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山東惠民黑碳氣溶膠變化特征及來源分析

2021-08-25 11:21張玉潔涂愛琴張武邊智王麗娟
海洋氣象學報 2021年2期
關鍵詞:氣溶膠惠民氣流

張玉潔,涂愛琴,張武,邊智,王麗娟

(1.山東省氣象防災減災重點實驗室,山東 濟南250031;2.山東省氣象局大氣探測技術保障中心,山東 濟南 250031;3.蘭州大學大氣科學學院半干旱氣候變化教育部重點實驗室,甘肅 蘭州 730000;4.泰安市氣象局,山東 泰安 271000;5.惠民縣氣象局,山東 惠民 251700)

引言

黑碳氣溶膠是指懸浮在大氣中的黑色碳質顆粒物,它是由含碳物質不完全燃燒產生的不定型碳質氣溶膠[1],主要來源于人類大量使用的燃煤、石油、天然氣的不完全燃燒[2]以及熱帶雨林和草原火災的燃燒[3]。此外,由汽車尾氣造成的污染物排放也成為大氣尤其是城市地區大氣中黑碳氣溶膠的主要來源。黑碳氣溶膠顆粒的粒徑較小,尺度范圍一般為0.01~1.00 μm。盡管它在大氣氣溶膠的組成成分中占比小,濃度低,但卻是影響大氣環境和人體健康的關鍵因素。黑碳氣溶膠具有吸附性,可通過呼吸系統進入人體,對人體健康產生極大危害[4]。相關研究[5-6]表明,黑碳氣溶膠是影響全球環境和氣候變化的重要因子之一。中國黑碳排放總量約占全球排放量的1/4[7],我國對黑碳氣溶膠的研究最早開始于20世紀80、90年代。湯潔等[8]于1991年在臨安大氣本底站、1998年在拉薩進行過短時間的黑碳質量濃度的觀測;肖思晗等[9]研究了南京北郊黑碳氣溶膠的特性和影響因素,并與國內其他城市的黑碳氣溶膠情況進行了對比;HUANG et al.[10]通過在深圳的觀測發現,城市地區觀測點的黑碳質量濃度要高于農村地區,且城市地區黑碳質量高濃度事件主要受局地排放和不利氣象條件下的區域輸送的綜合影響。

隨著我國應對氣候變化以及大氣污染治理工作的不斷深入,大氣成分觀測的需求日益增強。自2005年開始,中國氣象局在已建成的大氣本底站和沙塵暴站的基礎上,又建成了全國關鍵和典型地區的大氣成分觀測網,涵蓋了華南、黃淮、四川盆地、東北、內蒙古等地,惠民黑碳觀測站即為其中之一。黑碳氣溶膠的特性與區域來源、特點等密切相關[11]。吳兌等[12]通過對珠三角黑碳氣溶膠的研究得到,黑碳是該地區PM2.5的重要組成部分,黑碳質量濃度干季較高,濕季較低。薛福民等[13]對塔克拉瑪干沙漠黑碳氣溶膠的研究得出,該地黑碳氣溶膠日變化特征與城市地區恰好相反,夜間高于白天。我國南北方區域特點差異大,黑碳氣溶膠的分布特點也各不相同,研究不同區域黑碳氣溶膠的分布特性非常有必要?;菝竦靥庺斘鞅逼皆?,屬于中國綠色名縣和山東省歷史文化名城,近年來,隨著當地城市建設和經濟的快速發展,大氣污染狀況也變得不容樂觀,黑碳氣溶膠作為大氣中重要的污染物之一,研究其變化特性和物理、微物理特性以及它產生的環境效應具有十分重要的意義。本文利用山東惠民國家基準氣候觀測站的黑碳質量濃度資料、美國國家海洋和大氣管理局(National Oceanic Atmospheric Administration, NOAA)提供的全球數據同化系統(global data assimilation system, GDAS)數據,并結合當地的風、雨量、能見度、濕度等常規氣象觀測資料,對當地大氣中的黑碳氣溶膠的變化特征、影響因素及潛在來源進行了分析研究,以期為當地的黑碳氣溶膠的氣候和環境效應評估提供基礎數據,為當地的大氣污染治理提供科學依據。

