基于機器學習的鈉離子電池剩余使用壽命預測

史永勝, 翟欣然, 胡玙珺

(陜西科技大學電氣與控制工程學院, 西安 710021)

鋰電池因其高能量密度、高功率密度和長壽命而成為電動汽車的主流儲能系統,但隨著鋰離子電池市場的迅速發展,鋰資源短缺問題也越來越突出[1-2],同時鋰離子電池的安全性以及價格飛漲問題也限制了其在儲能系統上的應用[3]。與鋰離子電池相比,鈉離子電池因成本低、性價比高、低溫性能優異等優勢在中低速電動車和大規模儲能等領域展現出廣闊的應用前景,所以它是非常理想的鋰離子電池替代品[4]。然而,鈉離子電池在實際應用過程中,會產生各種副反應導致容量退化、性能降低,如果不在鈉離子電池壽命終止之前及時替換會引發嚴重的安全事故。因此,針對鈉離子電池特性,開發鈉離子電池的剩余使用壽命(Remaining Useful Life,RUL)預測方法對于延長電池使用壽命、保證使用安全具有重要意義[5-7]。

現有的電池RUL預測方法主要包括基于物理學模型、基于統計學方法、基于機器學習的方法等[8],其中基于物理學模型的方法需要對電池的物理特性進行建模和深入研究,但是建模過程復雜、計算量大,同時考慮到電池復雜的非線性行為和耦合效應,其預測精度有限[9]?；诮y計學的方法主要采用統計模型來處理電池的歷史數據,但是受到數據質量和采樣頻率的限制,預測精度受到一定程度的影響。

基于機器學習的方法則是利用機器學習技術對電池的歷史數據進行學習和建模,以實現電池的RUL預測[8,10]。該方法能適應電池復雜的非線性行為和耦合效應,并且具有較高的預測精度和實時性。常用的機器學習算法包括支持向量回歸(SVR)、人工神經網絡(ANN)、高斯過程回歸(GPR)等。徐佳寧等[11]開發了一種結合SVR的蟻獅優化算法(IALO),它利用了間接健康因素,能夠更精確地預測電池RUL。CHEHADE等[12]開發了基于GPR模型的電池容量預測方法,通過引入不確定性度量來交叉關聯不同電池單元的容量趨勢。然而,由于自充電和容量再生,電池衰退軌跡具有多模態特性,SVR或GPR等傳統預測模型無法準確表征這種多模態。

針對以上問題提出了集成算法(EL),EL算法集成了多個單體算法,并加入了有效的策略。與單一算法相比,EL具有預測精度高、泛化能力強、不易陷入過擬合等優點,在預測方面具有無可比擬的優勢[13]。EL主要包括梯度提升回歸樹(GBRT)和隨機森林(RF)[14]。ROMAN等[15]采用了機器學習管道的方式對電池健康狀態進行了評估,證明了RF在考慮不確定性評估指標時,RF很難校準,并且在預測中過于樂觀。因此本文選用GBRT模型,GBRT模型能更好地處理電池衰減過程中的非線性特征,并具有適應復雜關系和多模態的能力。此外,GBRT模型具有高預測精度、魯棒性和抗過擬合能力,通過組合多個決策樹來減少過擬合風險,提高模型的泛化能力。

機器學習的方法具有很好的性能,但它需要有效的訓練和大量的實驗數據[16]。電池的容量衰減與端子電壓的變化密切相關。增量容量分析(ICA)是一種有效的非破壞性分析方法,可以將內部電化學反應導致的電壓平臺轉換為IC峰值[17]。

基于以上分析,本研究制造并測試了一種鈉離子電池。從IC曲線提取可以表征電池衰減的健康指標(HI),通過提取的電池HI來預測電池的壽命,使用自測實驗數據驗證了GBRT模型的有效性。為了提升預測準確性,采用麻雀搜索算法(SSA)確定最佳的超參數,以此來提高算法的性能,并有效防止過度擬合。結果表明,SSA-GBRT模型的預測效果優于當前流行的決策樹、RF、SVM、GPR等機器學習技術。平均測試MAE約為9.24,MAPE約為2.76%,RMSE約為13.5,預測誤差小于50個周期的計數率可以達到99%。

