超低有質動力勢能場中原子強場雙電離機制研究

李盈儐，何錦錦，陳紅梅，李怡涵，秦玲玲，許景焜， 史璐珂，翟春洋，湯清彬，余本海

(信陽師范學院 物理電子工程學院, 河南 信陽 464000)

0 引言

超快、超強激光脈沖與原子分子相互作用可以出現許多有趣的非線性過程, 比如閾上電離[1]、 高次諧波的產生[2]、 受挫雙電離[3]、 強場雙電離等。 對于強場雙電離, 通?？梢杂蓛煞N機制發生:次序雙電離(sequential double ionization, SDI)[4]和非次序雙電離(nonsequential double ionization, NSDI)[5]。 當激光強度較高/橢偏光/圓偏光下, 雙電離主要通過SDI機制發生, 該過程可以基于隧穿理論來很好地解釋[6]。 當激光強度較低/線偏光下, 雙電離主要通過NSDI機制發生。 該過程可以利用三步再碰撞理論來解釋[7]。 在三步再碰撞過程中, 第一個電子的最大返回能量約為3.17Up, 其中Up∝Iλ2為有質動力勢能,I和λ分別為激光強度和波長。 以前的研究表明, 碰撞之后兩個電子的電離過程強烈依賴于返回能量: 當第一個電子的返回能量大于第二個電子的電離能時, 第二個電子能夠通過直接碰撞電離通道(recollision-impact ionization (RII))電離[8]; 當第一個電子的返回能量小于第二個電子的電離能時, 碰撞不足以使第二個電子直接電離, 第二個電子只能通過碰撞激發電離通道(recollision excitation with subsequent ionization (RESI))電離。 因此, NSDI的微觀動力學過程對激光強度和波長均有很強的依賴。

過去人們主要研究了較高有質動力勢能場中原子分子NSDI電子關聯動態過程。 比如, 對于中紅外激光場, 當激光強度較高時, 實驗上觀測到Xe2+離子的縱向動量分布呈現雙峰結構, 并且Xe原子NSDI的關聯電子動量分布呈現“十字型”結構, 這表明 RII和RESI兩個通道同時存在[9]; 當激光強度超低時, 隨著激光強度的增加, 實驗上觀測到Xe2+離子的縱向動量分布由零動量附近的平臺結構轉變為雙峰結構, 半經典理論研究表明雙峰結構產生的原因是RII通道的主導作用[10]。 對于近紅外激光場, 當激光強度較高時, 實驗發現He原子NSDI的關聯電子動量分布呈現V型結構[11], 經典理論研究表明該結構產生的原因是碰撞過程中兩個電子之間不均勻的能量分配[12]; 當激光強度超低時, 半經典理論研究表明產生V型結構的原因是碰撞后母核離子對電子的庫侖吸引及末態電子之間的排斥作用[13]。 對于較短波長的激光場, 實驗發現He原子NSDI的雙電離電子獲得的末態能量大于2Up[14], 經典理論研究表明, 當激光強度較高時, 產生高能電子的原因是母核離子的庫侖力對電子的彈射作用, 從而使兩個電子獲得較高的末態能量[15]; 當激光強度超低時, 產生高能電子的原因是母核離子的庫侖力及電場力的共同作用使得電子能夠在較長的一段時間內連續加速, 從而獲得較高的末態能量[16]。 然而, 在較短波長且激光強度超低時, 有質動力勢能相比于原子的第二電離能更低, 這種情況下雙電離如何發生? 目前尚不清楚。

本文利用三維經典系綜模型, 研究超低有質動力勢能場下堿土金屬原子的強場雙電離。 對于較高有質動力勢能場, 雙電離產率隨原子電離能的增大而減小, 而對于超低有質動力勢能場, 雙電離產率隨原子電離能的增大而增大, 前者可以由三步再碰撞機制來很好地解釋, 而后者卻很難解釋。 反演分析表明, 在超低有質動力勢能場中, 兩電子發生“縮小版回碰”即回碰的整個過程均發生在核的有效區域內;然后詳細分析在超低有質動力勢能場中第二個電子的電離過程;最后討論了“縮小版回碰”過程對激光波長的依賴關系。

