3）綜合實際工況需求，污損時間為96 h 時，PMMA表面污損超聲防除的最佳工況為5 min-40 W-40 kHz，該參數下的超聲防污效果為98.63%。

[1] 羅續業. 論海洋觀測技術裝備在我國海洋強國建設中的戰略地位[J]. 海洋開發與管理, 2014, 31(3): 37-38. LUO Xu-ye. On ocean observation technology and equipment in my country's ocean strategic position in building a powerful country[J]. Ocean development and management, 2014, 31(3): 37-38.

[2] 李紅志, 賈文娟, 任煒, 等. 物理海洋傳感器現狀及未來發展趨勢[J]. 海洋技術學報, 2015, 34(3): 43-47. LI Hong-zhi, JIA Wen-juan, REN Wei, et al. Ocean observation with physical oceanographic sensors: Status and development trend[J]. Journal ofocean technology, 2015, 34(3): 43-47.

[3] LEWIS J A. Marine biofouling and its prevention on underwater surfaces[J]. Materials forum, 1998, 22: 41-61.

[4] WHELAN A, REGAN F. Antifouling strategies for marine and riverine sensors[J]. Journal of environmental monitoring, 2006, 8(9): 880-886.

[5] KERR A, SMITH M J, COWLING M J. Optimising optical port size on underwater marine instruments to maximise biofouling resistance[J]. Materials and design, 2003, 24(4): 247-253.

[6] BHATIA S, RISK D, PUSTAM A, et al. Biofouling of an all-optical sensor for seafloor monitoring of marine carbon capture and storage sites[J]. Energy procedia, 2014, 63: 3848-3852.

[7] 薛玉喜. 水下窗口防生物污損用新型復合電極的研究[D]. 青島: 青島科技大學, 2016. XUE Yu-xi. Study on novel composite electrodes used for anti-biofouling of underwater window[D]. Qingdao: Qing dao University of Science and Technology, 2016.

[8] MANOV D V, CHANG G C, DICKEY T D. Methods for reducing biofouling of moored optical sensors[J]. Journal of atmospheric and oceanic technology, 2004, 21(6): 958-968.

[9] LI C, CAO W, YANG Y Z. A device for protecting the optical windows of the moored radiometer from biofouling[J]. Advanced materials research, 2013, 610-613: 1910-1914.

[10] 韋素媚. 醫院消毒供應中心復用手術器械附著生物膜清除的研究進展[J]. 全科護理, 2019, 17(18): 2219-2222. WEI Su-mei. Research progress on removal of biofilm attached to surgical instruments in hospital disinfection supply center[J]. Chinese general practice nursing, 2019, 17(18): 2219-2222.

[11] 王宜靜, 畢良佳. 低頻超聲對細菌生物膜作用的研究進展[J]. 口腔醫學, 2019, 39(4): 360-364. WANG Yi-jing, BI Liang-jia. Advances in research on the effect of low frequency ultrasound on bacterial biofilm[J]. Stomatology, 2019, 39(4): 360-364.

[12] 李曼寧. 冷鮮肉中細菌生物膜的形成及其清除特性研究[D]. 楊凌: 西北農林科技大學, 2017. LI Man-ning. Formation and scavenging characteristics of biofilm in cold meat[D]. Yangling: Northwest A&F Uni-versity, 2017.

[13] 王萍輝. 超聲空化影響因素[J]. 河北理工學院學報, 2003, 25(4): 154-161. WANG Ping-hui. A study and analysis on influencing factor of the ultrasonic cavitation[J]. Journal of Hebei Institute of Technology, 2003, 25(4): 154-161.

[14] 鄭松. 基于數控超聲波發生器的防除污損生物系統設計[D]. 杭州: 杭州電子科技大學, 2014. ZHENG Song. Based on NC ultrasonic generator of controlling fouling organisms system design[D]. Hangzhou: Hangzhou Dianzi University, 2014.

[15] YEBRA D M, KIIL S, DAM-JOHANSEN K. Antifouling technology-past, present and future steps towards efficient and environmentally friendly antifouling coatings[J]. Progress in organic coatings, 2004, 50(2): 75-104.