1 實驗部分

1.1 超參數優化算法

麻雀搜索算法(Sparrow Search Algorithm, SSA)是于2020年提出的一種新的群體智能優化算法,其靈感來自麻雀的覓食和反捕食行為。該算法具有全局搜索能力強、穩定性好、收斂速度快的優點。

麻雀在覓食過程中的行為可以抽象為具有偵察和警告機制的生產者-覓食者模型。生產者具有較高的適應能力和較寬的搜索范圍,可以引導鳥群進行搜索和覓食。為了提高身體素質,拾荒者跟隨生產者覓食。與此同時,一些拾荒者監視生產者進行食物競爭或覓食,以提高自己的捕食率。當整個鳥群受到捕食者的威脅或意識到危險時,它會立即采取反捕食行動。

(1)

麻雀算法的適應能力可描述為

(2)

其中適應度函數f(x)為預測結果與實際數據之間的RMSE。

1.2 梯度提升回歸樹

梯度提升回歸樹(Gradient Boosting Regression Tree,GBRT)是一種基于決策樹的集成學習算法,通過構建多個決策樹對樣本進行分類或回歸。GBRT通過結合boosting技術來增強傳統的決策樹方法,其核心思想是聚合一組“弱”模型,形成一個單一的“強”模型,而不是建立一個優化模型。在GBRT中,通過最小化殘差生成新的決策樹。這種順序模型構建過程基本上是函數梯度下降的一種形式,即通過在每一步添加一棵新樹來優化預測,以最小化損失函數。在GBRT中,平方損失函數因其簡單性和一致性而被用于回歸問題:

(3)

其中x和y分別為輸入特征和響應壽命。L(y,F(x))是預先選擇的可行損失函數,用于衡量預測壽命F(x)與真實壽命y的偏差。

假設將構建M個決策樹,GBRT框架從初始模型F0(x)開始。對于每次迭代m=(1,2,…,M),補償殘差相當于優化展開系數ρm和αm:

(4)

得到

Fm(x)=Fm-1(x)+ρmh(x;αm),

(5)

根據梯度下降的思想,可以使用最小二乘法求解最優αm:

(6)

其中,β是權重因子,ri是使用先前模型評估的負梯度。

(7)

(8)

新評估的殘差模型將根據式(3)添加到先前的模型中。

1.3 對比實驗

為了展示本文預測模型的優越性,與其他模型進行對比實驗,包括SVR、RF和GPR等預測模型。

SVR是一種基于支持向量機的回歸算法,通過在輸入特征空間中找到一個超平面,最小化函數間隔之和,并控制預測結果與真實值之間的誤差。

RF是一種集成學習方法,通過組合多棵決策樹的預測結果來進行回歸。它利用隨機抽樣和特征選擇,增加模型的多樣性,并通過投票或平均的方式整合各個決策樹的預測結果。

GPR是一種非參數的回歸方法,利用高斯過程建模,并通過對函數進行采樣和后驗分布更新來預測新數據點。它能夠靈活適應不同數據特征,并提供預測的不確定性估計。

通過對比實驗可以評估這些模型在預測任務上的性能表現,以證明本文提出的模型在性能上的優越性。

2 電池老化實驗與特征提取

2.1 電池老化實驗

對鈉離子電池進行了長期循環實驗。將組裝的Na4Fe3(PO4)2P2O7電池靜置10 h,促進穩定的SEI層形成。實驗在30 ℃恒溫環境中進行,實時監測電壓、電流等參數(圖1)?；罨A段進行了0.1C倍率的充放電循環,隨后分別進行了1.0C、1.5C和2.0C倍率的充放電循環。充電階段:以0.128 mA的電池恒流充電至3.8 V,轉入恒壓充電直到電流降至0 mA,擱置5 min。放電階段以0.128 mA的電流放電至1.8 V,擱置5 min,如此循環。圖2展示不同倍率下鈉離子電池的容量衰減曲線,在2.0C、1.5C和1.0C倍率下分別循環1 156、1 717、1 955次。