1 儀器與數據

1.1 儀器測量原理

本研究所用儀器是美國瑪基科學公司生產的AE-31型黑碳儀。該儀器可在370、470、520、590、660、880、950 nm 7個波段上對黑碳質量濃度進行測量。其原理是實時測量石英濾紙帶上收集的顆粒物對光的吸收所造成的衰減,并且假定該衰減全部是由黑碳吸收造成的,相對于黑碳氣溶膠的吸收,其他成分的氣溶膠對可見光的吸收可忽略不計。通過連續測量光衰減的變化計算黑碳質量濃度。儀器工作原理及黑碳質量濃度計算方法見參考文獻[14]。

1.2 觀測地點、時間及資料處理

儀器采樣地點位于惠民國家基準氣候站,在縣城東北,距主城區約2.5 km,其西南方向有居民小區,正南和北偏東各有一條東西和西北—東南向主干道,測站四周沒有明顯的黑碳污染排放源。該地的大氣狀態能夠較好地反映惠民大氣中黑碳的污染狀況。測站位置見圖1。

圖1 測站位置示意圖Fig.1 Location of observation site

選用的原始數據為2018年12月1日—2019年11月30日的觀測資料。儀器采樣頻率為5 min,利用5 min的平均數據序列計算得到1 h的平均值。數據處理中,對原始數據進行了篩選。剔除了儀器故障以及更換濾膜時造成的異常數據。按照氣象行業標準之大氣黑碳氣溶膠觀測——光學衰減法[15]的零點檢測方法,每3個月左右對儀器進行零點數據檢查(簡稱“零檢”),在數據處理中將“零檢”時段的數據進行了剔除。在選用的觀測時段內,經過數據篩選后資料的有效率為95.7%。文中的黑碳質量濃度日、月平均值是利用數據篩選后的小時平均值計算得來的,所用的黑碳質量濃度均選用880 nm波長為代表。雨量、風、能見度、濕度等氣象觀測資料均為與黑碳觀測儀在同一時段同一地點的觀測數據。GDAS數據來自美國國家環境預報中心(National Center for Environmental Prediction, NCEP)提供的對應時間段的全球資料同化系統數據,氣象要素場包括水平和垂直風速、溫度、氣壓、相對濕度、降水等。

2 結果與討論

2.1 黑碳質量濃度逐日變化特征

圖2為觀測期間黑碳質量濃度日均值的逐日變化,空白區域為數據缺失(儀器故障)。黑碳質量濃度日均值變化范圍為0.13~17.35 μg·m-3。冬季(2018年12月—2019年2月)、春季(2019年3—5月)、夏季(2019年6—8月)、秋季(2019年9—11月)的質量濃度平均值分別為7.31 μg·m-3、2.63 μg·m-3、1.02 μg·m-3、1.79 μg·m-3。其變化特征呈冬、春季高,變化幅度大,夏、秋季低,變化幅度較平緩的特點。黑碳質量濃度高值區出現在12月—次年3月,低值區出現在6—8月。每年11月中旬—次年3月中旬為本地的采暖季,其間大量的燃煤污染物被排放到大氣中,致使大氣中黑碳質量濃度增多。利用章丘探空資料統計發現,該地區冬季逆溫天數占整個冬季的53.7%,逆溫層的存在也導致大氣中顆粒物和污染物不易擴散。

圖2 2018年12月1日—2019年11月30日黑碳質量濃度(單位:μg·m-3)逐日變化圖Fig.2 Diurnal variation of black carbon mass concentration (units: μg·m-3) from 1 December 2018 to 30 November 2019