[16] HABIBI H, CHENG L, ZHENG H, et al. A dual de-icing system for wind turbine blades combining high-power ultrasonic guided waves and low-frequency forced vibrations[J]. Renewable energy, 2015, 83: 859-870.

[17] DELAUNEY L, COMPERE C, LEHAITRE M. Bio-fouling protection for marine environmental sensors[J]. Ocean science, 2010, 6(2): 503-511.

[18] LEE T J, NAKANO K, MATSUMARA M. Ultrasonic irradiation for blue-green algae bloom control[J]. Environmental technology, 2001, 22(4): 383-390.

[19] MCQUILLAN J S, HOPPER D J, MAGIOPOULOS I, et al. Buzz off! An evaluation of ultrasonic acoustic vibration for the disruption of marine micro‐organisms on sensor‐housing materials[J]. Letters in applied microbiology, 2016, 63(6): 393-399.

[20] PETERSEN N B, TORBEN M, GLARING M A, et al. Ballast water treatment and bacteria: Analysis of bacterial activity and diversity after treatment of simulated ballast water by electrochlorination and UV exposure[J]. Science of the total environment, 2019, 648: 408-421.

[21] 黃燕秋. 海洋細菌成膜影響因素及粘附機理探索[D]. 廈門: 廈門大學, 2017. HUANG Yan-qiu. Research on influencing factors of biofilm formation and adhesion mechanism of marine bacteria[D]. Xiamen: Xiamen University, 2017.

[22] 姜智旭, 賈金蘭, 石璐, 等. L-精氨酸改性PVDF抗凝血膜的制備及血液相容性研究[J]. 功能材料, 2015, 46(23): 23109-23114. JIANG Zhi-xu, JIA Jin-lan, SHI Lu, et al. Preparation and blood compatibility of PVDF membrane modified with L-arginine[J]. Journal of functional materials, 2015, 46(23): 23109-23114.

[23] ERRIU M, BLUS C, SZMUKLER-MONCLER S, et al. Microbial biofilm modulation by ultrasound: Current concepts and controversies[J]. Ultrasonics sonochemistry, 2014, 21(1): 15-22.

[24] 栗潤德, 張鴻儒, 劉維寧. 地鐵引起的地面振動及其對精密儀器的影響[J]. 巖石力學與工程學報, 2008, 27(1): 206-214. LI Run-de, ZHANG Hong-ru, LIU Wei-ning. Metro-induced ground vibrations and their impacts on precision instrument[J]. Chinese journal of rock mechanics and engineering, 2008, 27(1): 206-214.

[25] 張浩, 楊艷玲, 李星, 等. 超聲聲能密度對凈水廠污泥脫水性能的影響[J]. 中國環境科學, 2017, 37(3): 1009-1015. ZHANG Hao, YANG Yan-ling, LI Xing, et al. Effect of ultrasound energy density on dewaterability of drinking water treatment sludge[J]. China environmental science, 2017, 37(3): 1009-1015.

[26] 李林. 超聲場下空化氣泡運動的數值模擬和超聲強化傳質研究[D]. 成都: 四川大學, 2006. LI Lin. Numericial simulation on the motion equation of cavitation bubble and the enhancement of mass transfer due to ultrasonic[D]. Chengdu: Sichuan University, 2006.

[27] KATARZYNA M P, KAROLINA C G, MICHAEL B, et al. Luminescent ZnSe: Mn/ZnS@PMMA nanocomposites with improved refractive index and transparency[J]. Journal of luminescence, 2018, 203: 4216.

[28] 李莉, 張賽, 胡強, 等. 響應面法在試驗設計與優化中的應用[J]. 實驗室研究與探索, 2015(8): 41-45. LI Li, ZHANG Sai, HU Qiang, et al. Application of response surface methodology in experiment design and optimization[J]. Research and exploration in laboratory, 2015(8): 41-45.

[29] 王美美, 王萬章, 楊立權, 等. 基于響應面法的玉米籽粒離散元參數標定[J]. 華南農業大學學報, 2018, 39(3): 111-117. WANG Mei-mei, WANG Wan-zhang, YANG Li-quan, et al. Calibration of maize kernel discrete element parameters based on response surface method[J]. Journal of South China Agricultural University, 2018, 39(3): 111-117.