圖1 充放電策略

圖2 鈉離子電池的容量衰減曲線

2.2 老化特征提取與分析

2.2.1 容量增量分析 容量增量分析(Incremental Capacity Analysis,ICA)作為一種有效的非破壞性電池分析方法,已被廣泛用于了解電池老化機制。ICA將電壓平臺轉化為增量容量(IC)峰值,間接反映了內部化學反應的平衡過程。通過建立內部電化學特性和IC峰值的對應關系評估電池容量和內部相變。選擇ICA方法研究鈉離子電池的老化特性,通過IC曲線評估老化狀態和觀察活性材料的嵌入和脫嵌過程(圖3～圖5)。

圖3 未濾波處理的IC曲線

對IC曲線數據進行微分計算:

(9)

其中,Q代表容量,V代表終端電壓,It表示t時刻的電流。

鈉離子電池的IC曲線基于實驗測量(電壓和電流)。因此,IC曲線的形狀對于測量噪聲非常敏感,特別是在引入導數運算符的情況。圖3為未濾波處理的IC曲線。使用文獻[18]提供的方法進行平滑和濾波,即Savitzy-Golay濾波器。窗口的點數設置為10,多項式階數設置為2,電壓間隔為20 mV。圖4為濾波后2.0C倍率下鈉離子電池的首次充放電曲線,IC曲線電壓平臺與IC峰值一一對應。

圖4 電壓平臺與IC曲線

在不同充放電倍率下測試放電過程的IC曲線,實驗結果如圖5所示,隨著循環次數的增加,IC曲線的峰值、對應電壓和峰值面積減小,而斜率增大。這表明電池逐漸老化,容量下降,內阻增加,電池的衰減速度加快。因此,IC曲線中的峰值、電壓和峰值面積提供了關于電池容量和衰減速度的重要信息。

圖5 放電IC曲線

綜上所述,本文選用IC峰的變化數據來預測電池RUL。

2.2.2 健康指標 根據前文的IC曲線分析,選擇放電過程中的IC峰值、峰值對應的電壓值、峰值面積以及峰值斜率這4個變量作為電池的老化健康指標(Health indicators, HI),分別簡化為HI1、HI2、HI3和HI4。

采用灰色關聯分析來表征所提出的HI與鈉離子電池RUL的相關性。

ξi(k)=

(10)

其中,ρ為分辨系數,取值范圍[0,1]間,本文取0.5,其中i代表特征量,k為剩余循環次數,x0(k)和xi(k)分別是計算關聯度所需變量。

各個HI與容量衰減相關強度如表1所示,4個老化指標HI1、HI2、HI3和HI4與RUL的ξ均超過0.7,這表明指標之間存著非常強的相關性,而且HI1、HI2、HI3的ξ均超過0.8,這證明選用HI預測鈉離子電池RUL具有可行性。

表1 HI與RUL的相關系數

2.2.3 基于主成分分析的HI降維 機器學習方法容易受冗余信息的影響,可能導致過擬合。因此,在提取HI數據后,采用主成分分析(Principal Components Analysis,PCA)進行降維,以減少維度。

選擇IC峰值、峰值電壓、峰值面積和峰值斜率這4個變量作為電池老化的HI指標(4維數據),并進行PCA降維。每N個周期(N為1 156、1 717、1 955,分別對應2.0C、1.5C、1.0C倍率),提取HI并組成4維特征矩陣。對輸入的樣本變量矩陣進行歸一化處理,確保數據一致性。

歸一化方法公式:

(11)

協方差矩陣Σ公式:

(12)

貢獻率Ci和累積貢獻率C的計算公式:

(13)

(14)

