復合燒結助劑對Si3N4陶瓷力學性能和熱導率的影響

付師, 楊增朝, 李宏華, 王良, 李江濤

復合燒結助劑對Si3N4陶瓷力學性能和熱導率的影響

付師1,2, 楊增朝1, 李宏華1, 王良1, 李江濤1,2

(1. 中國科學院 理化技術研究所, 低溫重點實驗室, 北京 100190; 2. 中國科學院大學 材料與光電研究中心, 北京 100049)

Si3N4陶瓷因兼具優異的力學和熱學性能, 成為第三代半導體陶瓷基板的首選材料之一。本研究以7種不同離子半徑的稀土氧化物(RE2O3, RE=Sc、Lu、Yb、Y、Gd、Nd、La)與非氧化物(MgSiN2)作復合燒結助劑, 通過熱壓燒結和退火熱處理制備了高強、高熱導Si3N4陶瓷, 并系統研究了復合燒結助劑中RE2O3種類對Si3N4陶瓷物相組成、微結構、力學性能和熱導率的影響規律。熱壓后Si3N4陶瓷力學性能優越, 其中添加Nd2O3-MgSiN2的樣品彎曲強度達到(1115±49) MPa。退火處理后Si3N4陶瓷的熱導率得到大幅提升, 呈現出隨稀土離子半徑減小而逐漸增大的規律, 其中添加Sc2O3-MgSiN2的樣品退火后的熱導率從54.7 W·m–1·K–1提升至80.7 W·m–1·K–1, 提升了47.6%。該結果表明, 相較于國際上通用的Y2O3-MgSiN2和Yb2O3-MgSiN2燒結助劑組合, Sc2O3-MgSiN2有望成為制備高強度、高熱導Si3N4陶瓷的新型復合助劑。

氮化硅; 復合燒結助劑; 退火處理; 熱導率

隨著電子器件的功率模塊向高電壓、大電流、小型化、高功率密度方向發展, 對器件中發揮絕緣、支撐和散熱作用的陶瓷基板提出了兼具高力學性能和高熱導率的要求[1-2]。Si3N4陶瓷作為結構陶瓷已得到廣泛應用, 具有高的室溫和高溫強度、耐化學腐蝕、抗熱震和高絕緣性等優異性能[3], 理論熱導率可達到200～320 W·m–1·K–1, 是新一代陶瓷基板的理想候選材料之一[4]。但在實際應用過程中, 氮化硅陶瓷基板的熱導率僅為理論數值的30%～40%, 因此為拓展Si3N4陶瓷在陶瓷基板材料領域的應用, 需要進一步提升其熱導率[5]。

已有研究表明, 影響Si3N4陶瓷熱導率的因素主要有兩個[6-7]: (1)微結構因素[8], 當Si3N4陶瓷的-Si3N4晶粒尺寸較小或晶界處的低熱導率(約1 W·m–1·K–1)晶界膜較厚時會降低Si3N4陶瓷的熱導率; (2)Si3N4晶格中的氧含量[9], O固溶進Si3N4晶格形成的Si空穴會造成強烈的聲子散射, 降低Si3N4陶瓷的熱導率。通過選擇燒結助劑的組分可以避免上述兩種因素對熱導率的不利影響[10]。通常而言, 制備高熱導Si3N4陶瓷使用RE2O3+MgO的組合燒結助劑[11], 但該組合助劑含氧量較高, 燒成制品的熱導率難以進一步提升[12]。如Liu等[13]使用Y2O3-MgO助劑體系, 熱壓燒結制備的Si3N4陶瓷熱導率約50 W·m–1·K–1。與之形成對比的是, 以MgSiN2為代表的非氧化物燒結助劑氧含量低, 有利于降低晶格氧含量, 可以顯著提高Si3N4陶瓷的熱導率[14-15]。Lee等[10]使用Y2O3- MgSiN2助劑體系, 通過熱壓燒結和退火熱處理獲得熱導率為71.7 W·m–1·K–1, 彎曲強度為822 MPa的Si3N4陶瓷。盡管非氧化物（MgSiN2）相比氧化物（MgO）在提高Si3N4陶瓷熱導率方面更有優勢, 但目前有關RE2O3+MgSiN2作復合助劑的研究往往集中在Y2O3和Yb2O3等稀土氧化物上[16-17], 其它稀土氧化物組合燒結助劑的影響仍不清楚。Si3N4通過液相中的“溶解–析出”機制完成晶粒生長和晶格凈化, 不同離子半徑的RE2O3與MgSiN2作為復合燒結助劑時, 隨著RE-Mg-Si-O-N液相的組成及黏性改變, Si3N4陶瓷的熱導率和強度也會發生變化[6]。因此,對比不同RE2O3-MgSiN2助劑體系的作用, 有望為制備高強度、高熱導Si3N4陶瓷復合助劑體系的篩選提供借鑒。