觀測期間,黑碳質量濃度平均值為3.22 μg·m-3。表1列舉了不同區域背景下惠民與國內其他一些地方的黑碳質量濃度分布情況。由表1可見,位于城區的觀測站其黑碳質量濃度總體高于農村。觀測期間,惠民的黑碳質量濃度日均值低于沈陽、西寧、廣州、杭州,和東莞接近,但明顯高于蘭州農村站和瓦里關全球本底站。出現這種差異的原因與各地的區域環境、天氣條件、大氣污染治理以及能源結構不同有關。近幾年國家對環保政策趨嚴,監管力度也進一步加大,這些都對大氣污染的治理起到了積極的推動作用。此外,惠民屬于魯西北的縣級城市,與國內大中城市相比,人口少,經濟不發達,相比而然,黑碳質量濃度整體水平還是偏低的。

表1 不同地區黑碳質量濃度觀測結果

圖3統計分析了惠民春、夏、秋、冬黑碳質量濃度小時平均值的頻率變化特征。由圖可見,春、夏、秋季黑碳質量濃度的高頻值(頻率超過50%)都在2 μg·m-3以內,而冬季的高頻值主要分布在6 μg·m-3以上。春、夏、秋、冬黑碳質量濃度小時均值小于4 μg·m-3的頻率分別為79.19%、99.09%、93.18%、32.64%,夏、秋季占比最高,比例基本相當,春季次之,冬季最低??梢?,春、夏、秋季黑碳質量濃度小時均值主要集中在4 μg·m-3以內,而冬季的黑碳質量濃度小時均值不僅高值多而且占比也偏高,其中大于4 μg·m-3的高值占了冬季總數的67.36%,表明惠民冬季的重污染事件要明顯高于其他三個季節。

圖3 惠民春、夏、秋、冬季黑碳質量濃度小時平均值頻率(單位:%)分布Fig.3 Frequency distribution (units: %) of hourly mean black carbon mass concentration in spring, summer, autumn, and winter in Huimin

2.2 黑碳質量濃度日變化特征

觀測期間惠民大氣中黑碳質量濃度小時平均值變化范圍為0.063~44.190 μg·m-3。圖4為春、夏、秋、冬季黑碳質量濃度平均值的日變化,四季的變化曲線總體趨勢相近。黑碳質量濃度日均值冬季最高,夏季最低。冬季的日均值遠高于其他三個季節,分別為春、秋、夏季的2.68、4.04和7.10倍。前文所述,惠民冬季出現逆溫的天數占整個冬季的53.7%,高頻次的逆溫天氣對黑碳質量濃度的升高具有一定的貢獻。夏季黑碳日平均質量濃度最低,且變化波動幅度較小。

圖4 春、夏、秋、冬季黑碳質量濃度平均值(單位:μg·m-3)日變化Fig.4 Diurnal variation of average black carbon mass concentration (units: μg·m-3) in spring, summer, autumn, and winter

由圖4可見,四季的黑碳質量濃度日變化呈雙峰結構。春、秋、冬季雙峰特征明顯,夏季由于黑碳質量濃度低且日變化波動小,雙峰結構不明顯。四季日變化的峰值分別出現在06:00—08:00和19:00—21:00,谷值出現在13:00—15:00?;菝竦暮谔假|量濃度日變化特征與已有的一些研究[22-24]相一致。

惠民黑碳氣溶膠的日變化主要受到大氣湍流擴散條件、近地層氣象條件以及交通源等因素的共同影響。日出后,大氣相對穩定,湍流擴散條件較差,極易產生清晨逆溫,因而造成夜間聚集的污染物不易擴散出去。清晨隨著人們的活動和出行,交通流量加大,機動車污染排放加劇。在氣象條件和交通源的共同影響下,07:00前后黑碳質量濃度達到一天中的峰值,之后逐漸降低。午后隨著太陽輻射和大氣對流、湍流的增強,加劇了黑碳氣溶膠的擴散,至15:00左右降到全天的最低值。下午隨著下班高峰期交通流量的再次加大及晚間取暖烹飪等,新的污染物進入大氣,加上夜間易出現逆溫,黑碳質量濃度在19:00—21:00達到峰值。入夜后,人類活動造成的黑碳排放量開始減少,黑碳質量濃度呈下降趨勢,但由于夜間大氣層結的穩定和湍流輸送的減弱,在午夜至凌晨期間,黑碳質量濃度還是相對穩定在一個較高的水平。

