國家自然科學基金大氣科學學科二級申請代碼下設研究方向與關鍵詞解讀：D0506 大氣化學

丁愛軍 王煒罡 張霖 張強 車慧正 張慶竹

1 南京大學大氣科學學院, 南京 210023

2 中國科學院化學研究所, 北京100190

3 北京大學物理學院大氣與海洋科學系, 北京 100871

4 清華大學地球系統科學系, 北京 100084

5 中國氣象科學研究院, 北京 100081

6 山東大學環境研究院, 青島 266237

1 引言

國家自然科學基金委員會（簡稱“自然科學基金委”）積極深化新時代科學基金改革，于2018年起開始實施多項改革措施，規范基金資助代碼并優化學科布局（李靜海, 2018, 2020）。地球科學部地球科學五處（大氣科學學科）（簡稱“大氣學科”）積極響應和落實自然科學基金委關于資助導向改革的有關精神，率先開展項目分類評審改革，助力優化學科資助布局，通過頂層戰略設計、戰略咨詢研究并廣泛研討征求意見，構建了新版大氣學科申請代碼設置方案，確定了以“分支學科”“支撐技術”和“發展領域”三個板塊共15 個二級申請代碼為主要架構的學科代碼體系，并于2020 年正式投入使用。最近幾年，大氣學科定期組織專家對各二級申請代碼的下設研究方向和關鍵詞進行梳理分析和不斷優化，形成了當前“科學基金網絡信息系統”中的最新版本（劉哲等, 2020; 國家自然科學基金委員會, 2022）。

基金申請代碼、研究方向和關鍵詞是基金評審體系和學科方向優化布局中的重要要素。一方面，在當前的自然科學基金委評審過程中更多借助人工智能技術手段，對項目申請書的關鍵詞與專家預設的關鍵詞進行匹配，因此關鍵詞直接關系到評審專家的派送，同樣的申請書某種程度上可能由于選擇不同的基金申請代碼、研究方向和關鍵詞而出現截然不同的資助結果；另一方面，研究方向和關鍵詞的設置，某種程度上反映和體現了學科方向的發展動態和最新進展，對分支學科的發展可以起到一定的引導作用。因此，正確認識和理解基金申請代碼、研究方向和關鍵詞對于青年科學家成功申報基金項目以及準確把握學科動態趨勢并有針對性開展科學研究均有幫助。正是基于此背景，本文針對國家自然科學基金委大氣學科二級申請代碼 D0506 大氣化學的下設研究方向和關鍵詞進行解讀和分析。

2 代碼內涵與研究方向總體框架

大氣化學是大氣科學中一門相對年輕的分支學科，其中平流層化學始于上世紀30 年代，而對流層化學主要隨著倫敦煙霧和洛杉磯光化學煙霧的發生奠基于上個世紀中葉（Wallington et al., 2019）。此后，隨著酸雨、平流層臭氧空洞、霧霾污染等問題不斷出現，大氣化學作為大氣科學的分支學科之一得以迅速發展（王會軍等, 2004; 周秀驥等, 2005;IGAC, 2006）。根據國際全球大氣化學計劃IGAC的科學計劃與實施戰略（IGAC, 2006），大氣化學的主要研究目標是“理解大氣化學在地球系統中的作用并量化區域排放、沉降、長距離輸送和化學轉化對空氣質量的影響”。隨著氣候變化問題認識的深入，大氣科學不斷認識到人類活動對氣候系統的影響不僅僅是溫室氣體的排放，大氣中活性大氣成分（包括氧化性氣體和氣溶膠等）的變化帶來的影響成為當前認識中的主要不確定性之一（IPCC,2021），因此，大氣化學在整個大氣科學和地球系統科學中的作用也愈加重要（符淙斌和Manton,2018; Wallington et al., 2019; Kreidenweis et al.,2019）。

