基于EMI觀測華北平原對流層NO2的時空變化研究

趙冉,張成歆,吳躍,孫中平,劉誠

(1中國科學技術大學環境科學與光電技術學院,安徽 合肥 230026;2中國科學院合肥物質科學研究院安徽光學精密機械研究所,中國科學院環境光學與技術重點實驗室,安徽 合肥 230031;3中國科學技術大學精密機械與精密儀器系,安徽 合肥 230026;4生態環境部衛星環境應用中心,北京 100094)

0 引言

NO2作為一種污染氣體,與NO合稱為NOx,是對流層和平流層化學循環的重要組分之一[1]。其中對流層NO2可以通過光化學反應促進臭氧和二次氣溶膠的生成[2],從而引起或加重人體肺部功能受損[3]。同時,過量的NO2還會帶來酸雨、能見度降低等多種環境問題[4],嚴重影響動植物生長發育和人類正常生產生活。大氣中NO2來源包括礦石燃料燃燒、機動車尾氣排放、生物質燃燒和閃電[5,6]等,其中人為排放的NO2已經成為對流層NO2的主要來源。

1987年,為保護和改善環境,我國頒布《中華人民共和國大氣污染防治法》,旨在保護居民身體健康,促進經濟社會可持續發展。2013年,國務院印發并實施《大氣污染防治行動計劃》(以下簡稱APPCAP),目標為到2017年全國大氣污染物可以得到有效控制和治理,并在2017年正式啟動“大氣重污染成因與治理攻關項目”,助力精準識別重點污染源,深化大氣污染防治工作。近年來,為評估實行APPCAP以來的空氣質量改善情況,相關研究選取并統計了全國74座城市,發現2013–2017年PM2.5、PM10、SO2和CO的年平均濃度分別下降了33.3%、27.8%、54.1%和28.2%,而NO2和O3沒有明顯變化[7]。結果表明,APPCAP的實行顯著降低了多種大氣污染物濃度,但對NO2和O3的管控還需要進一步加強。

目前常用的大氣污染監測技術主要采用光譜法和化學法[8],根據搭載平臺的不同,可以分為地基、空基和衛星3種觀測方法[9]。其中自20世紀90年代興起的衛星遙感觀測技術,通過在衛星上搭載高光譜儀器,實現了大范圍的動態監測,彌補了傳統站點觀測的不足。根據光源不同,大氣光學遙感監測技術還可以分為主動遙感和被動遙感。其中被動差分吸收光譜(DOAS)技術[10,11]通過對同一物質在不同波長處的吸收差異進行定性定量分析,克服了實際開放大氣中的輻射總是伴隨著吸收和散射等一系列光學過程導致難以直接測量的困難,解決了傳統光學監測方法設備昂貴、構造復雜、不易攜帶等問題,可以直接在室外對待測氣體進行開放式被動監測。

高分五號(以下簡稱GF-5)衛星搭載的大氣痕量氣體差分吸收光譜儀(Environmental trace gases monitoring instrument,EMI)[12]由中國科學院合肥物質科學研究院自主研發,并于2018年5月9日成功發射,是我國第一顆紫外可見波段的高光譜衛星載荷。GF-5/EMI望遠鏡接收到的入射輻亮度經光柵分光進入四個光譜通道,分別由四個面陣CCD將光信號轉化為電信號,記錄下光譜和空間信息,再根據不同氣體在特定波段的吸收差異,實現對大氣中NO2、SO2等多種痕量氣體的大范圍、長時間監測。GF-5/EMI類似于2004年美國航空航天局發射的Aura/OMI(Ozone monitoring instrument)[13,14]以及2017年歐洲航天局發射的S5P(Sentinel-5P)/TROPOMI(Tropospheric monitoring instrument)[15],可以有效地定量監測全球大氣環境質量變化,分析與評估大氣污染物區域傳輸過程,進而研究全球生態環境災害問題。

本文簡要介紹了GF-5/EMI對流層NO2垂直柱濃度(Vertical column density,VCD)的反演算法,并針對2019年1–8月華北平原的觀測數據,重點分析該地區對流層NO2VCD的時空分布情況。通過對比華北平原對流層NO2的水平空間分布,獲取NO2高排放地區的空間信息;分別討論華北平原總體與典型農業城市、工業城市的NO2周變化趨勢;同時結合降水、氣溫和人為源排放清單的月值數據,分析華北平原NO2月變化趨勢;并統計主要省市NO2變化對華北平原整體的相對貢獻,為該地區日后的大氣環境治理提供可靠的數據支持。

1 數據與方法

1.1 研究區域

華北平原(North China Plain,NCP)即黃淮海平原,位于32°N～40°N、111°E～122°E,見圖1,與東北平原、長江中下游平原共同組成中國東部大平原。該地區總面積約31萬平方公里,北起燕山南側,南至大別山,西達太行山,東臨渤海和黃海,地勢低平,土地肥沃,屬于暖溫帶季風氣候。