由圖4可見,冬季黑碳質量濃度日變化的早峰值出現在08:00,相比春、夏、秋的早峰值晚1 h。據統計,惠民冬季早上有50%以上的天氣出現逆溫,加之冬季日出晚,晨起人類活動推遲,因此,冬季黑碳質量濃度早峰值出現的時間相比其他三個季節要晚一些。

2.3 降雨對黑碳質量濃度的影響

圖5為黑碳月平均質量濃度與月累計降雨量關系圖。觀測期間惠民年降雨量為435.8 mm,降雨主要集中在4、7、8月,占全年總降雨量的87.3%。降雨期和非降雨期黑碳質量濃度平均值分別為1.275 μg·m-3和3.537 μg·m-3,非降雨期黑碳質量濃度的平均值是降雨期的2.8倍。

圖5 黑碳月平均質量濃度(單位:μg·m-3)與月累計降雨量(單位:mm)關系圖Fig.5 Relationship between monthly mean black carbon mass concentration (units: μg·m-3) and monthly accumulated precipitation (units: mm)

由分析可知,惠民地區黑碳月平均質量濃度與月累積降雨量呈負相關性,相關系數為-0.42。而BABU and MOORTHY[25]在分析印度地區的黑碳月平均質量濃度與月累積降雨量的相關性時得到了-0.74的相關系數,其相關性較高。印度屬熱帶地區,年降水豐沛,惠民地區屬于溫帶季風氣候,多年平均降雨量在590 mm左右,降雨主要集中在7、8、9月,冬季降雨少,強度弱,少雨期黑碳質量濃度更多的受到其他氣象因素和人類活動的影響。相關的研究[26-27]也表明,氣溶膠顆粒物降雨清除系數的重要因素包括雨強、雨滴譜的尺度分布以及雨滴下落速度等,這也導致了不同的降雨過程對大氣中黑碳氣溶膠的沖刷作用的不同。

選取觀測期間日累計降雨量大于1 mm的降雨日,分析了降雨對黑碳質量濃度日均值變化的影響。由圖6可見,降雨日的黑碳質量濃度日均值呈現冬春季高于夏秋季,波動幅度大的變化規律。結合圖5,冬春季的月累計降雨量明顯小于夏秋季,大氣中黑碳氣溶膠濕清除效果差,這也是導致冬春季大氣中黑碳質量濃度相比夏秋季偏高的一個原因。

圖6中降雨前一日和降雨當日黑碳質量濃度的變化情況顯示,65.5%的情況下,降雨日的黑碳質量濃度相比降雨前一日是下降的。降雨前黑碳質量濃度較高時,降雨對其清除效果明顯;降雨前黑碳質量濃度較低時,降雨的清除效果不是很明顯。圖6中日降雨量曲線顯示,日降雨量小于10 mm時,降雨對黑碳氣溶膠清除效果明顯的比例達61.9%;而對于日降雨量大于10 mm的情況,降雨對黑碳氣溶膠的濕清除效果不明顯。由圖6可見,2019年4月25—26日、2019年6月5—6日、2019年7月2—3日、2019年7月6—7日、2019年7月29—30日、2019年8月9—13日,都出現了連續兩天以上的降雨。對于連續降雨日,66.7%的情況,第二天的黑碳質量濃度相比第一天是降低的,即大氣中黑碳質量濃度是逐日持續下降的。其原因是前期未降雨造成大氣中黑碳質量濃度的累積,降雨使得大氣中可被雨水沖刷的黑碳氣溶膠被沖刷沉降到地面。但也有33.3%的情況,如2019年4月25—26日和2019年7月6—7日,連續降雨期間第二天的黑碳質量濃度相比第一天是升高的。相關的研究[9]也表明,影響大氣中黑碳氣溶膠變化的因素很復雜,除了跟降雨的濕清除作用有關,還跟降雨當天的降雨時間、降雨強度以及溫度、濕度、風等因素有關。

