核電廠放射性廢氣“活性炭加壓吸附”技術研究

范雯雯，王藝霖，高瑞發

(中國核電工程有限公司，北京 100840)

壓水堆核電廠放射性廢氣主要成分是放射性核素氪、氙等，是堆芯核裂變反應產生的裂變產物泄漏至一回路反應堆冷卻劑中，隨著壓力變化從接收一回路反應堆冷卻劑的廢液貯槽的液相進入氣相空間而形成的。目前，國內核電廠對放射性廢氣中裂變產物Kr、Xe等惰性氣體的去除方法，主要有壓縮貯存衰變和活性炭延遲衰變兩種。前者主要應用于M310堆型、華龍一號，后者多應用于AP1000、田灣核電站VVER機組。根據核電廠運行經驗反饋，壓縮貯存衰變存在設備占地大、貯槽容積不足、倒箱操作(通過壓縮機將一臺衰變箱內的氣體轉送到另一臺衰變箱內)易導致壓縮機損壞以及泄漏風險高[1-2]等問題。而活性炭延遲衰變工藝目前是常壓或微負壓下運行，當廢氣流量波動較大時則滯留吸附效果明顯下降，且常壓吸附導致活性炭裝量大，二次廢物產生量大等問題，更適用于處理流量較小的放射性廢氣。因此，本文以小堆ACP100為例，將擬采用的“活性炭加壓吸附”工藝與傳統的廢氣處理工藝，從放射性去除效果、二次廢物產生量、設備占地等方面進行分析比較。經分析發現，該工藝可實現凈化系數高、占地面積小、二次廢物量小、可避免倒箱操作發生超壓泄漏和提高經濟性等優點。

1 核電廠放射性廢氣處理現狀

現有廢氣處理工藝具有代表性的分別是M310堆型的“壓縮+貯存衰變”、AP1000堆型的 “活性炭延遲衰變”、VVER堆型的“氫氧復合+活性炭延遲衰變”。核電廠放射性廢氣處理技術現狀，包括工藝參數和衰變或滯留時間，列于表1。

表1 不同堆型廢氣處理工藝和處理能力

由表1可見，除M310堆型采用的是加壓貯槽衰變外，AP1000和VVER堆型均采用活性炭床常壓延遲衰變。由表1可見，AP1000和VVER堆型采用的活性炭常壓吸附，相應的衰變單元容積，遠低于M310堆型。以年廢氣處理量與M310相當的VVER為例，其衰變單元活性炭總裝量為40 m3，比M310堆型貯槽總容量312 m3減少87%。

由此可見，在經過各自廢氣處理工藝處理后，都能滿足達標排放的情況下，AP1000及VVER堆型采用的“活性炭常壓延遲衰變”工藝比M310堆型的“壓縮貯存衰變”，可顯著減少衰變單元的容積，相應也減少了設備占地面積。

目前國內外對活性炭吸附性能的相關研究[3-7]，都表明提高運行壓力，有利于提高活性炭對Kr、Xe的吸附系數，從而有利于減少衰變單元容積、減少二次廢物(廢活性炭)量。

因此，為在同一基準上分析“活性炭加壓吸附”處理技術的優劣勢，本文將以ACP100的廢氣源項和處理能力(6 Nm3/h)作為輸入，將“活性炭加壓吸附”在凈化效果、二次廢物產生量以及設備占地等方面，與現有核電廠廢氣處理工藝進行對比分析。

2 放射性廢氣“活性炭加壓吸附”處理工藝

放射性廢氣“活性炭加壓吸附”處理工藝簡圖，如圖1所示。來自于一回路反應堆冷卻劑的放射性廢氣收集于緩沖罐，被壓縮機加壓至0.7 MPa后，經過冷卻和除濕后以6 Nm3/h的流量進入活性炭延遲床滯留衰變，衰變后的氣體經在線監測，放射性水平滿足要求后，減壓送往通風過濾系統凈化后排向環境。此工藝亦稱為“壓縮+活性炭延遲衰變”工藝。

圖1 ACP100放射性廢氣處理系統工藝簡圖

3 分析基準和參數輸入

由于廢氣源項、系統處理能力、活性炭選型以及活性炭床設計均會影響衰變單元的貯槽容積或延遲單元的活性炭裝量、放射性去除效果以及設備占地等，因此，為合理分析和評估“活性炭加壓吸附”與現有廢氣處理技術的差異，后續的計算和分析將基于相同的廢氣源項、廢氣處理能力以及活性炭床型式。具體輸入詳見3.1和3.2節。

