紅外分子標記測速法

胡臻，宋子豪，王巍添，朱寧，超星,*

1.清華大學 能源與動力工程系，北京 100084 2.清華大學 航天航空學院，北京 100084

0 引言

實驗流體力學作為流體科學發展的方向之一，對理論流體力學和計算流體力學起到了物理現象預測和實驗數據支撐的作用，是研究和理解復雜流動物理的關鍵工具。隨著理論物理模型和數值計算方法的發展，流動問題的計算結果所包含的信息越來越豐富，從而對流體實驗方法的測量精度、時間分辨率和空間分辨率等性能提出了更高的要求。傳統的接觸式流體測量方法，如皮托管和熱線風速儀等，因為成本低、使用簡單、響應快速等優點受到實驗流體力學研究者的廣泛青睞。然而，受測量原理的限制，這些接觸式方法在測量時需要將物理探頭侵入到待測流場中，這往往會給流場帶來干擾，從而影響測量結果的準確性，且在多空間點同時測量時往往需要布置更多的探點，從而進一步增大了測量的系統誤差。因此，發展具有非侵入式、高時空分辨、單次多點同時測量、速度與標量同時測量等特性的流場測量方法，是拓展流體測量方法應用范圍、研究復雜流動現象的重要需求。

近年來，許多基于光學與激光的新型流體速度測量方法得到了廣泛的理論和實驗研究，旨在實現多空間維度、多尺度湍流結構所主導的復雜流動中的非侵入性測量[1-3]。激光多普勒測速[4]（Laser Doppler Velocimetry,LDV）和可調諧二極管激光吸收光譜測速法[5]（ Tunable Diode Laser Absorption Spectrometry,TDLAS）基于運動產生的多普勒頻移來進行速度測量，主要用于單點測速，難以在復雜流場中實現流動可視化?；谑聚櫫Ｗ游灰频臏y速方法，如分子標記測速法[6]（Molecular Tagging Velocimetry,MTV）、粒子圖像測速法[7]（Particle Imaging Velocimetry,PIV）和粒子跟蹤測速法[8,9]（Particle Tagging Velocimetry,PTV）等，通過跟蹤示蹤分子或粒子在不同時刻的位移，可以實現二維甚至三維的流動速度成像。不同于PIV 和PTV 中示蹤粒子的標記依賴于粒子通過光散射形成的圖像，MTV 中示蹤分子的位置一般通過激光選擇性激發流場中的共振分子及隨之受激發分子的自發輻射確定，這導致MTV 方法具有2 個特點：一是不需要引入示蹤粒子而利用分子示蹤，減少了強渦或層流邊界層中的示蹤粒子分布不均勻性[10]、氣相和加速流體中示蹤粒子的重力誘導速度和速度滯后[11-13]等由于示蹤粒子引入導致的測量系統誤差，同時避免了測量時示蹤粒子對測試設施的污染及壁面反射的強光信號污染；二是其捕捉到的信號光為激光誘導發光，除了信號光強的空間分布信息外，激光誘導發光還包含了豐富的激發分子光譜信息，從而可以在速度測量的同時對流場中的溫度、壓力和濃度等標量信息實現具有空間分布的成像測量[14]。

鑒于MTV 方法在流動顯示測量中的諸多優勢，基于不同示蹤分子和標記方案的多種MTV 方法被用于各種特性的流場中，如羥基標記測速法[15]、NO 標記測速法[16]等。在這些標記方法中，分子被激光激發至電子激發態并隨后向下能級自發輻射產生電子態熒光信號，由于電子態熒光壽命短，這些標記測速法多用于高速和超聲速流動測量。而在低速流動中，尋找一種壽命長的激光誘導發光過程十分重要。一種途徑是尋找自發輻射系數更小、發光效率更低但發光壽命大大延長的磷光分子，如磷光超分子[17]或聯乙酰分子[18]等。但這些磷光分子大多具有毒性，從而限制了其在實際環境中的應用。另一途徑是利用瞬時功率更高的飛秒激光實現多光子非線性激發過程，如利用飛秒激光電子激發標記（FLEET）對測量氣流中的氮氣分子進行標記[19]，或利用激光誘導拉曼電子激發標記（RELIEF）對測量氣流中的氧氣分子進行標記[20]，從而獲得壽命更長的熒光信號。但是目前此類方法仍受設備復雜、非線性激發和熒光效率低等因素的限制。