圖1 華北平原和地基多軸差分吸收光譜(MAX-DOAS)地面遙感站點位置Fig.1 NCP and the location of the multi-axis differential absorption spectrometer(MAX-DOAS)ground remote sensing sites

華北平原跨越北京市、天津市、河北省、河南省、山東省、安徽省和江蘇省,囊括了農業大省、工業大省和人口大省,交通便利,是我國政治、經濟和文化中心。相關數據表明,截至2019年底,占全國陸地總面積3.1%的華北平原,全年生產總值達全國25.4%。其中,北京市重點發展第三產業和制造業,江蘇省以制造業和旅游業為主,其余各省市則以農業和工業為主要產業。近年來,各省市交流合作日益密切,經濟高速發展的同時,也帶來了不少環境問題,逐漸成為國內環境污染治理的重點關注對象。

1.2 衛星數據來源

GF-5/EMI通過探測地球表面和大氣散射或反射的紫外/可見光譜,獲取大氣中痕量氣體的時空分布信息。表1給出了EMI的性能參數,EMI的光譜范圍為240～710 nm,光譜分辨率約0.3～0.5 nm,星下點空間分辨率達48 km×13 km,當地時間下午13:30過境,可實現全球日覆蓋[16]。

表1 EMI性能參數表Table 1 EMI performance parameter table

使用中國科學技術大學團隊基于GF-5/EMI紫外波段(UV2)原始光譜開發的高精度NO2數據產品。前期的對比實驗表明,該產品與Aura/OMI和S5P/TROPOMI官方結果高度一致(以華北平原為例,相關系數R～0.9,偏差小于50%),與地面MAX-DOAS觀測結果也表現出較強相關性(以華北平原為例,相關系數R～0.82)[17]。

1.3 衛星算法介紹

利用GF-5/EMI反演對流層NO2VCD主要包括以下幾個步驟:

1)利用DOAS技術[10]推廣Lambert-Beer定律,分離出GF-5/EMI NO2紫外反演波段的寬、窄光譜,通過最小二乘法擬合出NO2斜柱濃度(Slant column density,SCD),其擬合公式為

式中:I是經大氣消光后的觀測光譜;I0是未消光的大氣層頂光譜;Sj是物質j的吸收截面,單位為cm2·molecules?1;DSC,j是待擬合的物質j的斜柱濃度,單位為 molecules·cm?2;τ 是光學厚度。

2)假設平流層NO2柱濃度不隨經度改變,太平洋等區域上空的對流層NO2可以忽略,將平流層NO2SCD從整層大氣中剝離出來。對流層NO2SCD可以表示為

式中:DSC,tropo、DSC,total、DVC,strat和FAM,start分別表示對流層NO2SCD、整層大氣NO2SCD、平流層NO2垂直柱濃度(VCD)和由輻射傳輸模型(RTM)計算得出的平流層NO2大氣質量因子(AMF)。

3)利用對流層NO2AMF將SCD轉化為VCD,即

式中:DVC,tropo和FAM,tropo分別表示對流層NO2的VCD和AMF。

在上述算法基礎上,為優化對流層NO2產品,還進行了載荷發射前的預標定以及在軌后的云過濾和校正、擬合波段解析、光譜二次定標、參考譜重構等技術改進[16,17],最終得到每日空間分辨率3.5 km×3.5 km的GF-5/EMI NO2VCD產品。圖2(a)、(b)分別展示了2019年1月7日全球整層大氣和對流層大氣的NO2VCD空間分布情況。選取2019年1–8月華北平原(32°N～40°N,114°E～121°E)每日對流層NO2VCD作為研究對象,圖2(c)為2019年1月7日華北平原對流層NO2VCD空間分布,其中白色區域表示當天缺失軌道或受云污染的像素。

圖2 2019年1月17日GF-5/EMI觀測的全球整層大氣NO2VCD(a)、全球對流層NO2VCD(b)以及華北平原對流層NO2VCD(c)Fig.2 Global total NO2VCD(a),global tropospheric NO2VCD(b)and tropospheric NO2VCD in NCP(c)observed by GF-5/EMI on January 17,2019

1.4 中國多尺度排放清單模型

清華大學的中國多尺度排放清單模型(Multi-resolution emission inventory for China,MEIC;http://www.meicmodel.org)是一套高精度動態排放清單數據產品,于2012年首次發布并試運行了v.1.0版本。該清單涵括了自1990年至今的10種主要大氣污染物和溫室氣體,可以提供高分辨率的人為源排放數據。

