內蒙古近地面臭氧污染時空分布特征及氣象條件分析

胡亞男，王 佳，徐麗娜，韓見弘

1.內蒙古自治區氣象服務中心，內蒙古 呼和浩特 010051 2.內蒙古自治區呼和浩特生態環境監測站，內蒙古 呼和浩特 010051

臭氧(O3)是揮發性有機物(VOCs)和氮氧化物(NOx)在紫外線照射下發生光化學反應生成的二次污染物，是我國區域大氣復合污染的重要因素，近地面O3超過自然水平會對人體健康、生態系統和氣候變化有顯著影響。近年來，中國多省市近地面O3污染逐漸取代PM2.5成為夏季的首要污染物，在排放源相對穩定的情況下，大氣污染物濃度變化主要受天氣形勢和氣象要素影響。

內蒙古自治區所處緯度較高，多晴朗少云天氣，且紫外線輻射較強，有利于O3生成，但地勢相對平坦，整體風速偏高，又有利于污染物的擴散。由于內蒙古地形狹長，東西部氣候差異明顯，污染物時空分布特征也不同。目前關于O3污染與氣象因子相關分析的研究較多[1-4]，關于內蒙古O3污染特征分析的研究較少，大多針對個別盟市[5-6]或旗縣[7]。陳志青等[8-9]對內蒙古O3濃度時空變化的分析表明，2017年較2015年O3濃度呈加重趨勢，空間分布表現為中部>西部>東部，這與我們對2018—2020年內蒙古O3的時空分布特征分析結論不同，說明內蒙古O3濃度時空分布特征隨時間而變化。因此，本文研究了近幾年內蒙古O3污染的時空分布特征，并針對全區O3污染典型個例進行天氣形勢和氣象要素的分析，為內蒙古O3預報和減排決策等提供參考和依據。

1 數據與方法

1.1 數據資料

2018年1月1日至2020年12月31日內蒙古12個盟市O3日最大8 h滑動平均值數據來自內蒙古環境監測中心站，呼和浩特市O3和PM10逐小時數據來自中國環境監測總站的全國城市空氣質量實時發布平臺。內蒙古12個盟市氣象要素逐小時數據來自“國省統一氣象數據環境系統(CIMISS)”，包括氣溫、降水量、相對濕度、10 min平均風速、10 min平均風向、地表溫度和能見度等。2018年5月30日至6月4日FNL再分析資料來自美國國家環境預測中心(NCEP)，時間分辨率為6 h。

1.2 研究方法

按照《環境空氣質量評價技術規范(試行)》(HJ 663—2013)[10]規定，采用O3日最大8 h滑動平均值的第90百分位數(O3-8 h-90per)進行O3質量濃度年評價；使用2018—2020年內蒙古12個盟市O3日最大8 h滑動平均值數據進行月變化特征和周末效應的分析；以《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)[11]中污染物的二級濃度限值為依據進行超標率統計，即O3日最大8 h平均質量濃度限值為160 μg/m3，1 h平均質量濃度限值為200 μg/m3。

選取內蒙古O3污染典型個例，分析天氣形勢和氣象條件對O3質量濃度的影響，2018年5月31日至6月3日O3在內蒙古大部分地區達到輕度污染及以上，為了解O3污染發展和消散時天氣形勢，前后各多取1 d，即選取2018年5月30日至6月4日進行個例分析。使用NCEP FNL資料分析該過程天氣形勢演變特征，并以呼和浩特市為例對比O3和氣象要素的逐小時序列，分析氣象要素對O3的影響。

2 結果與討論

2.1 內蒙古近地面O3濃度的時空分布特征

2.1.1 內蒙古O3質量濃度年評價

內蒙古2018—2020年O3-8 h-90per分別為146、137、131 μg/m3，均未超過國家二級標準限值且呈逐年下降的趨勢。由《中國生態環境狀況公報(2019—2020年)》可知，2019年全國O3質量濃度較2018年上升6.5%。與全國O3質量濃度上升態勢不同，內蒙古2019年較2018年下降6.2%。2020年全國O3質量濃度較2019年下降6.8%，內蒙古2020年較2019年下降4.4%。從2018—2020年內蒙古12個盟市O3-8 h-90per來看(表1)，高值主要分布在內蒙古中西部偏南地區，尤其是烏海市和鄂爾多斯市。2018年內蒙古O3-8 h-90per為114～164 μg/m3，僅烏海市、阿拉善盟和鄂爾多斯市超過國家二級標準限值,2019年為109～155 μg/m3，2020年為106～147 μg/m3，均低于國家二級標準限值。除赤峰市2020年O3-8 h-90per較2018年上升3.1%，其他盟市均表現為下降趨勢，其中錫林郭勒盟下降幅度最大，可達20%。