因此，尋找一種無毒無害、設備布置簡單、能適用于低速氣流場以替代PIV 并提高流場成像精度的方法很有必要。本文設計了一種只需單激光器激發和單相機收集的新型MTV 激發和分子標記方案，利用波長為2 μm 的紅外脈沖激光光源選擇性激發氣相流動中二氧化碳（CO2）分子的振動態躍遷，并利用紅外相機收集激發CO2分子熒光，追蹤標記分子隨流場的運動。另外，對目前紅外MTV 的測量指標進行了評價，并分析了影響此方法時空分辨率和測量精度的主要因素及改善方向。最后在軸對稱噴嘴射流中，利用此方法測量了空間分辨的一維速度徑向分布，驗證了此方法用于速度測量的可行性。

1 理論基礎

1.1 紅外MTV 測速原理

傳統MTV 通常通過“寫入信號，讀取信號”2 步進行速度測量。其中“寫入信號”常采用紫外光或可見激光，對應于激發示蹤分子的高能電子態，其熒光壽命通常為納秒量級。由于選擇的速度測量原理為u=Δx/Δt，因此可見大小的Δx與極短時間Δt 對應很高的流速u，即傳統MTV 在氣體流場中常用于超聲速量級流速的測量。而本文介紹的紅外MTV 采用CO2分子的振轉光譜作為示蹤熒光，對應于微秒量級的熒光壽命，極大降低了速度探測極限，可滿足低流速邊界層測量條件。

本文選用波長2 μm 的脈沖激光將處于振動基態（v1=v2=v3=0）的CO2分子激發至某一振動激發態（v1=2，v2=0，v3=1），其中vi表示分子的振動模式i 對應的振動量子數。處于振動激發態的分子會通過自發輻射和碰撞淬滅過程向下能級躍遷，如圖1所示，其中藍色箭頭表示激光激發過程，紅色箭頭表示熒光過程，黑色箭頭表示淬滅過程。實驗中通過在相機內布置窄帶帶通濾波片，使4.26 μm 波長附近的自發輻射（Δv3=-1）光被收集，濾掉激光散射和紅外熱背景輻射。由于圖1 中3 個上能級躍遷得到的熒光波長相近（即紅色箭頭對應能量），且本文主要利用熒光的強度空間分布信息進行速度測量，所以不需要分析熒光的各能級貢獻和詳細光譜結構。值得注意的是，后續如進行溫度、壓力等標量場測量，應進一步考慮這些不同上能級的熒光貢獻和差別。

圖1 紅外MTV 中振動能量躍遷過程示意圖Fig.1 A schematic diagram of vibrational energy transition in infrared MTV

MTV 測量中不同時刻（t0～t2）的熒光分布圖像如圖2所示，分析不同時刻的示蹤分子位移可以處理得到速度。與PTV 不同，MTV 無法做到對示蹤分子的實時追蹤，故分析標記位移可以利用圖像中心位置識別算法或不同時刻圖像最大相關算法。在本文中，由于熒光強度本身較弱，主要噪聲來源為相機散粒噪聲（即激光散射和紅外熱背景輻射），使用最大相關算法等方法計算得到的速度與直接采用熒光強度擬合方法相比幾乎不存在優勢，因此速度測量采用中心位置識別算法。

圖2 不同時刻的CO2 熒光分布隨流體運動的變化Fig.2 The evolution of CO2 fluorescence distribution with fluid motion at different times

為了尋找表征熒光強度分布及演化的函數形式，并準確地確定強度分布中心，假設熒光強度與CO2分子濃度成正比，考慮分子擴散影響和激發態向下能級躍遷，軸對稱射流中的激發態CO2分子濃度C 的控制方程可表示為：

式中：D 為CO2分子擴散系數，τ為激發態CO2壽命，u為射流軸向速度分量，x、y、z 方向如圖2所示。值得注意的是，y 方向熒光分子濃度梯度遠小于x 和z 方向，因此其二階偏導在式1 中略去。初始時刻的激發態CO2空間分布與激光光束強度在垂直激光傳播方向的分布一致，為高斯分布：

式中：w0為激光束腰尺寸，x0和z0為激光在測量位置的初始坐標，t0為初始時刻?？紤]對垂直圖像方向（即z 方向）的熒光強度進行積分，由式（1）和（2）可以解出熒光信號強度s的分布為：