本研究采用離子半徑存在明顯差異的7種RE2O3(RE=Sc, Lu, Yb, Y, Gd, Nd, La)分別與MgSiN2組成復合燒結助劑, 系統研究不同RE2O3對熱壓燒結制備Si3N4陶瓷物相組成、微結構、力學性能和熱導率的影響, 分析比較退火熱處理前后Si3N4陶瓷力學和熱學性能的變化。

1 實驗方法

1.1 材料制備

實驗所用原料為-Si3N4(UBE-E10, 純度>95%質量分數, 氧含量1.30%質量分數, 比表面積11.4 m2/g,50=0.62 μm), RE2O3(RE=Sc、Lu、Yb、Y、Gd、Nd、La；上海國藥集團有限公司, 純度≥99.99%, 質量分數), MgSiN2(實驗室自制)。將上述原料按(-Si3N4) :(RE2O3) :(MgSiN2)=93 : 2 : 5進行配料, 以Si3N4球為研磨介質, 無水乙醇為溶劑配制漿料, 在行星球磨機中球磨8 h充分混合原料。球磨后的漿料放入鼓風干燥箱中干燥12 h, 之后研磨并過150 μm（100目）篩。取40 g原料混合物放入50 mm的高純石墨模具中, 在1800 ℃下熱壓燒結2 h, 所用機械壓力為30 MPa, 氮氣壓力為0.1 MPa。根據所用RE2O3的不同, 熱壓燒結后的Si3N4樣品分別命名為REM(RE=La, Nd, Gd, Yb, Lu, Y和Sc)。

使用氣壓燒結爐對熱壓燒結后的樣品進行退火熱處理, 在1850 ℃保溫6 h, 采用1 MPa的氮氣壓力作保護。將退火熱處理后的樣品分別命名為REMH (RE=La, Nd, Gd, Yb, Lu, Y和Sc)。

1.2 性能測試

用阿基米德排水法測定燒結樣品的實際密度, 根據混合法則計算理論密度。使用X射線衍射儀(XRD, D8 Focus, Bruker, 德國)Cu靶Kα射線測定燒結樣品的物相組成。使用掃描電子顯微鏡(SEM, QUANTA FEG 250, FEI, 美國)觀察燒結樣品拋光面、斷面和腐蝕面的微結構, 使用圖像處理軟件Image J從SEM照片上統計計算平均晶粒尺寸, 每個樣品至少統計250個晶粒。將燒結樣品加工成3 mm×4 mm×36 mm的樣條, 用硬脆材料綜合測試儀(DZS-III, 中國建材檢驗認證集團股份有限公司)測試樣品的三點抗彎強度, 跨距30 mm, 加載速率0.5 mm/min, 每組測6根樣條取平均值。將樣品拋光至1 μm后, 采用數顯顯微硬度計(HVS-1000, 上海中研儀器制造廠)測試樣品的硬度, 所用載荷為10 kg, 保壓時間15 s。并根據壓痕所產生的裂紋長度計算斷裂韌性, 每組樣品至少測試10組數據計算平均值。燒結樣品加工成10 mm×10 mm×2.5 mm的方片, 測試平行于熱壓燒結加壓方向的熱導率。采用激光導熱分析儀(LFA 467 Hyper flash, NETZSCH Instruments Co., Ltd., Selb, 德國)測試樣品的熱擴散系數(, mm2/s), 每個樣品閃射6次取平均值, 根據公式p計算得到樣品的熱導率(), 其中為樣品的密度(g/cm3),p為樣品的比熱, Si3N4陶瓷取p=0.68 J·g–1·K–1。以上所有測試均在室溫條件下進行。

2 結果與討論

2.1 熱壓燒結

圖1為1800 ℃熱壓燒結2 h后Si3N4陶瓷樣品的XRD圖譜, 所有樣品的主相均為-Si3N4相, 沒有檢測到-Si3N4相, 表明熱壓燒結過程完成了→的相轉變。此外, 部分樣品還檢測到REMgSi2O5N(RE=Y、Gd、Yb、Lu), 主要由高溫下含RE、Mg、Si、O、N的液相在冷卻過程中結晶所形成。NdM、LaM和ScM沒有檢測到明顯的第二相, 可能是晶間第二相以玻璃相的形式存在。