1 理論方法

精確描述原子分子強場雙電離需要數值求解含時薛定諤方程[17], 但該方法計算量非常大, 目前的計算技術仍很難實現。 相比較來說, 經典系綜[18]模型既可以克服計算量大的問題, 又可以通過反演分析直觀地展示雙電離的整個過程, 已經被廣泛用來研究強場雙電離。 近年來, 經典模型在揭示原子分子強場雙電離超快電子動力學過程中發揮了巨大作用。 因此, 利用三維經典系綜模型研究原子強場雙電離, 在三維經典系綜模型中, 兩電子的演化遵循牛頓耦合運動方程(本文均采用原子單位, 除非特殊說明):

(1)

(2)

式 (2) 中, 對于不同的原子種類, 軟核參數a有一個合適的取值范圍, 在這個區間范圍內a的取值對結果沒有影響, 在本文中, 對于Mg原子,a=3 a.u.; 對于Ca原子,a=3.8 a.u.; 對于Sr原子,a=4 a.u.; 對于Ba原子,a=4.3 a.u.， 為避免數值計算中的奇點,b通常取很小值, 本文b=0.1 a.u.。

為獲得初始系綜, 首先隨機將兩電子放在原子核附近, 然后給兩電子一個確定的動能, 使得系統的總能量Etot等于目標原子的第一電離能Ip1和第二電離能Ip2的負和:

(3)

對于Mg、Ca、Sr、Ba原子,Etot分別為-0.83、-0.66、-0.61、-0.56 a.u.。 隨后兩電子只在庫侖場的作用下, 按照牛頓運動方程演化足夠長的時間 (100 a.u.), 可以得到穩定的初始系綜分布。 然后, 打開激光場, 兩電子在庫侖場和激光電場的共同作用下, 仍按照牛頓運動方程演化。 當激光脈沖結束時, 統計所有電子對的能量 (包括動能、母核離子與電子間勢能、電子與電子間勢能的一半), 如果兩電子的能量均為正, 則被定義為雙電離事件。

2 結果和討論

圖1(a)和圖1(b)給出了有質動力勢能Up隨激光強度的變化曲線, 對應的波長分別為400 nm和2 000 nm, 水平直線代表堿土金屬原子的第二電離能即Ip2。 比較圖1(a)和圖1(b)知, 當波長為400 nm時, 有質動力勢能遠低于堿土金屬原子的第二電離能。 圖1(c)和圖1(d)分別給出了400 nm及2 000 nm下堿土金屬原子的雙電離產率曲線, 其中黑色圓圈、紅色方框、藍色三角、綠色菱形分別代表Mg、Ca、Sr、Ba原子。 比較圖1(c)和圖1(d)可知, 超低有質動力勢能場與較高有質動力勢能場下, 雙電離產率隨激光強度的變化曲線呈現明顯不同的特征。 對于較高的有質動力勢能場, 雙電離產率隨原子電離能的增大而減小; 而對于超低的有質動力勢能場, 雙電離產率隨原子電離能的增大而增大。 前者可以由三步再碰撞機制來很好地理解, 因為當回碰能量一定時, 原子的Ip2越大, 第二個電子往往需要第一個電子傳遞更多的能量才能電離, 因此不容易發生電離。 而后者很難用再碰撞機制來理解。

圖1 有質動力勢能和雙電離產率隨著400 nm和 2 000 nm激光場強度的變化曲線Fig. 1 Up and probabilities of DI as a function of laser intensity for 400 nm and 2 000 nm laser fields

圖1的雙電離產率和圖2的兩電子末態動量均表明在超低有質動力勢能場下電子超快動力學行為顯示較新穎的特性。 文獻[19-20]分別在實驗上研究了800 nm 及2 000 nm堿土金屬原子的強場雙電離, 證實了較高有質動力勢能場下, 雙電離機制仍然可以用再碰撞機制來解釋。 以下, 我們將從經典力學出發, 理解超低有質動力勢能場下原子雙電離過程。

圖2 兩電子沿激光偏振方向的末態動量譜Fig. 2 Electron momentum distributions of two electrons

為了直觀地揭示超低有質動力勢能場下原子雙電離微觀動力學過程。 圖3給出了兩電子的能量隨時間演化的典型軌跡及兩電子的二維空間軌跡, 并給出較高有質動力勢能場的情況作為對比。