這表明考慮了擴散和熒光壽命等因素的影響后，熒光強度分布仍為近似的高斯分布，不過其強度隨時間的變化會受到熒光衰減的影響。本文利用高斯函數擬合，得到不同時刻的熒光分布中心位置xc(t)，然后再處理得到軸向速度u。

1.2 軸對稱圓形噴嘴射流的速度徑向分布

軸對稱射流作為少數幾種可以被分析和求解控制方程的流動類型之一，其流動結構被廣泛地研究[21-22]。雖然射流的湍流特性和傳遞仍在被研究，但射流時均軸向速度的徑向分布已經在理論和實驗上得到了深入的研究并取得了成熟的結果。除了理論成熟、研究充分外，軸對稱射流的另一個特點是在充分發展后其時均軸向速度的徑向分布具有自相似性，即速度分布特性與雷諾數Re 和噴口結構無關。這一點對于一個驗證方法的實驗工況十分有利，因為這會減少流量和雷諾數控制不均勻帶來的誤差。因此，我們選擇使用軸對稱射流這一經典流動作為標準參考，對本文發展的紅外MTV 方法進行驗證。Abramovich[23]和Rajaratnam[24]等總結了多種雷諾數、噴嘴結構和不同下游截面位置射流速度分布的實驗數據和理論結果：在噴嘴下游較近的截面，射流仍處于發展和過渡階段，此時在射流的中心區域會存在一個恒定的速度最大值，且該區域的尺寸隨著截面距噴口距離增加而變??；在噴嘴下游較遠的截面，射流得到充分發展且時均軸向速度的徑向分布具有自相似性。Goertler 和Reichardt 從理論和實驗將自相似分布規律描述為[24]：

式中：無量綱長度ξ=ζr/xcs，其中r為測量點與射流中心的徑向距離，xcs為測量截面與噴口平面的距離，ζ為實驗確定參數（取18.5）；uc為截面內最大軸向速度。

2 實驗與裝置

紅外分子標記測速法的實驗驗證裝置如圖3所示。使用定制的摻釹釔鋁石榴石（Neodymiumdoped Yttrium Aluminium Garnet,Nd:YAG）激光器泵浦的光參量振蕩（Optical Parametric Oscillator,OPO）激光系統產生標記CO2分子所需的紅外激光。1 個Nd:YAG 激光器的1.064 μm 波長光子通過非線性晶體后會產生2 個波長分別在2 和2.35 μm附近的低頻光子，其中2 μm 波長激光輸出被用來激發CO2分子的2v1+v3的組合振動態。該激光系統的運行重復頻率為20 Hz，2 μm 波長單脈沖激光的能量可達9 mJ。使用焦距為+200 mm 的氟化鈣球凸透鏡來調整激光準直，使激光束腰聚焦在測量區域，以提高功率密度和空間分辨率。紅外相機（Fast M200,Telops Inc.）內置汞鎘碲（Mercury Cadmium Telluride,MCT）紅外傳感器，相應波長范圍為2.5～5.3 μm，用來對激發態CO2分子發射的4.26 μm熒光進行成像。該相機可以在200 Hz 的幀率下進行640×512 的全幀尺寸成像，具有16 位輸出動態范圍。本文通過增加像距以實現更高的空間分辨率。紅外相機內部裝有窄帶帶通光學濾波器（Spectrogon Inc，中心波長4.26 μm，透射窗口半寬0.105 μm），以減少激光散射和紅外熱背景輻射，保證足夠寬的光譜窗口使熒光信號信噪比最優。

圖3 紅外MTV 測量實驗裝置與射流噴嘴裝置Fig.3 The experimental setup of infrared MTV and jet nozzle

實驗中使用的激發光與相機時序如圖4所示。相機在激發光脈沖10 μs 后觸發，即延遲時間為10 μs，相機的曝光時間為10 μs，即覆蓋激發光后的10～20 μs。

圖4 激發光、相機時序圖與曝光窗口示意圖Fig.4 Sequence diagram of excitation light and camera,and exposure window diagram

實驗中CO2射流通過一個直徑d0=1 500 μm的圓形噴嘴產生，使用的CO2氣體純度為99.9%。氣體流量由質量流量計控制，且每次測量前利用皂膜流量計對質量流量計進行標定。噴嘴的水平位置由一個二維精密位移臺調節，以確保射流中心與測量光束重合；噴嘴截面和測量截面之間的相對高度由一個高度平移臺控制，控制精度可達80 μm。