基于以上背景，自然科學基金委大氣學科在2020 年度代碼調整中，考慮大氣化學的發展及其自身相對獨立的知識體系，將其作為單獨的分支學科單列，成為支撐整個大氣科學發展的8 個基礎分支學科之一，這是歷史上自然科學基金委學科代碼中第一次將“大氣化學”作為二級代碼單獨列出（劉哲等, 2020）。原先“大氣化學與大氣環境”為一個二級學科代碼，存在著“分支學科”與“發展領域”混淆的情況。2020 版代碼調整，將“大氣環境”列入“發展領域”類的代碼D0514 大氣環境與健康氣象（劉哲等, 2020）。這一調整賦予“大氣化學”更加基礎性和支撐性的分支學科內涵，并在下設研究方向和關鍵詞中進一步體現。

根據大氣化學所覆蓋領域的主要科學問題和研究手段，將其分為六個研究方向：（1）反應性氣體與氣相化學；（2）氣溶膠物理化學及非均相過程；（3）大氣成分排放、輸送與沉降；（4）大氣化學與大氣物理相互作用；（5）大氣化學數值模擬與量化計算；（6）大氣化學外場試驗與實驗室模擬。前面四個方向為具體的科學問題，后面兩個是研究手段和方法。由于目前基金項目申請時系統里可以選擇兩個研究方向，該設置使申請人在相同二級申請代碼下更方便地選擇擬解決的科學問題和擬采用的主要研究手段。值得一提的是，這里的研究手段不同于“技術支撐”類代碼（如D0509、D0510、D0511 等）所側重的技術手段的研發，而更強調如何基于這些技術手段回答對應的科學問題。

具體而言，研究方向1 和2 是大氣化學中最基礎性的化學問題，主要以反應物質的相態進行區分：研究方向1 側重于對流層和平流層的氣相化學（主要為光化學）；研究方向2 則包括了液相和非均相過程，涉及氣—液—固分配及不同相態體系之間的轉換，與氣溶膠的物理過程（如吸濕增長、凝結、碰并等）密不可分。研究方向3 側重于大氣化學成分及其變化密切相關的宏觀和微觀物理過程，更多是理解傳統的大氣物理過程（或參數）對大氣化學成分及其變化的影響。研究方向4 則是延伸至大氣化學與大氣物理的雙向作用和相互影響，側重于微觀化學過程與宏觀物理過程的結合與交叉，支撐大氣化學成分與天氣/氣候相互作用等問題的認識。研究方向5 主要基于計算機模型模擬和量子化學計算，二者技術方法實現上有一定相近性，前者綜合了微觀與宏觀過程的模擬，而后者更側重于分子尺度基礎性化學反應本身。研究方向6 主要包括以大氣化學成分測量相關的外場試驗和實驗室模擬等研究手段，側重于探測技術手段應用于基礎性科學問題的認識和理解。上述六大方向的關系如圖1 所示，其中研究方向4（“ACP interaction”）有機關聯著經典的三大研究方向（研究方向1 至3），方向5 和6 則支撐著整個大氣化學科學問題的研究。

圖1 國家自然科學基金委大氣科學學科二級代碼D0506 大氣化學主要研究方向及關鍵詞（ACP 為Atmospheric Chemistry and Atmospheric Physics 的簡稱）Fig.1 Research directions and keywords under the secondary application codes of the atmospheric science discipline of the National Natural Science Foundation of China: D0506 Atmospheric Chemistry.ACP—Atmospheric Chemistry and Atmospheric Physics

3 關鍵詞設置的解讀

針對上述六大研究方向，每個方向設置數量為20～30 個不等的關鍵詞（如表1 所示）。具體每個研究方向的關鍵詞設置和考慮介紹如下：

表1 D0506 大氣化學二級代碼主要研究方向與關鍵詞Table 1 Research directions and keywords under the secondary application codes of the atmospheric science discipline:D0506 Atmospheric Chemistry