[30] LEGG M, YüCEL M K, GARCIA C I, et al. Acoustic methods for biofouling control: A review[J]. Ocean engineering, 2015, 103: 237-247.

Research on Removal of Microfouling on Polymethyl Methacrylate Surface by Ultrasonic Antifouling Technology Based on Response Surface Analysis

1,2,1,2

(1.Shandong Provincial Key Laboratory of Marine Monitoring Instrument and Equipment Technology, Institute of Oceanographic Instrumentation, Qilu University of Technology (Shandong Academy of Sciences), Qingdao 266061, China; 2.Tribology Research Institute, School of Mechanical Engineering, Southwest Jiaotong University, Chengdu 610031, China)

This paper aims to investigate the effects of ultrasonic duration, power and frequency on the removal of marine microfouling on polymethyl methacrylate (PMMA) surface on the basis of Box-Behnken design and response surface analysis, by analyzing surface morphology characterization and fouling area ratio, and through the fitting equation and experimental verification, thus providing some theoretical and experimental data supports for the application of ultrasonic antifouling technology in microfouling control of underwater window in marine optical instruments. During this period, the microfouling on PMMA surface was firstly constructed by dynamic cultivation in natural seawater. Secondly, the effect laws of ultrasonic duration, power and frequency on the removal of microfouling on PMMA surface were investigated by means of the laser confocal microscope (CLSM), and by single factor experiment and three-factor three-level Box-Behnken design. Further, the ultrasonic antifouling interaction among ultrasonic frequency, ultrasonic time and ultrasonic power was obtained by response surface analysis, and the regression equation of ultrasonic parameters on antifouling effect was established. Finally, the optimum ultrasonic parameters applied for removing fouling were given based on the actual working conditions. The results show that with the increase of ultrasonic frequency, the antifouling effect decreases, but increases with the increase of ultrasonic power and ultrasonic duration. Compared with ultrasonic duration and ultrasonic power, ultrasonic frequency has a more significant effect on the microfouling removal of PMMA surface. The regression equation can well predict the antifouling effect under different ultrasonic parameters, so it can be used for the selection and design of ultrasonic working conditions according to practical requirements of optical instruments. When the ultrasound duration is 5 min, ultrasound power is 40 W and ultrasound frequency is 40 kHz, the antifouling effect on the PMMA surface can reach to 98.63% after the seawater dynamic cultivation for 96 h. Therefore, it is concluded that, the regression equation of ultrasonic parameters on ultrasonic antifouling effect is established base on response surface analysis, which is helpful to the selection of the suitable ultrasound conditions, thus making the ultrasonic antifouling technology applied in the removal of microfouling on the surface of underwater windows of marine optical instruments.

polymethyl methacrylate (PMMA); underwater windows; microfouling; ultrasonic antifouling; Box-Behnken design; response surface analysis

2020-09-15；

2020-12-02

ZHENG Liang (1977—), Female, Ph. D., Associate researcher, Research focus: biotribology.

鄭靖（1974—），女，博士，研究員，博導，主要研究方向為生物摩擦學。郵箱：jzheng168@home.swjtu.edu.cn

Corresponding author：ZHENG Jing (1974—), Female, Ph. D., Researcher, Doctor tutor, Research focus: biotribology. E-mail: jzheng168@home.swjtu.edu.cn

鄭良, 李越凡, 趙強, 等. 基于響應面分析的聚甲基丙烯酸甲酯表面微觀生物污損超聲防除研究[J]. 表面技術, 2021, 50(4): 319-327.

TG172

A

1001-3660(2021)04-0319-09

10.16490/j.cnki.issn.1001-3660.2021.04.033

2020-09-15；

2020-12-02

山東省博士后創新項目專項資金（201703094）；山東省重點研發計劃（2017GHY215010）

Fund：Supported by the Special Fund for the Postdoctoral Innovation Project in Shandong Province (201703094); the Key R&D Program of Shandong Province (2017GHY215010)

鄭良（1977—），女，博士，副研究員，主要研究方向為生物摩擦學。

ZHANG Liang, LI Yue-fan, ZHAO Qiang, et al. Research on removal of microfouling on Polymethyl Methacrylate Surface by Ultrasonic Antifouling Technology Based on Response Surface Analysis[J]. Surface technology, 2021, 50(4): 319-327.