圖6 2018年12月1日—2019年11月30日日降雨量(單位:mm)與降雨日及降雨前一日黑碳質量濃度(單位:μg·m-3)變化Fig.6 Variation of daily precipitation (units: mm) and black carbon mass concentration (units: μg·m-3) on the rainy day and the day before the rainy day from 1 December 2018 to 30 November 2019

2.4 風速和風向對黑碳質量濃度的影響

風速和風向對大氣污染物擴散和輸送起著重要的作用,風向決定著污染物的輸送方向,風速決定著對污染物的擴散能力。

2.4.1 風速對黑碳質量濃度的影響

圖7為觀測期間日平均黑碳質量濃度和日平均風速之間的變化情況。由圖可見,隨著風速的增大,黑碳質量濃度呈下降趨勢。風速為0.5~1.5 m·s-1時,黑碳質量濃度平均值為4.18 μg·m-3,風速為2.5~3.0 m·s-1時,黑碳質量濃度平均值為1.88 μg·m-3。與0.5~1.5 m·s-1風速的黑碳質量濃度平均值相比,其濃度降低了55%。當風速大于3.0 m·s-1時,黑碳質量濃度隨著風速增加而下降的趨勢不再明顯。

圖7 黑碳日平均質量濃度(單位:μg·m-3)與日平均風速(單位:m·s-1)的變化關系圖Fig.7 Relationship between daily mean black carbon mass concentration (units: μg·m-3) and daily mean wind speed (units: m·s-1)

圖8給出了不同風速范圍內黑碳質量濃度平均值的變化。由圖可見,靜風時黑碳質量濃度最高;當0.3 m·s-1≤風速≤3.0 m·s-1時,黑碳質量濃度隨風速的增大減小較快,有利于大氣中顆粒物的擴散;而當風速>3.0 m·s-1時,黑碳質量濃度隨風速的增大不再出現減小的趨勢。有研究[28-29]也表明,當風速大于一定的值后,風速與黑碳質量濃度的相關性不再顯著,這與已有的研究是相吻合的。

圖8 不同風速范圍內黑碳質量濃度(單位:μg·m-3)的變化Fig.8 Variation of black carbon mass concentration (units: μg·m-3) in different wind speed ranges

2.4.2 風向對黑碳質量濃度的影響

由于不同方向上污染源的影響不同,導致了不同風向對污染物的輸送影響也不同,圖9為春、夏、秋、冬季不同風向上黑碳質量濃度的分布情況。由圖可見,夏、秋季不同風向上的黑碳質量濃度偏低,其中夏季最低;冬、春季不同風向上的黑碳質量濃度偏高,其中冬季最高。以大于6 μg·m-3作為黑碳質量高濃度。冬季,黑碳質量高濃度在各風向上發生的頻率總和為43.9%,其中西南西風向上發生的頻率最高,為4.86%;春季,黑碳質量高濃度在各風向上發生的頻率總和為9.34%,其中南風方向上發生的頻率最高,為1.61%;夏、秋季黑碳質量高濃度發生的頻率都非常微小,其中夏季最高頻率出現在南南東風方向上,僅為0.09%,秋季最高頻率出現在東南風方向上,僅為0.2%。

圖9 春季(a)、夏季(b)、秋季(c)、冬季(d)不同風向的黑碳質量濃度(單位:μg·m-3)分布圖Fig.9 Distribution of black carbon mass concentration (units: μg·m-3) in different wind directions in spring (a), summer (b), autumn (c), and winter (d)

由圖1可知,黑碳采樣點所在地的西南方向為惠民縣城的主城區,距離測站大約2.5 km,主城區是人類及各種生產活動等產生黑碳污染物的主要來源地,惠民地區常年盛行西南風,西南風易將惠民周邊區域以及主城區的污染物輸送到測站的上方,形成局地輸送,從而導致來自西南方向上的黑碳質量濃度偏高。