表1 2018—2020年內蒙古O3-8 h-90perTable 1 O3-8 h-90per from 2018 to 2020 in Inner Mongolia

內蒙古O3質量濃度逐年降低，分析原因認為：一方面由于近幾年能源結構和產業結構調整，大力發展新能源，減排效果顯著。據內蒙古能源局統計，截至2020年底內蒙古新能源裝機達到50.54 GW，居全國第一，1/3的電力裝機和1/6的社會用電量來自新能源。另一方面，從內蒙古2018—2020年5—7月氣象要素區域平均值或極值來看(表2)，平均日照百分率逐年降低，尤其2020年下降幅度更大，說明實際日照時間減少，同時太陽輻射量減少；而平均最大風速和平均風速逐年增大，且平均最大風速為11.46～12.16 m/s，有利于大氣污染物的擴散；平均氣溫、最高氣溫和極端氣溫在2019和2020年均比2018年有所降低。這些都是導致O3質量濃度降低的氣象因素。

表2 內蒙古2018—2020年5—7月氣象要素均值或極值Table 2 Average or extreme value of meteorologicalelements in Inner Mongolia from Mayto July in 2018-2020

內蒙古12個盟市2018—2020年O3超標率如圖1所示，西部盟市明顯高于東部盟市，各盟市O3超標率均顯著下降，尤其是阿拉善盟和烏海市，2020年比2018年分別降低了10.1%和8.2%，僅赤峰市和通遼市略微上升。2018、2019、2020年O3超標時間分別為1～45、0～28、0～16 d，年超標率分別為0.3%～12.3%、0.0%～7.7%、0.0%～4.4%。2018、2019年烏海市O3超標率最高，分別為12.3%、7.7%；2020年通遼市最高，為4.4%；興安盟和呼倫貝爾市O3超標率不超過0.5%，幾乎不存在O3污染問題。

圖1 2018—2020年內蒙古12個盟市O3超標率Fig.1 Ozone exceeding rate of 12 leaguecities in Inner Mongolia in 2018-2020

2.1.2 內蒙古各盟市O3質量濃度月變化特征

如圖2所示，各盟市O3月平均質量濃度和O3月超標率的變化趨勢均呈單峰型分布，峰值主要出現在5—7月，興安盟和呼倫貝爾市與其他盟市不同，6月O3質量濃度低于5月和7月。春夏季O3質量濃度明顯高于秋冬季，這是由于秋冬季太陽輻射減弱，氣溫降低，尤其冬季高濃度大氣顆粒物導致氣溶膠光學厚度增大，使得光化學反應速率減緩，O3質量濃度相對較低[12-13]。蒙西地區(阿拉善盟至烏蘭察布市)O3質量濃度明顯高于蒙東地區(錫林郭勒盟至呼倫貝爾市)，蒙西各盟市O3月平均質量濃度峰值為137～146 μg/m3，蒙東各盟市為102 ～127 μg/m3。烏海市和鄂爾多斯市在6月O3超標率最高，均可達26.7%，呼和浩特市、包頭市、烏蘭察布市和阿拉善盟超標率峰值為22.2%～24.4%，巴彥淖爾市、通遼市和赤峰市為15.6%～18.9%，錫林郭勒盟、興安盟和呼倫貝爾市較低，為1.1%～4.3%。

圖2 內蒙古12個盟市O3月平均質量濃度和O3月超標率Fig.2 Monthly average ozone concentration and monthly ozoneexceeding rate in 12 league cities of Inner Mongolia