為分析研究期間華北平原NO2污染成因,基于2019年1–8月空間分辨率0.25°×0.25°的MEIC NOx產品(v.1.3),提取工業源、交通源、生活源和能源源4種人為排放源在華北平原的月均排放數據。其中由于NOx農業源對華北平原NO2污染作用甚微,研究中未予考慮。

1.5 中國氣象數據網

中國氣象數據網(China meteorological data service center,CMDC;http://data.cma.cn)是面向全球用戶開放的氣象數據共享服務平臺,提供包括地面、高空、衛星、天氣雷達和數值預報模式多種氣象數據產品。

選用2019年1–8月中國地面降水和氣溫月值0.5°×0.5°格點數據集(v.2.0),通過對華北平原進行數據集提取,分析降水和氣溫對該地區NO2變化的影響。

2 分析與討論

2.1 空間分布

根據華北平原各省市的地理劃分,選擇北京市、天津市、河北省、河南省和山東省五個省市作為統計觀測對象,用來代表華北平原對流層NO2的空間分布情況。

圖3(a)描述了2019年1–8月華北平原月平均對流層NO2VCD的水平空間分布?？傮w來看,對流層NO2高值區呈現出一條明顯的帶狀分布,并集中于河南省北部、河北省西南部和東部、天津市以及北京市;而其余地區,除山東省中部NO2略高外,都保持較低污染水平。圖3(b)的對流層NO2VCD月均變化率為負值,說明研究期間華北平原NO2污染整體呈現下降趨勢,河北省和河南省部分地區的NO2污染降幅明顯,其中河南省焦作市 (?5.35×1015molecules·cm?2·month?1)和河北省石家莊市 (?4.28×1015molecules·cm?2·month?1)降幅最大。圖3(c)顯示共13個城市的對流層NO2VCD超過1×1016molecules·cm?2,其中河南省焦作市 (1.670×1016molecules·cm?2)和河北省石家莊市 (1.426×1016molecules·cm?2)、唐山市(1.408×1016molecules·cm?2)、邢臺市 (1.389×1016molecules·cm?2)的污染最為嚴重,呈現中心塊狀分布,向四周輻射,這可能與這些地區的大型重工業園區分布密集有關。

圖3 2019年1–8月期間華北平原對流層NO2VCD的平均分布情況(a)、月均變化率(b)以及NO2VCD高值區柱狀圖(c)Fig.3 The average distribution of tropospheric NO2VCD(a),the monthly average change rate of tropospheric NO2VCD(b),histogram of the high-value city of tropospheric NO2VCD(c)in NCP from January to August,2019

2.2 時間變化

為了在時間尺度上研究華北平原對流層NO2的變化趨勢,分析2019年1–8月的NO2VCD周變化和月變化情況,并結合MEIC NOx排放清單討論NO2污染成因。

2.2.1 周變化分析

受人為活動的影響,一般工作日的NO2污染比周末嚴重,即NO2的“周末效應”[18]。圖4統計了2019年1–8月華北平原NO2VCD的周變化趨勢,發現工作日的NO2VCD略低于周末,表現為明顯“反周末效應”[19,20]。分析其原因,可能是華北平原工業發達,大部分重工業園區無周末雙休,始終保持高強度工作狀態,污染物持續排放;此外,華北平原三面環山(燕山、太行山和大別山)的地理特征導致污染物難以迅速擴散,也可能造成了NO2的“反周末效應”。

圖4 2019年1–8月期間華北平原對流層NO2VCD的周變化趨勢Fig.4 The weekly average change trend of tropospheric NO2VCD in NCP from January to August,2019

為進一步研究NO2VCD在工作日與周末的差異,選取不同農業城市和工業城市進行分析。其中濰坊市、煙臺市和聊城市以農業發展為主,是典型的現代化農業城市;邢臺市、唐山市和天津市自然資源儲備豐富,基礎工業發達,包含中國北方最大工業密集區。圖5(a)、(b)表明農業城市和工業城市NO2VCD周變化差異顯著,分別表現出相反的“周末效應”和“反周末效應”。

圖5 2019年1–8月期間不同城市的對流層NO2VCD周變化趨勢(a)和不同城市工作日與周末的對流層NO2VCD均值(b)Fig.5 The weekly average change trends of tropospheric NO2VCD(a)and the average value of tropospheric NO2VCD on weekdays and weekends(b)in different cities from January to August,2019

2.2.2 月變化分析

圖6(a)為研究期間華北平原對流層NO2VCD的月變化時間序列?？傮w來看,2019年1月NO2污染最為嚴重 (1.635×1016molecules·cm?2),隨后逐月減輕,直至 8 月降低至最低水平 (1.839×1015molecules·cm?2)。其中,2月衛星觀測結果受較高的云覆蓋率影響,數據缺失較多,導致反演的NO2數值偏低。