圖3 兩電子的能量軌跡和二維空間軌跡Fig. 3 The energy and space trajectories of the two electrons

圖3中，藍色實線代表第一個電子(e1)即先發生電離, 紅色虛線代表第二個電子(e2) 即后發生電離。 (a)(b) 波長為400 nm, (c)(d) 波長為2 000 nm。 激光強度為2×1013W/cm2。 右列虛線圓形的半徑為6 a.u., 代表電子處于電離態和束縛態的界線, 即圓形內的區域表示電子處于束縛態, 圓形外的區域表示電子處于電離態。 圖3(a)和圖3(b)對應超低有質動力勢能場,tmin定義為有效碰撞時間即第一個電子的能量首次為正前兩電子相距最近的時間,ti1定義為有效碰撞后第一個電子的能量首次為正的時間,ti2定義為有效碰撞后第二個電子的能量首次為正的時間。 圖3(b)給出了兩電子從開始到有效碰撞時刻的演化軌跡。 圖3(c)和圖3(d)對應較高有質動力勢能場, 箭頭標注出了再碰撞時間, 再碰撞時間定義為第一個電子電離后，返回母核離子時, 與第二個電子相距最近的時刻。 圖3(d)給出了兩電子從開始到再碰撞時刻的演化軌跡。 比較圖3(a)和圖3(c)可知, 在較高有質動力勢能場下, 如圖3(c)所示, e1首先發生電離, 然后返回到母核離子附近并發生再碰撞, 傳遞能量給e2導致其電離。 從圖3(d)中也可以看出, e1先發射到圓形區域外, 然后又返回圓形區域內發生碰撞, 這是典型的再碰撞過程。 有趣的是, 在超低有質動力勢能場下, 如圖3(a)所示, 兩電子在tmin時刻首先發生有效碰撞, 然后處于較高激發態的電子即e1于ti1時刻電離, 處于超低激發態的電子即e2需在激光場中演化更長時間,從而吸收更多的能量于ti2時刻電離。 從圖3(b)可以清楚的看到, 兩電子均未脫離母核離子束縛前發生有效碰撞, 沒有回碰過程。 因此, 通過分析兩電子的經典軌跡可知, 較高有質動力勢能場下雙電離過程可以由回碰機制來解釋, 然而超低有質動力勢能場下雙電離過程很難用回碰機制來解釋。 為了揭示超低有質動力勢能場中原子雙電離電子微觀動力學過程的更多細節, 圖4給出了有效碰撞時間(tmin)、第一個電子能量首次為正的時間(ti1)及第二個電子能量首次為正的時間(ti2)的歸一化概率分布。 波長為400 nm, 激光強度為2×1013W/cm2。 由圖4(a)可知, 有效碰撞時間tmin主要分布在激光場零值附近, 這表明兩電子在電場零值附近可以最有效的傳遞能量。 從圖4(b)和圖4(c)可以看出, 兩電子的電離時間主要發生在激光場峰值附近。從半個光周期來看, 兩電子的電離時間概率分布明顯不同。對于ti1, 其概率分布呈現單峰結構, 而對于ti2, 其概率分布呈現明顯的雙峰結構, 即P1峰和P2峰。這表明, 在超低有質動力勢能場中兩電子有明顯不同的動力學特征。

圖5(a)給出了有效碰撞時間tmin與第一個電子能量首次為正時間ti1之間的時間延遲分布即(ti1-tmin), 圖5(b)給出了有效碰撞時間與第二個電子能量首次為正的時間ti2之間的時間延遲分布即(ti2-tmin)。 比較圖5(a)和圖5(b)可知, (ti1-tmin)往往小于3個光周期, 其概率的最高峰位于1個光周期附近。 (ti2-tmin)往往大于3個光周期, 其概率的最高峰位于3.5和5個光周期附近。 這意味著兩電子發生有效碰撞后, 第一個電子往往可以在較短時間內電離, 而第二個電子則需要經過更長時間電離。 這主要是因為, 兩電子發生有效碰撞后, 第一個電子往往處于較高的激發態, 在較短的時間內即可吸收足夠的能量脫離母核離子的束縛。 然而, 第二個電子往往處于超低的激發態, 需經過更長的時間才可以吸收足夠多的能量脫離母核離子的束縛。 因此, 第一個電子電離主要因為有效碰撞的作用, 而第二個電子電離則主要因為激光場的作用。