2.1.3 內蒙古各盟市O3周末效應

由于內蒙古O3質量濃度高值分布在5—7月，將2018—2020年5—7月O3日最大8 h滑動平均值數據按工作日(周一至周五)和周末(周六和周日)劃分，周末效應用工作日和周末O3質量濃度的差值百分比表示，如圖3所示。錫林郭勒盟、赤峰市、通遼市和興安盟的O3質量濃度在周末高于工作日，差值百分比為-6.6%～-2.6%，其余盟市表現相反，即在工作日高于周末，差值百分比為1.6%～7.7%，O3的周末效應存在東西部差異。ZHAO等[14]的研究表明，O3的前體物NOx主要來自工業源、電力源和交通源，總貢獻率接近90%，VOCs主要來自交通源，包括機動車尾氣與汽油揮發源等[15-17]，而夏季O3濃度高主要受工業源和交通源的影響[18]，由于中西部盟市第二產業(工業類)占比相對東部盟市更高，因此工作日O3前體物排放更多，導致O3濃度更高。

圖3 內蒙古12個盟市O3周末效應Fig.3 Weekend effects of ozone concentrationin 12 league cities in Inner Mongolia

選取烏海市和通遼市分別代表西部和東部地區，對比分析O3質量濃度在周末與工作日的日變化特征，結果如圖4所示。由于夜間NO2在紫外線輻射催化作用生成氧原子的反應較弱，主要進行的是NO對O3的消耗，而周末O3前體物NOx的排放低于工作日，因此夜間NO對O3的消耗減少，烏海市和通遼市O3質量濃度在夜間均表現為周末高于工作日；在白天10：00之后烏海市工作日O3質量濃度高于周末，而通遼市全天均表現為周末O3質量濃度高于工作日，這主要與NO2/NO(表示NO2與NO質量濃度比，下同)和O3的累積速率有關，NO2/NO越高越有利于O3生成[19]。

圖4 烏海市和通遼市周末和工作日O3質量濃度日變化Fig.4 Diurnal variation of ozone concentrationin Wuhai City and Tongliao City onweekends and weekdays

2.2 O3污染典型個例天氣形勢和氣象要素分析

2.2.1 O3污染典型個例過程

從2018年5月30日至6月4日內蒙古各盟市O3日最大8 h滑動平均質量濃度和PM10質量濃度來看(表3)，此次過程前期主要表現為O3污染，后期逐漸轉變為PM10污染，兩者在空間上均有由西向東發展的趨勢。5月30日西部阿拉善盟O3質量濃度達到輕度污染，5月31日蒙西地區(阿拉善盟至烏蘭察布市)大部分為輕度污染，其中鄂爾多斯市為中度污染；6月1日除呼倫貝爾市、興安盟和赤峰市外，其余盟市均為輕度污染，其中鄂爾多斯市和包頭市為中度污染；6月2日西部盟市(阿拉善盟、烏海市、巴彥淖爾市和包頭市)轉為PM10污染，其他盟市為O3污染，其中烏蘭察布市和錫林郭勒盟為中度污染；6月3日僅赤峰市和通遼市為O3輕度污染，其他盟市均為PM10污染，其中呼倫貝爾市和錫林郭勒盟分別達到嚴重污染和重度污染；6月4日全區空氣質量好轉，僅烏海市為PM10輕度污染，其他盟市為優或良。這與風場和溫度場的變化密切相關，需要結合天氣形勢進一步分析。

表3 2018年5月30日至6月4日 內蒙古12個盟市O3日最大8h滑動平均質量濃度和PM10質量濃度日均值Table 3 Daily maximum 8h moving average concentration of O3 and daily mean concentration of PM10in 12 league cities of Inner Mongolia from May 30 to June 4,2018