其中p是負載向量的數量。

本實驗選擇保留2個主成分,即PCA降維后,數據從原來的四維向量變成了降維后的二維向量。這意味著,選取的2個主成分包含了原始數據中大部分的信息。通過這種方式,可以減少對HI的監測量,同時仍保留了足夠的信息來對電池的健康狀態進行判斷。

3 結果與討論

鈉離子電池RUL預測具體實現過程如圖6所示。使用SSA算法優化GBRT模型的超參數,以提高模型的預測精度。在GBRT模型中,需要優化的超參數包括決策樹數量、決策樹最大深度和學習率。因此,SSA算法的變量維度為3。SSA算法的參數設置見表2。

表2 SSA參數設置Table 2 Parameter settings for SSA

圖6 鈉離子電池RUL預測流程

由SSA優化算法的適應度曲線(圖7)可知,在第8次、第10次和第6次迭代時,適應度已經達到最小值。通過SSA算法尋優,確定了GBRT模型的最佳參數設置(表3)。

表3 GBRT參數設置Table 3 Parameter setting for GBDT

圖7 SSA迭代曲線

為了驗證電池RUL預測方法的性能,使用訓練好的模型對測試數據集的不同電池進行預測。將電池的SOH量化為參考第一個周期的容量衰減率

(15)

其中,Ci表示第i個周期的容量,C1是通過完整的充放電操作測量的第一個周期的容量[10]。

電池的放電性能隨著不可逆的電化學降解而下降,接近壽命的終點。當電池實際容量下降到初始容量的80%時,通常需要更換電池[19]。

實際運行中的電池RUL公式:

RUL=nEOL-nt,

(16)

其中,nEOL表示電池的充放電循環總次數,nt表示經過時間t的充電和充電循環數。

基于式(16)對鈉離子電池進行RUL預測。圖8展示了3個測試電池的RUL預測結果。黑色實線表示真實的RUL值,彩色線條表示采用SSA-GBRT、SVR、RF和GPR預測模型的結果。預測結果顯示良好的擬合吻合度,MAPE最低為3.9%,準確性為96.1%。直方圖分析顯示本文的預測誤差小于50個周期的計數率高達99%。

圖8 RUL預測結果對比以及誤差分布

誤差計算公式:

(17)

(18)

(19)

圖9展示了不同模型下多次運行的MAE、MAPE和RMSE的箱線圖,其中橫線和紅點表示中值誤差和平均誤差。SSA-GBRT方法在3個電池的預測結果中表現最低,具有較小的誤差范圍和異常估計值。圖10顯示了所有測試單元的平均指標,SSA-GBRT方法相對于SVR、RF和GPR方法,具有更低的MAE、MAPE和RMSE,分別為9.24、2.76%和13.5,進一步驗證了其穩健性和優越性。

圖9 評價指標對比

圖10 評價指標平均值

4 結論

本研究制造并測試了一種鈉離子電池,對其進行長期循環老化實驗,對電池老化數據經過濾波處理后使用SSA-GBRT預測模型對電池進行剩余使用壽命(RUL)預測,主要的結論如下:

(1)對IC曲線進行平滑和濾波,選擇20 mV的電壓間隔,減少噪聲干擾,所提取的IC曲線能夠和充放電的電壓平臺良好對應,IC曲線峰值所包含的信息可以表征電池老化衰減。

(2)從所獲得的老化實驗數據中選擇了IC峰的峰值、峰值對應的電壓值、峰值面積以及峰值斜率作為HI,通過灰色關聯分析證明了所選取的HI與鈉離子電池容量衰減有較強的相關性。

(3)使用PCA方法可以將HI數據從高維空間降到低維空間中,減少了數據間的冗余性,提高了預測模型的精度和穩健性。

(4)通過實驗數據驗證了SSA-GBRT鈉離子電池RUL預測的準確性及有效性。與傳統方法相比,SSA-GBRT方法在預測RUL時表現出較高的準確性,并具有良好的穩健性,RMSE、MAPE和MAE分別在15.2、7%、11.2以下。