研究方向1：反應性氣體與氣相化學。主要研究反應性氣體（包括反應速率較慢的溫室氣體）在大氣中的氣相化學反應（Wallington et al., 2019）。按照研究對象和科學問題分為兩類關鍵詞：其中研究對象包括了對流層化學和平流層化學中的主要反應性氣體前體物（如“臭氧”“氮氧化物”“揮發性有機化合物/非甲烷碳氫化合物”“二氧化硫”和“氨氣”等）和重要的反應性中間產物和氧化產物（如“反應性含氮化合物”“含硫化合物”“氧化產物”和“過氧化物”），也包括反映大氣氧化能力的活性組分（如“自由基”“活性鹵素”和可光解產生OH 自由基的“氣態亞硝酸”等）以及分別在對流層和平流層化學中扮演重要角色的溫室氣體[如“甲烷”“鹵代烴（氟氯碳化合物）”等]?？茖W問題類的關鍵詞包括了氣相化學相關的主要對象，包括大氣化學區別于其它介質化學過程的主要特點之一的“光化學”過程，按照空間劃分為“對流層化學”和“平流層化學”；此外，由于大氣中發生的反應多為氧化反應，設立了“大氣氧化性”“氧化過程”“自氧化過程”以及“反應活性”等關鍵詞，以及其氧化速率快慢決定的化學成分的“化學壽命”；同時包括了體現大氣化學反應速率等基礎性問題的關鍵詞（如“反應動力學”和“氣相化學機理”等）。

研究方向2：氣溶膠物理化學及非均相過程。主要研究大氣氣溶膠生消相關的微觀化學和物理過程以及不同相態介質（如液相、固相表面等）的化學反應（Kreidenweis et al., 2019）。按照研究對象和科學問題分為兩類關鍵詞：其中研究對象既包括不同化學組分或來源的“氣溶膠”，如“硫酸鹽”“硝酸鹽”“銨鹽”“有機氣溶膠”“碳質氣溶膠”“礦質氣溶膠”和“海鹽”等（為避免重復，對于“黑碳”等組分，雖然在非均相過程中扮演重要角色，但更突出其輻射效應，因此將其列入方向4）；研究對象還包括從空氣質量角度定義的不同粒徑的顆粒物（如“細顆粒物”“超細顆粒物”和“納米顆粒物”等），以及與氣溶膠新粒子生成密切相關的前體物或者中間產物（如“氣態硫酸”“有機胺”“有機酸”和“分子簇”等）?？茖W問題部分則包括與氣溶膠生成密切相關的主要化學反應，如“多相反應”“液相反應”“非均相反應”及“反應動力學”，也包括主要過程（如“新粒子生成”“氣粒轉化”和“熱力學平衡”）以及相關過程涉及到的氣溶膠的幾種重要特性（如“吸濕性”“揮發性”“酸度”和“形貌”等）。

研究方向3：大氣成分排放、輸送與沉降。該方向重點研究影響大氣化學成分變化的主要物理過程，包括排放、沉降與地氣交換、大氣中的多尺度輸送和擴散過程等（Ding et al., 2017; 王體健等,2019）。按照研究對象和科學問題與過程分為兩類關鍵詞。關于研究對象，除研究方向1 和2 中所列的主要氣體和氣溶膠組分外，還包括追蹤大氣成分遷移過程的“示蹤物”和“同位素”、化學反應速率較慢但與很多化學成分排放同源的“溫室氣體”、在大氣中不同化學壽命的“短壽命物污染物”和“持久性污染物”，以及理解大氣成分排放的主要數據和參數（如“源成分譜”和“排放因子”）、“人為源”“天然源”和“移動源”等不同類型的排放源（通常討論的“固定源”因很少單獨作為關鍵詞則未列出）?？茖W問題與過程方面，針對排放及其溯源設立“生物質燃燒”“生物源排放”“排放清單”“源解析”“源反演”“排放源探測”和“源匯機制”等關鍵詞；針對多尺度傳輸設立“長距離輸送”“跨界輸送”和“傳輸通量”等關鍵詞；針對沉降與地氣交換，設立“干濕沉降”“海氣交換通量”和“地氣交換通量”等關鍵詞。