圖4 時間分布Fig. 4 Time distribution

圖5 時間延遲分布Fig. 5 Time delay distribution

為了理解第二個電子的電離時間在半個光周期內呈現的雙峰結構即圖4(c)標注的P1和P2, 進一步把雙電離軌跡分為兩類。 A: P1峰對應的雙電離軌跡; B: P2峰對應的雙電離軌跡。 然后分別分析了事件A和B對應的經典軌跡, 圖6(a)和圖6(b)給出了兩電子的能量隨時間的演化, 圖6(c)和圖6(d)給出了電子與母核離子間的距離隨時間的演化, 其中藍色實線代表第一個電子, 紅色虛線代表第二個電子, 豎直雙向箭頭標注出第二個電子能量首次為正的時間即ti2。 由圖6(a)和圖6(c)可知, 對于軌跡A, 第二個電子的能量首次為正后, 電子逐漸遠離母核離子, 并完全脫離母核離子的束縛。 由圖6(b)和圖6(d)可知, 對于軌跡B, 第二個電子的能量首次為正后, 電子遠離母核離子, 然而經過較短的時間, 再次被束縛, 隨后經過大約3個光周期, 能量再次為正, 之后電子逐漸遠離母核離子并“真正”脫離束縛。 為了解釋第二個電子之所以呈現出這兩種過程, 我們統計了當第二個電子的能量首次為正時事件A和事件B對應的第二個電子的速度, 如圖7所示, 紅色虛線代表事件A, 藍色實線代表事件B。 比較這兩種事件可知, 對于事件B, 能量首次為正時, 第二個電子的速度往往更小一些。 因此, 當電子的能量首次為正后, 對于事件B, 由于電子電離時刻速度較小, 在母核離子的庫侖吸引作用下更容易被“拉回”, 隨后通過在激光場中積累足夠的能量,從而徹底克服庫侖束縛而電離。

圖6 兩電子的軌跡圖Fig. 6 The trajectories of the two electrons

圖7 第二個電子電離時刻的速度分布Fig. 7 The velocity distribution of the second electron at ionization moment

為了進一步理解超低有質動力勢能場下第二個電子在激光場中如何發生電離, 追蹤分析了第二個電子從有效碰撞時刻tmin到能量首次為正時刻ti2的軌跡, 如圖8所示, 其中圖8(a)給出了電子與母核離子間的距離隨時間的演化, 圖8(b)給

圖8 第二個電子離核的距離及其功率隨時間的演化Fig. 8 The distance of the second electron from the nucleus andits power as a function of time

出了電子的功率隨時間的演化, 豎直箭頭代表電子返回母核離子的時刻, 陰影部分表示電場對電子所做的功。 從圖中可以看出, 從tmin到ti2, 第二個電子需要往返母核離子四次, 電場對電子所做的功盡管有時為正有時為負, 但正功的貢獻要比負功的貢獻大得多, 從而電子可積累足夠多的能量脫離母核離子的束縛。 最后, 以Mg原子為代表, 圖9給出了“再碰撞”和“縮小版回碰”這兩種通道的相對貢獻隨激光波長的變化曲線。

圖9 兩種通道隨激光波長的變化Fig. 9 The two channels as a function of the wavelength

圖9中，綠色三角表示再碰撞通道貢獻的雙電離概率, 紅色圓圈表示“縮小版回碰”通道貢獻的雙電離概率。激光強度為2×1013W/cm2。對于超低激光強度, 當波長較短時, “縮小版回碰”通道占主導, 當波長較長時, 再碰撞通道占主導。 因此, 這兩種雙電離通道往往同時存在, 相對貢獻依賴于激光參數。

3 結論

超低有質動力勢能場中雙電離產率隨原子電離能的增大而增大, 并且兩電子末態獲得的能量往往都大于2Up。 這些新穎的結果很難用再碰撞機制來解釋。 追蹤分析雙電離的軌跡表明, 在超低有質動力勢能場中, 兩電子首先發生“縮小版回碰”過程, 然后處于較高激發態電子在激光場的峰值附近先電離; 處于超低激發態的電子, 往往需要通過多次往返母核離子, 并在激光場的共同作用下來積累足夠的能量電離。 進一步研究表明, 在超低激光強度下，波長較短時，雙電離由“縮小版回碰”通道起主導作用, 而波長較長時，則由再碰撞通道起主導作用。 激光強度和激光波長是研究雙電離過程的兩個重要指標, 此工作為后期的理論和實驗研究低激光強度以及短波長的雙電離工作提供了指引。