2.5 污染期間黑碳質量濃度對能見度和霾的影響

黑碳在氣溶膠中所占的比例雖然很小,但它的作用卻不容忽視。因為它的質量衰減系數比其他透明的氣溶膠要高出2~3倍,而且它是氣溶膠中吸收紫外、可見、近紅外輻射的主要成分,光吸收物質可以使某些地區的能見度降低一半左右[30-31]。黑碳粒子的變化將改變大氣渾濁度和大氣能見度,并且影響霾的產生[32-33]。為了解污染條件下惠民地區黑碳氣溶膠對能見度和霾的影響,按照國標霾的觀測識別[34]中霾的識別方法,將能見度小于10 km,相對濕度小于80%,排除降水、沙塵暴、揚沙、浮塵、煙幕、吹雪、雪暴等天氣現象造成的視程障礙,判識為霾。根據天氣分級,當空氣相對濕度小于等于80%,且能見度小于2 km,判識為重度霾。一日內霾現象持續6 h及以上時,即為一個霾日。據此統計了觀測期間惠民地區非霾、霾以及重度霾期間的黑碳質量濃度、能見度和相對濕度的平均值的變化情況,見表2。非霾天氣和霾天氣條件下的黑碳質量濃度平均值分別為2.44 μg·m-3和4.78 μg·m-3。其中,重度霾、霾天氣的黑碳質量濃度分別為非霾天氣的3.80倍和1.96倍。發生霾天氣時,其黑碳質量濃度明顯增大。

表2 非霾與霾天氣下黑碳質量濃度、能見度、相對濕度水平

2.6 黑碳污染源來源分析

軌跡分析常被用于研究區域性污染物來源,一個地區的黑碳污染除了本地污染源之外,還與外來污染源有關。在一定天氣條件下,外來污染物會隨著氣流輸送到該地區。通過分析吹向研究區域氣流的后向軌跡,可以了解該地區氣流的來源和路徑,從而定性的分析外來污染物的潛在來源。本文利用NCEP提供的GDAS數據,采用TrajStat模式對惠民2018年12月1日—2019年11月30日的逐小時氣流來源進行了72 h的后向軌跡反演,選取500 m高度進行計算,并根據氣流后向軌跡結果對軌跡進行了聚類分析,結果見圖10?;诓煌竟潥饬骱笙蜍壽E聚類結果,對各軌跡對應的黑碳質量濃度算術平均值進行統計分析(表3),以此反映該類氣流影響下的黑碳質量濃度的分布特征。

表3 不同季節各軌跡黑碳質量濃度統計結果

圖10 后向軌跡聚類的季節分布(a.春季,b.夏季,c.秋季,d.冬季)Fig.10 Seasonal distribution of backward trajectory clustering (a. spring, b. summer, c. autumn, d. winter)

由圖10可知,春、夏、秋、冬的后向軌跡分別被聚類成4、5、3、5類。春季來自蘇北、魯中方向的軌跡最多,占該季節氣流軌跡總數的42.37%,該軌跡上的黑碳質量濃度最高,軌跡路徑最短,表明區域氣象條件穩定,污染物擴散能力偏弱,易將蘇北、魯中等沿途區域的污染物輸送至惠民形成累積。而來自俄羅斯和蒙古方向的氣流軌跡4,由于所經地區的污染物含量小,氣團較為清潔,加之氣流軌跡長風速大,加速了污染物的擴散和稀釋,故黑碳質量濃度較低;惠民屬暖溫帶半濕潤大陸型氣候,夏季受海洋氣流影響較明顯,來自黃、渤海的氣流(軌跡3、4、5)對其影響較大,占該季節氣流軌跡總數的68.52%。來自海洋的潔凈氣團,有利于稀釋本地的黑碳質量濃度,且夏季充足的降水對污染物也有濕清除作用,使得到達惠民的氣流所攜帶的污染物較少。夏季各軌跡對應的黑碳質量濃度都比較低,范圍在0.808~1.184 μg·m-3之間,氣流軌跡長度較為接近。秋季來自西北方向氣流軌跡的分布與春季較為類似,該季節氣流的影響主要來自河北東南和魯中方向,占當季氣流總數的55.10%,其對應的黑碳質量濃度較高。秋季氣流軌跡長短與黑碳質量濃度大小存在明顯的對應關系:長軌跡對應的黑碳質量濃度較低,短軌跡對應的濃度較高。這也與本文分析得到的風速大小與黑碳質量濃度呈負相關的結論是一致的;冬季氣流主要來自北方內陸地區,軌跡均較長,表明來自北方的氣團移速較快。其中來自蒙古中部的氣流(軌跡4和軌跡5)占比最大,為54.96%。來自河北和魯中的氣流軌跡1和軌跡4,其黑碳質量濃度較高,分別為4.057 μg·m-3和3.065 μg·m-3,冬季是北方的采暖期,周邊區域氣流的輸送易帶來人為氣溶膠含量較高的污染氣團,因而導致黑碳質量濃度偏高。