3.1 廢氣源項

本文所有計算將以ACP100放射性廢氣源項作為輸入和計算基準。

ACP100放射性廢氣處理系統主要用于處理核電廠正常運行工況和預計運行事件中產生的廢氣。主要來自于裝有一回路反應堆冷卻劑貯槽和設備的放射性排氣，主要成分為氫氣、惰性氣體(Kr、Xe)和氮氣，預計單堆年廢氣產生量為300 Nm3，廢氣源項[2]列于表2。

表2 ACP100放射性廢氣處理系統廢氣源項

由表2可見，廢氣源項中Xe是總活度濃度的主要貢獻者，占總活度濃度的78.4%，其中最長的半衰期是Xe-133的5.2 d。另外，雖然Kr-85所占比例最小，僅為0.1%，但是其半衰期最長，為3 905.5 d。因此，廢氣放射性水平的降低效果，主要依賴對Xe-133的滯留衰變效果。

3.2 工藝參數

現有廢氣處理工藝具有代表性的分別是M310堆型的“壓縮+貯存衰變”、AP1000堆型的 “活性炭延遲衰變”、VVER堆型的“氫氧復合+活性炭延遲衰變”。

為評估和分析放射性廢氣“活性炭加壓吸附”工藝與在役核電廠放射性廢氣處理工藝處理效果的差異，各種工藝除了處理能力統一采用ACP100的6 Nm3/h外，其他工藝參數不變。例如，M310堆型“壓縮+貯存衰變”的貯存壓力仍然是0.65 MPa，AP1000和VVER的“活性炭常壓衰變”工藝參數和活性炭選型仍然與在役核電廠相同。工藝參數和活性炭床操作條件，分別列于表3、表4。

表3 不同堆型廢氣處理工藝和處理能力

不同堆型在役電廠采用的活性炭，以及ACP100擬采用的活性炭的吸附性能，列于表4。根據相關研究[3-7]，進入活性炭床的氣體溫度越低、壓力越高，相對濕度越低越有利于提高活性炭對Kr、Xe的吸附系數，長徑比大于3以及流速控制在0.1～3.0 cm/s范圍內，則二者對吸附系數基本無影響。由表4可見，在室溫、常壓、相對濕度20%～25%以及流速0.11～0.69 cm/s的條件下，ACP100欲選用活性炭對Kr和Xe的吸附系數分別為58.5 cm3/g和1 088 cm3/g，幾乎是同等操作條件下AP1000和VVER堆型活性炭吸附性能的3倍以上。

表4 不同堆型的活性炭吸附性能

由此可見，ACP100擬采用的活性炭對Kr、Xe的吸附性能顯著優于目前AP1000和VVER堆型核電廠用活性炭。另外，提高操作壓力至0.7 MPa，使ACP100用活性炭對惰性氣體的吸附系數提高至少2倍。

4 廢氣處理效果分析

4.1 衰變單元容積

M310壓縮貯存單元的衰變容積，根據公式(1)計算。對于AP1000、VVER和ACP100活性炭裝量計算，則基于炭床選型相同，且空塔氣速在0.1～0.3 cm/s范圍內進行設計，不同堆型的廢氣處理工藝基于相同源項下，衰變容積的計算結果，示于圖2。

圖2 不同堆型廢氣處理工藝的衰變容積

(1)

式中,P為貯槽貯存壓力，MPa；V為貯槽容積，m3；P0為標準大氣壓；Q為廢氣平均處理量，Nm3/d；按照ACP100年預期廢氣處理量考慮，Q=300/365 Nm/d，并且單臺貯槽容積V=18 m3，則根據公式(1)計算得到，若采用M310堆型的“壓縮+貯存衰變”處理工藝，則共需要4臺18 m3的衰變箱，衰變容積為72 m3。

由圖2可見，4種堆型對應處理工藝基于相關處理能力和年廢氣處理量下，M310堆型的“壓縮+貯存衰變”工藝的衰變容積最大為72 m3，是具有最小衰變容積6.04 m3的ACP100堆型“壓縮+活性炭衰變”工藝的12倍。同比，ACP100比AP1000和VVER的活性炭床常壓吸附的炭裝量少75%，比M310的衰變箱容積減少91.7%。由此可見，ACP100采用的“壓縮+活性炭衰變”處理工藝同比其他三種工藝，是衰變容積最小的。

4.2 廢氣凈化效果

對于同一廢氣源項，廢氣處理工藝中的滯留衰變時間則直接影響廢氣放射性的凈化效果，而滯留時間的計算，見公式(2)：

(2)