圖1 不同助劑體系熱壓燒結制備Si3N4陶瓷的XRD圖譜

熱壓燒結后樣品拋光面的微結構如圖2所示, 所有樣品均由發育良好的長柱狀晶粒、尺寸較小的基質晶粒和晶界相組成。晶粒平均尺寸的統計結果列于表1, 除YM和GdM樣品外, 其余樣品的平均晶粒尺寸均<1 μm。ScM樣品的平均晶粒尺寸最小, 只有0.72 μm; YM樣品平均晶粒尺寸最大, 達到1.03 μm。界面反應的活化能隨稀土離子半徑的減小而線性下降, 因此-Si3N4平均晶粒尺寸隨稀土離子半徑減小而增大。但隨著稀土元素離子半徑進一步減小,-Si3N4的晶粒生長由界面反應控制轉變為擴散控制[18]。對于離子半徑更小的Yb2O3和Lu2O3而言, 由于其離子場強更大, 在高溫下形成的液相黏度更高, 限制了Si和N通過液相的傳輸, 進而抑制了-Si3N4晶粒的生長,-Si3N4的平均晶粒尺寸會減小。因此, 熱壓燒結后Si3N4陶瓷樣品平均晶粒尺寸隨稀土離子半徑減小呈先增大后減小的趨勢。

圖2 不同助劑體系熱壓燒結制備Si3N4陶瓷拋光面的SEM照片

(a) LuM; (b) YbM; (c) YM; (d) GdM; (e) NdM; (f) LaM

表1 熱壓燒結制備Si3N4陶瓷樣品的性能

熱壓燒結后Si3N4陶瓷的性能如表1所示, 所有樣品的相對密度＞99%, 均實現了致密化。在實現致密化和完成→相轉變的情況下, 熱壓燒結制備Si3N4陶瓷的硬度均≥14.35 GPa, 隨RE2O3的改變沒有表現出規律性。添加不同RE2O3、MgSiN2作復合助劑熱壓燒結制備的Si3N4陶瓷力學性能優越, 彎曲強度≥739 MPa, 斷裂韌性≥7.09 MPa·m1/2。陶瓷材料的力學性能與微結構密切相關, 從圖2可知, 不同樣品均呈現出大量的長柱狀晶粒和寬分布晶間相相結合的顯微結構, 長柱狀晶粒起到增強增韌的作用, 對陶瓷整體的力學性能貢獻相同, 因而Si3N4陶瓷力學性能的差異主要受晶界相組分的影響[19]。晶間相以玻璃態形式存在時, 抗彎強度更高, ScM、LaM 和NdM三個樣品的彎曲強度均高于其它樣品, 其中NdM樣品的彎曲強度達(1115±49) MPa。

熱壓燒結后Si3N4陶瓷的熱導率普遍不高, 最高僅54.7 W·m–1·K–1, 且沒有表現出明顯的規律性, 這與Kitayama等[20]報道的Si3N4陶瓷的熱導率隨稀土離子半徑的減小而逐漸增大的規律不同, 這可能是由于熱壓燒結后Si3N4晶粒尺寸較小, 存在更多的晶界, 聲子強烈散射, 對熱導率造成了嚴重危害, 并且掩蓋了稀土離子半徑對熱導率的調控效應。為了進一步提高Si3N4陶瓷的熱導率, 并且研究不同RE2O3-MgSiN2作復合助劑時稀土離子對Si3N4陶瓷熱導率的調控效應, 以便篩選出更有效的助劑組合, 對熱壓燒結制備的Si3N4陶瓷進行1850 ℃保溫6 h的退火熱處理。

2.2 退火熱處理

退火后樣品的XRD圖譜如圖3所示, 所有樣品的主晶相仍為-Si3N4, 晶間相的化學組分發生明顯改變, LuMH和YbMH樣品出現了RE4Si2N2O7((RE2O3) :(SiO2)=4 : 1), NdMH和YMH樣品出現了RE2Si3O3N4(無SiO2)。所有樣品都沒有檢測到含Mg的玻璃相, 這與文獻報道的結果一致[12],可能是因為退火熱處理后Mg主要存在于非晶相中。