研究方向4：大氣化學與大氣物理相互作用。與研究方向3 重點理解各種物理過程對于大氣化學成分變化的影響不同，該方向重點研究大氣化學過程與大氣物理過程的交互作用（Ding et al., 2017;Peng et al., 2021）。按照研究對象、關鍵特性以及科學問題與過程分為三類關鍵詞：研究對象包括具有較強輻射特性的“黑碳”和“棕碳”等、反映氣溶膠粒徑分布這一重要物理性質的“粒徑譜”，以及與大氣理化過程相互作用密切相關的“大氣邊界層”、影響氣溶膠輻射和微物理特性的“氣溶膠光學厚度”和“云凝結核”。在關鍵特性方面，包括氣溶膠的“吸濕性”“光學性質”和“混合狀態”，也有反映氣溶膠影響地表輻射特性的“冰雪反照率”和影響微物理特征的“冰核活性”，以及“輻射強迫”和“短生命期氣候強迫”等。在科學問題和關鍵過程方面，主要包括“顆粒物老化”“凝結”“碰并”和“相變過程”等物理過程和“氣溶膠動力學”，也包括“氣溶膠—輻射相互作用”“氣溶膠—云相互作用”和“雙向反饋”，以及與之密切相關的“氣溶膠—邊界層相互作用”和“云凝結核活化”等。

研究方向5：大氣化學數值模擬與量化計算。該方向與數值模式和數值計算為主要手段，幫助定量回答研究方向1 至4 的主要科學問題。作為研究手段與方法，該方向主要包括模式工具和關鍵技術兩類關鍵詞：其中模式工具部分有常用的“大氣化學傳輸模式”（泛指三維歐拉空氣質量模式）、用于研究化學機制的“箱模式”（又稱為“盒子模式”）、用于估算排放源強的“排放模式”和用于源追蹤“溯源模式”與“受體模式”；也包括按照空間尺度劃分的“街渠模式”“城市模式”“區域模式”和“全球模式”；此外，還有專門用于研究大氣化學與氣候系統相互作用的“氣候化學耦合模式”、用于模式同化技術的“伴隨模式”以及區別于通常所用歐拉視角的“拉格朗日模式”（包括拉格朗日擴散模式和拉格朗日箱體化學模式）等。關鍵技術部分的關鍵詞主要包括涉及大氣化學動力學模擬的“大氣化學反應機理”“化學機制參數化”等，涉及數值模擬和診斷分析的“動力—化學耦合模擬”“資料同化”“不確定性分析”和“過程分析”等；也包括常用的“量子化學計算”及其“量子力學—分子力學組合方法（QM/MM）”等，以及當前常用的“機器學習”和“深度學習”等大數據相關的新技術。

研究方向6：大氣化學外場試驗與實驗室模擬。該方向主要通過利用各種先進的儀器（包括原位測量、遙感和采樣分析）理解大氣化學成分的時空變化特征和成因，并有針對性利用實驗室內模擬揭示大氣化學反應在其中的作用機制（Barker et al.,2017）。該方向主要包括相關研究所需要的研究裝備和關鍵技術兩類關鍵詞：其中研究裝備部分包括外場和實驗室測量所需要的“光譜”“質譜”“色譜”和“電鏡”等常用在線測量和實驗室分析儀器，也包括開展實驗室模擬的所需要的“流動管”“反應器”“煙霧箱”和“模擬艙”等；在關鍵技術方面，按照測量方式分為“在線測量”與“離線測量”以及常用的“被動采樣”“原位探測”與“遙感探測”，其中也包括遙感探測中常用的“衛星反演”和地氣交換中常用的“通量測量”；按照測量和模擬平臺也分為“外場觀測”“移動觀測”“立體探測”和“實驗室模擬”，以及與測量數據質控相關的“儀器比對”“數據質量控制”和“數據集成”等。

4 基于文獻計量學的關鍵詞分析

關鍵詞是文獻計量學的重要概念，基于關鍵詞的統計分析可以幫助理解相關領域方向的研究動態和趨勢。通過分析科睿唯安Web of Science 數據庫2002～2021 年近20 年的收錄文章的數據，本文對二級學科代碼D0506 大氣化學下設六個研究方向的關鍵詞進行了統計，分別分析了每個關鍵詞的詞頻以及近5 年（2016～2021 年）詞頻在20 年期內的占比，同時對比了國內和國外學者發表文章的關鍵詞情況（圖2）。