式中，t為滯留時間，d；Kd為惰性氣體動態吸附系數，cm3/g；M為活性炭質量，g；F為氣體流量，Ncm3/h；其中Kd取值列于表4?；钚蕴垦b量示于圖2，并基于表1廢氣源項，計算得到的不同堆型廢氣處理工藝對惰性氣體Kr和Xe的滯留時間列于表5，經滯留衰變后廢氣的放射性水平以及預期年排放量，示于圖3。

表5 不同堆型衰變單元的操作條件和滯留時間

圖3 不同堆型廢氣處理工藝的凈化效果

由表5可見，M310堆型的“壓縮+貯存衰變”工藝中單臺貯槽對廢氣的滯留時間為45 d，活性炭床對惰性氣體的滯留時間，ACP100堆型的“壓縮+活性炭衰變”工藝單臺活性炭床對Kr和Xe的滯留時間分別為1.5 d和27.9 d，均遠遠高于活性炭床常壓吸附對惰性氣體的滯留時間。由此，結合圖3分析，ACP100廢氣工藝處理后排放的廢氣放射性水平為0.15 GBq/t，同比AP1000、VVER和M310堆型工藝處理后的排放濃度分別下降93%、96%和47%。另外，ACP100廢氣處理后的年預期放射性排放量同比最低，為0.046 TBq/a，滿足放射性排放要求。

4.3 二次廢物產生量

廢氣處理工藝中的二次廢物主要有廢水、廢氣和固體廢物。其中廢水主要因冷卻或去濕而產生的疏水，此部分相對而言量非常小，故對二次廢物產生量分析中暫不予考慮。固體廢物主要是衰變單元的廢活性炭，按照每5年更換一次考慮。二次廢氣量是考慮每年大修一次的氮氣吹掃而產生的二次廢氣量。因此，不同堆型廢氣處理工藝衰變單元的二次廢物產生量，示于圖4。

由圖4可見，ACP100、AP1000和VVER的衰變單元均裝填活性炭，但ACP100的二次固廢產生量最小，預計每年廢活性炭產生量為1.2 m3/a，遠低于AP1000和VVER堆型常壓吸附的炭裝量。另外，由于M310采用的“壓縮+貯存衰變”，雖然二次固體廢物產生量為0，但由于其貯槽容積很大，所以氮氣吹掃的二次廢氣量很大，接近ACP100二次廢氣的10倍，這將導致每次檢修前吹掃時間長且對通風過濾系統造成較大負擔。由此可見，ACP100采用的“壓縮+活性炭衰變”工藝，其二次固廢產生量遠低于常壓吸附的炭裝量，且二次廢氣產生量最低。

圖4 不同堆型廢氣處理工藝的二次廢物(廢氣、固廢)產生量

4.4 設備占地面積

基于表1廢氣源項和相同處理能力，計算不同堆型廢氣處理工藝的衰變單元設備占地面積、各自所占比例，示于圖5。

圖5 不同堆型廢氣處理工藝衰變單元設備占地比例

根據圖5所示，M310堆型的“壓縮+貯存衰變”的貯槽占地面積最大，占4種工藝總面積的68.68%。作為同是采用活性炭滯留衰變工藝的ACP100、AP1000和VVER，相比之下，ACP100的“壓縮+活性炭衰變”實現了設備占地面積最小，僅占3.46%。這是由于加壓有利于提高活性炭對惰性氣體Kr、Xe的吸附系數，從而實現活性炭裝量少，設備占地面積小。

4 結論

本文基于ACP100的廢氣源項和處理能力，對核電廠“壓縮+活性炭延遲衰變”廢氣處理工藝進行技術經濟分析，發現“活性炭加壓吸附”可實現：

(1)衰變容積小，炭裝量比常壓吸附減少75%，衰變容積比加壓貯槽減少約92%。

(2)滯留時間長，同等條件下活性炭床加壓吸附，單床對Kr和Xe的滯留時間分別為1.5 d和27.9 d，是AP1000和VVER常壓吸附的2倍以上。

(3)凈化效果好，處理后廢氣的排放濃度，同比比常壓吸附和壓縮貯存衰變降低至少93%和47%，且年預期排放量相比其他工藝最低。

(4)二次廢物產生量低、設備占地面積小，具備很好的經濟性。

綜合各方面考慮，“加壓+活性炭延遲衰變”具備衰變容積小、滯留時間長、凈化效果好、二次廢物產生量小以及設備占地面積小等優點，且相對于M310堆型的“壓縮貯存衰變”避免了因倒箱操作發生的超壓泄漏風險，相對VVER廢氣系統的冗余和復雜配置而言，系統運行相對簡單。工藝設計符合廢物最小化，在后續其他工程中具備可借鑒性和廣泛應用性。