圖6 2019年1–8月華北平原對流層NO2VCD月變化趨勢(a)及其與降水和氣溫的相關分析(b)Fig.6 Tropospheric NO2VCD monthly average change trend(a)and its correlation analysis with precipitation and temperature(b)in NCP from January to August,2019

利用CMDC數據分別獲取華北平原2019年1–8月的降水和氣溫月平均統計結果,通過與NO2月平均數據的相關分析驗證氣象因素對污染的影響,如圖6(b)所示。研究期間華北平原降水和氣溫均與NO2污染呈極強負相關,相關系數分別達?0.8622(p=0.0059<0.01)和?0.9162(p=0.0014<0.01)?？傮w來看,隨著夏季到來,華北平原氣溫升高,大氣熱力條件改善導致NO2的水平輸送和垂直擴散作用增強[21];同時,伴隨著紫外線變強,NO2光化學反應速率加快,消耗增加[22],被氫氧自由基催化氧化或光化學氧化生成了較穩定的HNO3;最終隨著降水增多,HNO3溶于雨水,濕沉降作用顯著,對流層NO2濃度進一步降低[23]。

為討論人為源排放對華北平原NO2污染的貢獻情況,以2019年1月為基準,獲取GF-5/EMI NO2VCD和MEIC NOx工業源、能源源、生活源、交通源的相對變化,如圖7所示。相比于2019年1月和2月的各項人為源排放均有所降低,尤其能源源和生活源排放下降明顯;3–6月的工業源排放稍有增加,交通源基本持平,生活源和能源源持續下降,與衛星觀測的NO2VCD月變化一致;7–8月的各項人為源排放一致降低(相比于1月),其中生活源排放下降顯著。因此,研究期間華北平原NO2人為源排放主要與采暖期生活燃煤密切相關,相關系數達0.9778(p=2.69×10?5<0.01);而工業園區排放數值較高但時序變化相對穩定,相關系數僅?0.0677(p=0.873>0.05),對NO2整體變化趨勢影響不大。

圖7 2019年1–8月期間華北平原對流層NO2VCD和人為源排放NOx的相對變化Fig.7 The relative changes of tropospheric NO2VCD and anthropogenic NOxemissions in NCP from January to August,2019

圖8(a)為華北平原主要省市的對流層NO2VCD月變化趨勢,總體來看,各省市在2019年1–8月的變化趨勢相似。其中天津市污染最為嚴重,北京市次之,河北省、河南省和山東省污染水平相近。對2019年1–8月華北平原主要省市NO2月平均數據進行標準化處理,獲取各省市對華北平原總體逐月變化的相對貢獻,如圖8(b)所示。2019年1–5月主要省市的NO2污染均有所減輕;5–6月天津市和北京市污染顯著降低,但河北省稍有加重;河南省和山東省分別在6–7月和7–8月對污染減輕貢獻最大,天津市則在該期間始終保持高排放狀態。此外,分別對華北平原整體與5個代表省市的對流層NO2VCD月均值做相關性分析。結果表明,華北平原整體與各省市間具有極強相關性,相關系數均達0.95以上(p<0.01)。

圖8 2019年1–8月主要省市對流層NO2VCD月變化趨勢(a)以及主要省市對不同月份對流層NO2VCD的相對貢獻(b)Fig.8 The monthly average change trends of tropospheric NO2VCD in major provinces and cities(a)and the relative contribution of major provinces and cities to tropospheric NO2VCD in different months(b)from January to August,2019

3 結論

1)基于中國首顆可見紫外波段高分辨率星載光譜儀EMI研發的對流層NO2產品,分析2019年1–8月華北平原NO2污染的時空分布情況發現,研究期間華北平原NO2污染主要集中在河北省、河南省和天津市,污染總體呈現出明顯的下降趨勢,其中河南省焦作市和河北省石家莊市降幅最大,污染的空間分布與重工業園區的地理位置密切相關;

2)研究期間華北平原NO2周變化存在“反周末效應”,這可能受華北平原的諸多工廠不間斷工作以及三面環山污染擴散受限的影響較大;而以濰坊市、煙臺市、聊城市為代表的農業城市和以邢臺市、唐山市、天津市為代表的工業城市分別表現出相反的周變化趨勢,農業城市對流層NO2VCD存在周末低于工作日的現象;

3)2019年1–8月華北平原對流層NO2VCD月變化的持續下降與降水和氣溫主導的自然源排放以及工業、能源、生活、交通主導的人為源排放關系密切;而人為源中的采暖期生活燃煤對NO2VCD月變化影響最大;

4)研究期間華北平原整體與代表省市(北京市、天津市、河北省、河南省、山東省,NO2水平存在極強相關性;除河南省污染持續降低外,其余各省市污染在后期均有所波動,尤其在6–8月)天津市對流層NO2VCD明顯升高,在未來的大氣污染防治工作中仍需重點關注。