圖2 基于 Web of Science 數據庫檢索的D0506 大氣化學下設（a-f）研究方向1 至6 的關鍵詞出現頻率統計：最近20 年（2002～2021 年）的詞頻排序（左列）以及2016～2021 年近五年詞頻在20 年（2002～2021 年）中的國內外占比（右列）Fig.2 Frequency statistics of keywords under the “D0506 Atmospheric Chemistry” research directions based on “Web of Scienc” database retrieval:Ranking of word frequency in recent 20 years (2002-2021; left column); word frequency in recent 5 years (2016-2021) compared the proportion of recent 20 years (2002-2021) in China and foreign countries (right column)

統計分析表明，研究方向1 中使用頻次位居前五的關鍵詞有“臭氧”“二氧化硫”“氮氧化物”“氨氣”等幾種常見反應性氣體和“自由基”這一驅動大氣化學反應的關鍵氧化劑；研究方向2 中使用頻次較高的則有“氣溶膠”“硫酸鹽”“銨鹽”“粒徑譜”“細顆粒PM2.5”“硝酸鹽”和“二次有機氣溶膠”等；研究方向3 的高頻詞包括“排放”“示蹤物”“生物質燃燒”“溫室氣體”“同位素”和“源解析”等；研究方向4 的高頻詞主要包括“黑碳”“凝結”“輻射強迫”“氣溶膠光學厚度”和“大氣邊界層”等；研究方向5 的高頻詞主要有“資料同化”“化學傳輸模式”“全球模式”“箱模式”“機器學習”和“區域模式”等；而研究方向6 的高頻詞則有“激光雷達”“光譜”“衛星反演”“煙霧箱”和“遙感”等。

關鍵詞的近5 年詞頻在近20 年中的占比可以從一定程度上反映近年研究方向和熱點的變化。以研究方向1 為例，“平流層化學”“鹵代烴”等關鍵詞在國內外占比累加均少于25%（相當于5 年占20 年的平均百分比），說明自蒙特利爾協議簽訂后臭氧洞逐漸恢復，大氣化學界對平流層化學的關注度顯著減低；同時可以看到“化學壽命”“氣相化學機制”和“光化學”等關鍵詞的占比也不足25%，說明基礎性的化學機制方面的研究已相對成熟而關注較少。與此同時，可以看到因為大氣氧化性增加的問題引起學界的廣泛關注，“大氣氧化能力”“氧化過程”和“自氧化”等關鍵詞近年比例顯著上升（接近甚至超過50%），其中“大氣氧化能力”“氧化過程”和“氣態亞硝酸HONO”等在中國學者發表文章中的詞頻尤為突出，反映了近年來我國因臭氧濃度上升對相關問題的關注和研究顯著增加。

在研究方向2 中，“細顆粒PM2.5”“揮發性”“吸濕性”“新粒子生成”“有機氣溶膠”“納米顆?！焙汀岸嘞嗷瘜W”等關鍵詞在近5 年中的詞頻超過了40%，其中特別是“細顆粒PM2.5”和“多相化學”等中國學者使用頻次比例較高（超過了國內外學者的40%）；“非均相反應”“分子團簇”“有機酸”“氣粒轉換”和“有機胺”等關鍵詞中國學者的使用占比則更高。研究方向3 中“源反演”“短壽命污染物”“陸氣交換”和“源解析”等關鍵詞近5 年占比相對較高，其中“源解析”國內占比超過45%；此外 “跨界輸送”“源成分譜”等關鍵詞國內學者的占比高于國外，反映了國內近年大氣復合污染防治中的關注熱點。在研究方向4 中，“氣溶膠—輻射相互作用”“棕碳”“氣溶膠—云相互作用”和“混合態”等是近5 年關注度顯著增加的關鍵詞，且中國學者的使用比例均超過40%。