上述分析結果表明:惠民春、秋、冬季來自周邊內陸地區的氣流所占比例較高,周邊氣流主要來自魯中、河北和蘇北等地,這些方向上的氣流輸送易帶來人為氣溶膠含量較高的污染氣團,因而黑碳質量濃度較高;夏季來自海洋方向的氣流占比較高,氣團較為潔凈,對應黑碳質量濃度較低。

3 結論

利用山東惠民國家基準氣候站2018年12月—2019年11月的黑碳質量濃度觀測資料、常規氣象觀測資料及GDAS資料,分析研究了該地區黑碳氣溶膠的變化特征、影響因素及潛在來源,得到如下結論:

1)觀測期間,惠民黑碳質量濃度平均值為3.22 μg·m-3,日均值變化范圍為0.13~17.35 μg·m-3。季節變化呈現冬、春季高,變化幅度較大;夏、秋季低,幅度變化平緩的特點。春、夏、秋季黑碳質量濃度小時均值集中在4 μg·m-3以內,高頻值主要在2 μg·m-3以內;冬季黑碳質量濃度小時均值不僅高值多而且占比也偏高,其中大于4 μg·m-3的值占冬季總數的67.36%。

2)黑碳質量濃度日變化呈雙峰結構,峰值分別出現于06:00—08:00和19:00—21:00,谷值出現于13:00—15:00。冬季黑碳質量濃度日均值最高,分別為春、秋、夏季的2.68、4.04和7.10倍。

3)黑碳月平均質量濃度與月累積降雨量呈負相關性,相關系數為-0.42。降雨對黑碳氣溶膠有濕清除作用,非降雨期的黑碳質量濃度平均值是降雨期的2.8倍;觀測期間,65.5%的情況下,降雨日的黑碳質量濃度相比降雨前一日是下降的,而對于連續降雨日,66.7%的情況,大氣中的黑碳質量濃度是逐日持續下降的。

4)當風速小于3.0 m·s-1時,黑碳質量濃度隨風速增大而減小。夏、秋季不同風向上的黑碳質量濃度都偏低,夏季最低;冬、春季不同風向上的黑碳質量濃度偏高,冬季最高。大于6 μg·m-3的黑碳質量高濃度,冬季在西南西風方向上發生的頻率最高,春季在南風方向上發生的頻率最高,這一變化特征與黑碳氣溶膠的區域輸送和局地人類活動密切相關。

5)重度霾、霾天氣黑碳質量濃度平均值分別為非霾天氣的3.80倍和1.96倍,霾天氣條件下,黑碳質量濃度和相對濕度的平均值都明顯增大。

6)惠民氣流輸送的季節變化特征明顯。春、秋、冬季來自魯中、河北和蘇北等周邊地區的氣流所占比例較高,對應黑碳質量濃度高值,是主要的潛在污染源,對污染的貢獻較大;夏季來自東面海洋方向的氣流占比較高,氣團較為潔凈,對應的黑碳質量濃度較低。

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