圖3 退火處理后不同助劑體系Si3N4陶瓷的XRD圖譜

退火熱處理后-Si3N4陶瓷樣品拋光面的微結構如圖4所示, 所有樣品均形成長棒狀晶粒嵌于顆粒狀小晶粒的雙峰狀微結構。與圖2退火熱處理前相比較, 晶間相含量明顯減少, 且由沿著晶粒相對“雜亂”分布轉變為富集于多晶交叉處,-Si3N4晶粒粗化明顯。退火前后平均晶粒尺寸隨稀土離子半徑的變化如圖5(a)所示, 所有樣品退火后平均晶粒尺寸都明顯增大, LuMH樣品的最大, 為1.32 μm; 隨著稀土離子半徑增大,-Si3N4平均晶粒尺寸呈逐漸下降的趨勢。

退火熱處理前后-Si3N4陶瓷彎曲強度和斷裂韌性隨稀土離子半徑的變化分別如圖5(b, c)所示, 熱壓燒結-Si3N4陶瓷樣品退火熱處理后力學性能整體維持在較高水平, 彎曲強度≥567 MPa, 斷裂韌性≥6.62 MPa·m1/2; 但與退火熱處理前相比, 彎曲強度和斷裂韌性均出現不同程度的下降, 下降幅度與稀土離子半徑之間無明顯規律性關系。對比圖2和圖4可知, 熱處理后,-Si3N4晶粒尺寸增大, 晶間相占比減小并且組分改變, 對抗彎強度和斷裂韌性產生不利影響[21]。

圖4 退火處理后不同助劑體系Si3N4陶瓷拋光面的SEM照片

(a) LuMH; (b) YbMH; (c) YMH; (d) GdMH; (e) NdMH; (f) LaMH

圖5 退火處理前后Si3N4陶瓷的(a)平均晶粒尺寸、(b)彎曲強度、(c)斷裂韌性和 (d)熱導率隨稀土離子半徑的變化

退火熱處理前后-Si3N4陶瓷的熱導率隨稀土離子半徑的變化如圖5(d)所示, 所有熱處理后樣品的熱導率都得到了明顯提升, YMH樣品提升至64.9 W·m–1·K–1, YbMH樣品提升至73 W·m–1·K–1; ScMH樣品退火后熱導率提升幅度最大, 從54.7 W·m–1·K–1提升至80.7 W·m–1·K–1, 提升了47.6%。退火熱處理后-Si3N4陶瓷在保持優良力學性能的基礎上熱導率得到明顯提升, 兼顧了力學和熱學性能; 同時熱導率基本呈現隨稀土離子半徑的增大而下降的趨勢, 稀土離子對Si3N4陶瓷熱導率的調控效應經退火熱處理后得以顯現。

圖6 退火處理前后Si3N4陶瓷樣品微觀結構形貌

(a) ScM and (d) ScMH etched by molten NaOH; Fracture surfaces of (b) YM, (e) YMH, (c) YbM and (f) YbMH

致密-Si3N4陶瓷的熱導率主要由-Si3N4晶粒和晶界相決定[22]。晶界相一般位于晶粒之間, 以連續晶界膜的形式存在; 或位于多晶粒交叉處, 以孤立的形式存在。理論和實驗證明, 低熱導率的晶界相位于多晶交叉處對-Si3N4陶瓷的熱導率危害最小。通過由液相的溶解析出過程凈化-Si3N4晶粒, 同時減少晶界相的含量和增大晶粒尺寸來促進-Si3N4晶粒之間的接觸是提升-Si3N4陶瓷熱導率的有效方式[23]。對比圖6(a, d)發現, 退火熱處理后ScMH樣品晶粒明顯粗化, 增大了-Si3N4晶粒之間的接觸; 對比圖6(b, e)、圖6(c, f)斷面可以看出, 退火后YMH和YbMH樣品中-Si3N4晶粒尺寸增大, 晶間相含量明顯減少且主要位于多晶交叉處。在以上因素的共同作用下, 不同復合助劑體系熱壓燒結制備的-Si3N4陶瓷經退火熱處理后熱導率得到明顯提升。

不同離子半徑的稀土離子主要通過影響-Si3N4的晶格氧含量來調控熱導率[20]。隨稀土離子半徑減小, 液相中稀土陽離子場強逐漸增大, 對氧離子的吸引力逐漸增大, 在-Si3N4晶粒借助液相進行二次溶解析出過程中可以有效減少氧離子進入-Si3N4晶格, 降低-Si3N4的晶格氧含量, 減少晶格中硅空位的含量, 從而有效提升熱導率。Sc2O3具有最小的稀土離子半徑(0.073 nm), 相較于當前使用較多的Y2O3(0.089 nm)和Yb2O3(0.086 nm)助劑, 理論上更有利于發揮稀土離子對Si3N4陶瓷熱導率的調控效應。根據圖6平均晶粒尺寸的統計結果, 退火熱處理后ScMH、YbMH和YMH樣品的平均晶粒尺寸分別為(1.26±0.67)、(1.26±0.53)和(1.27±0.71) μm, 差別不大且均>1 μm, Si3N4陶瓷的熱導率受晶格氧含量的影響更大[15], Sc3+可以更有效地降低晶格氧含量, 因此ScMH樣品的熱導率最高。通過對比以上7種復合助劑, Sc2O3-MgSiN2助劑組合在提高Si3N4陶瓷熱導率方面更有優勢, 有望成為制備高強度、高熱導Si3N4陶瓷的新型復合助劑。