2.2.2 O3污染天氣形勢分析

2018年5月30日至6月4日 850 hPa高度場、溫度場和10 m高度風場如圖5所示，其中藍色實線表示850 hPa位勢高度，黑色箭頭表示10 m高度風速。5月30—31日內蒙古中西部地區對流層低層不斷有南部暖平流匯入，逐漸形成深厚的暖高壓(暖脊)，在反氣旋和輻散下沉氣流控制下為晴朗少云天氣，同時在強烈的太陽輻射作用下溫度升高，中西部地區O3達到輕度污染。6月1—2日蒙古國西部對流層低層槽底不斷有冷平流匯入，槽加深發展，槽前暖平流和暖脊東移，由中西部O3污染轉變為中東部O3污染；6月2日內蒙古西部地區在北下的冷平流、大風以及前期高溫后干燥的地表有利于起沙等條件的作用下，表現為PM10污染。6月3日在內蒙古東北部地區槽發展為強盛的冷渦，等高線密集，冷平流較強，氣溫顯著下降，全區O3質量濃度降低，PM10質量濃度升高，在呼倫貝爾市和錫林郭勒盟PM10達到嚴重污染；由于粗顆粒物PM10易于沉降和擴散，在大風的持續作用下，6月4日全區大部地區空氣質量轉為優良。綜上所述，此次O3污染過程表現為前期南部暖平流匯入和深厚暖高壓控制內蒙古大部分地區，O3濃度升高并達到輕度污染及以上；后期來自蒙古國西部地區的冷槽東移發展，在內蒙古東北部形成冷渦，冷平流較強且降溫顯著，O3濃度下降。

圖5 850 hPa高度場、溫度場和10 m風場日平均空間分布圖Fig.5 The daily average spatial distribution of the850 hPa height,temperature and 10 m wind

2.2.3 氣象要素對O3和PM10質量濃度的影響

以呼和浩特市為例，2018年5月30日至6月4日O3、PM10質量濃度和氣象要素逐小時時間序列如圖6所示。O3質量濃度和氣溫、地表溫度呈顯著正相關，相關系數分別為0.79和0.71，與相對濕度呈負相關，相關系數為-0.43，均通過了置信度為0.01的顯著性水平檢驗。從O3污染前期氣象條件來看，5月30日至6月2日氣溫和地表氣溫維持在較高水平，日最高氣溫為27～28 ℃，最高地表溫度為51～56 ℃，風速較小，為0.6 ～5.3 m/s，能見度較高，為33～35 km；白天(08：00—19：00)風向以西南風為主，而呼和浩特市北部和東南部為山地、南部和西南部為平原的地形導致地勢由東北向西南傾斜，西南風使得大氣污染物不易擴散；這些均為有利于O3生成和積累的氣象條件。5月30日至6月2日 O3濃度峰值逐漸升高，6月1日和2日 O3質量濃度分別為225 μg/m3和234 μg/m3，均達到輕度污染。

圖6 2018年5月30日至6月4日呼和浩特市O3、PM10 、PM2.5質量濃度和氣象要素時間序列Fig.6 Time series of O3,PM10,PM2.5 concentration and meteorological elementsin Hohhot from May 30 to June 4,2018

6月3日10 min平均風速超過8 m/s，01：00風速達到12 m/s，為6級強風風力，風向為西北風，PM10質量濃度在6月3日02：00飆升至823 μg/m3，同時能見度下降至4.5 km;6月3日最高氣溫和最高地表溫度較前一天均下降5 ℃，O3質量濃度從前一天的233 μg/m3下降至102 μg/m3，PM10也在西北風的持續作用下在午后降至39 μg/m3。此次過程中PM2.5/PM10(表示PM2.5與PM10質量濃度比)為12%～40%，在PM10質量濃度超過500 μg/m3時，PM2.5/PM10僅為18%～23%，說明這是一次沙塵天氣過程，后期O3質量濃度的下降得益于溫度和能見度降低以及易于污染物擴散的風向。

3 結論

1)內蒙古2018—2020年 O3質量濃度年評價值均未超過國家二級標準限值且呈逐年下降的趨勢，各盟市O3超標率也顯著下降，僅赤峰市和通遼市略微上升。內蒙古O3質量濃度高值區主要分布在中西部偏南地區，尤其烏海市和鄂爾多斯市，在6月平均O3超標率可達26.7%。

2)內蒙古O3的周末效應存在東西部差異，錫林郭勒盟、赤峰市、通遼市和興安盟O3質量濃度在周末高于工作日，其余盟市表現相反。

3)O3濃度變化和天氣形勢關系密切，南部暖平流匯入和深厚暖高壓控制內蒙古大部地區，O3濃度升高，蒙古國西部地區冷槽東移發展，在內蒙古東北部形成冷渦，冷平流強且降溫顯著，O3濃度下降。

4)高溫、低濕、微風和較高的能見度均為有利于O3生成的氣象條件，而西北大風通過降低溫度、能見度和易于擴散的風向使得內蒙古O3濃度降低，但同時可能會導致PM10污染。