在研究方向5 中，“機器學習”和“量子化學計算”是近五年增加最為突出的關鍵詞，此外，“耦合氣候—化學模式”和“源解析模式”詞頻也呈一定的增加趨勢，中國學者的使用比例較高。值得注意的是，國內學者使用“量子化學計算”比例顯著高于國外，但“機器學習”則反之，說明在大氣科學中對人工智能等先進信息技術的應用仍有待加強。此外，從國內外詞頻使用比例也可以看到，“全球模式”“耦合氣候—化學模式”“拉格朗日模式”、數值方法”和“并行計算”等關于模式發展的基礎性的工作國內占比明顯較低，一定程度上反映了相應支撐技術方向的發展滯后。在研究方向6 中，“移動測量”和“在線測量”使用頻率近五年顯著增加，其次為“質譜”“原位探測”等關鍵詞。其中，“移動觀測”國外學者使用較多，反映了在國內外大氣化學試驗平臺選擇的差異：國內多用位置固定的超級站開展點上的觀測，而國際上更多依賴飛機、輪船等移動平臺開展空間尺度上的立體觀測。關于這一點，國內大氣化學界已經逐漸意識到該問題，并開始嘗試基于天空地一體化探測平臺組織大型強化觀測試驗，以彌補相關方向不足。此外，值得注意的是“儀器比較”和“閉合試驗”等基礎性的工作國內學者開展的也相對較少。

5 結束語

本文主要對國家自然科學基金委大氣科學大氣化學二級申請代碼大氣科學（D0506）的下設研究方向和關鍵詞進行解讀，并基于文獻計量學的方法對最近20 年內這些關鍵詞在國際期刊論文中的使用情況進行了統計分析，進而結合當前國際和國內大氣化學發展的現狀和趨勢開展了討論?？傮w而言，大氣學科積極落實新時代基金資助導向，在2020版基金代碼設置方案中做了系統性的梳理和重構，對大氣化學二級學科方向而言，歷史上第一次作為大氣科學分支學科之一有了獨立的申請代碼，并且和“大氣環境和健康氣象”這一發展領域代碼有了明顯的區分。這對于大氣化學和大氣環境相關領域方向進一步的發展具有里程碑意義。目前D0506大氣化學代碼下設的六個研究方向，充分考慮了大氣化學中不同相態的大氣成分、大氣化學與大氣物理的相互關系，并結合支撐相關基礎性科學問題研究的主要手段和方法進行了統籌考慮。這些考慮便于項目申請人選擇同一代碼下的兩個方向，有助于項目評審時在“大氣化學”領域內精準匹配專家。申請人在項目申請過程中，應該充分理解研究方向和關鍵詞設置的相關考慮并準確選擇，以更好地實現項目的資助。事實上，在本輪代碼改革后，大氣化學方向函評均分和資助率均有顯著提高（何建軍等, 2021; 周圻, 2022）。

基于Web of Science 數據庫對過去20 年關鍵詞的文獻計量學分析充分反映了關鍵詞在學界的使用比例及最近幾年的變化。結果表明，隨著我國對大氣復合污染防治的高度關注，包括國家自然科學基金重大研究計劃在內的一系列國家級重大項目的實施，最近幾年大氣化學方向得以飛速發展，形成了很多新的熱點。但同時我們也可以看到，新的信息技術的應用、具有立體探測能力的重大基礎設施的運用，以化學反應機理、模式發展和儀器研發、質控比對等基礎性的工作仍有待進一步加強，并作為今后基金資助中的優先方向。相關分析也表明，當前學科發展迅速、熱點輪換快，基金信息系統所確定的關鍵詞應該“與時俱進”，建議每隔兩到三年更新一次，以更好地服務基金資助工作并推動學科更快發展。

致謝本文所采用的基礎數據的分析整理得到了國家自然科學基金委地球科學部地球科學五處（大氣科學學科）劉哲和何建軍等的幫助，南京大學黃昕等參與文獻計量學數據的統計分析。