3 結論

用7種不同離子半徑的RE2O3(RE=Sc、Lu、Yb、Y、Gd、Nd、La)與MgSiN2作復合燒結助劑, 通過熱壓燒結和退火熱處理制備了高強度、高熱導的Si3N4陶瓷。結果表明:

1)熱壓燒結后, Si3N4陶瓷熱導率均在50 W·m–1·K–1左右。不同助劑體系制備的-Si3N4陶瓷綜合強韌性優異, 添加Nd2O3-MgSiN2的樣品彎曲強度達(1115±49) MPa;

2)退火熱處理后, 不同助劑體系制備的Si3N4陶瓷熱導率均得到明顯提升, 且熱導率隨復合助劑中稀土離子半徑的減小而增大。添加Sc2O3-MgSiN2的樣品經退火, 熱導率從54.7 W·m–1·K–1提升至80.7 W·m–1·K–1, 提升了47.6%;

3)對比研究顯示, 相較于當前通用的Y2O3- MgSiN2和Yb2O3-MgSiN2復合燒結助劑, 具有更小離子半徑的Sc2O3與MgSiN2組合有望成為制備高強度、高熱導Si3N4陶瓷的新型復合助劑。

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Mechanical Properties and Thermal Conductivity of Si3N4Ceramics with Composite Sintering Additives

FU Shi1,2, YANG Zengchao1, LI Honghua1, WANG Liang1, LI Jiangtao1,2

(1. Key Laboratory of Cryogenics, Technical Institute of Physics and Chemistry, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, China; 2. Center of Materials Science and Optoelectronics Engineering, University of the Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Si3N4ceramics have become one of the most promising materials for third-generation semiconductor’s ceramic substrates due to its excellent mechanical and thermal properties. In this work, seven rare earth oxides (RE2O3, RE=Sc, Lu, Yb, Y, Gd, Nd, La) and non-oxides (MgSiN2) were used as composite sintering additives to prepare Si3N4ceramics with high strength and high thermal conductivity by hot pressing sintering and annealing. The effects of RE2O3types in the composite additives on the phase composition, microstructure, mechanical properties, and thermal conductivity of Si3N4ceramics were systematically studied. The mechanical properties of Si3N4ceramics after hot pressing sintering were superior to that without hot pressing, and the bending strength of the sample with Nd2O3-MgSiN2additive reached (1115±49) MPa. After annealing, the thermal conductivity of Si3N4ceramics increased significantly, and gradually increased with the decrease of the rare earth ion’s radius. The thermal conductivity of the sample with Sc2O3-MgSiN2additive increased from 54.7 W·m–1·K–1to 80.7 W·m–1·K–1(increased by 47.6%) after annealing. The results indicate that Sc2O3-MgSiN2is expected to be a new composite additive for the preparation of high strength and high thermal conductivity Si3N4ceramics as compared to the internationally accepted combination of Y2O3-MgSiN2and Yb2O3-MgSiN2additives.

silicon nitride; composite sintering additives; annealing; thermal conductivity

1000-324X(2022)09-0947-07

10.15541/jim20220101

TQ174

A

2022-03-02;

2022-04-29;

2022-05-27

國家重點研發計劃(2017YFB0310303); 國家自然科學基金(52072381, U1904217)

National Key Research and Development Program of China (2017YFB0310303); National Natural Science Foun-dation of China (52072381, U1904217)

付師(1995–), 男, 博士研究生. E-mail: fushi18@mails.ucas.ac.cn

FU Shi, male, PhD candidate. E-mail: fushi18@mails.ucas.ac.cn

李江濤, 研究員. E-mail: lijiangtao@mail.ipc.ac.cn; 李宏華, 助理研究員. E-mail: lihonghua@mail.ipc.ac.cn

LI Jiangtao, professor. E-mail: lijiangtao@mail.ipc.ac.cn; LI Honghua, lecturer. E-mail: lihonghua@mail.ipc.ac.cn