3 結果與討論

3.1 CO2 分子吸收截面測量與成像系統空間標定

根據Beer–Lambert 定律，當激光與分子躍遷共振時，吸光度A 與分子光譜參數之間的關系可表示為：

式中：透射光強It和入射光強I0的比值It/I0表示光透射率，σ為分子在激光波長處的吸收截面，X 為分子的相對體積分數，n為分子數密度，L 為吸收光程。由于該實驗系統中使用的固定波長激光器無法進行譜線掃描，所以利用已知環境和吸收光程的氣體吸收池中CO2與N2氣體的透射光強比來確定吸收截面，如圖5所示。本次實驗中L=18.45 cm，n=2.56×1019molecule/cm3，測得目前激光波長下CO2分子吸收截面σ=4.454×10-22cm2/molecule，可實現良好的熒光圖像捕捉。

圖5 激光通過N2 和CO2 氣體池后的透射光強Fig.5 Transmitted laser intensity through N2 and CO2 gas cell

位于紅外相機焦平面處的標定尺在相機中的成像如圖6所示，標定可得實驗中紅外相機成像放大倍率為10.71 微米/像素。通過10～100 μm 直徑的系列金屬絲加熱成像，估計出在安置帶通濾波片后的紅外相機在本次測量中空間分辨率為4.05 像素（即43.34 μm）。

圖6 紅外相機成像尺度標定Fig.6 Image calibration of infrared camera

3.2 不同高度截面的軸向速度徑向分布測量

為了驗證紅外MTV 在微小尺度流場中的高空間分辨速度成像能力，實驗在噴嘴直徑1 500 μm、雷諾數2 500 的射流中進行。測量得到的標記CO2分子隨射流運動的位移如圖7所示，其中標記的初始位置以藍色方點表示，18 μs 后的標記位置以紅色圓點表示?？梢钥闯?，隨著測量位置向射流下游移動，可以被標記和處理的CO2分子在徑向上逐漸變寬，這是由于在射流中的CO2受擴散和滯止環境空氣的卷吸影響，進而導致CO2的徑向分布范圍隨著射流向下游發展而變大。隨著測量位置向下游移動，跟隨射流移動的標記分子分布變化更加平緩，且在噴嘴下游16 mm 處，射流中心標記分子的位移也明顯減小，即射流中心最大速度降低。圖7 中相鄰兩測量點對應的距離為圖像中1 像素的大?。?0.71 μm），但紅外MTV 的測量空間分辨率還受相機實際空間分辨率的影響。

圖7 Re=2 500 射流中不同軸向位置的紅外MTV 標記位置測量Fig.7 Infrared MTV marked position measurement at different axial positions in jet at Re=2 500

結合圖7 中的結果，處理得到3 個軸向位置（噴嘴下游2、10、16 mm）的速度分布如圖8所示：3 種工況測得的速度分布對稱，且在最靠近噴嘴的下游2 mm 工況，射流中心位置存在射流勢核區，其中軸向速度恒定，約為13.2 m/s；在下游10 mm 工況中，射流中心速度與下游2 mm 工況相同，仍保留部分勢核區但分布半徑變小，勢核區外的速度隨半徑增大而減小的趨勢變緩；在下游16 mm 工況中，勢核區消失，射流中心最大速度變為10.5 m/s 且速度在徑向的梯度更小。以上結果與軸對稱射流的理論定性描述相符合[23]。

圖8 Re=2 500 射流中不同軸向位置的軸向速度徑向分布測量結果Fig.8 Measured radial distribution of axial velocity at different axial positions in jet at Re=2 500

3.3 軸向速度徑向分布自相似性驗證

為了進一步定量驗證紅外MTV 用于速度場測量的可行性，并進一步評估該方法的特征指標，后續測量選擇在湍流軸對稱射流的自相似區進行。自相似區內的無量綱速度分布獨立于噴嘴結構、雷諾數大小等因素，有成熟的理論和廣泛的實驗結果可以對照。在射流噴嘴下游18 mm 位置（xcs/r0=24，r0為噴嘴半徑），Re=10 000、20 000、30 000 的3 種工況下，速度測量結果如圖9所示。采用10 像素的平滑窗口對數據進行平滑處理，等效測量空間分辨率為107 μm。

圖9 不同雷諾數工況射流在自相似區的軸向速度測量結果及理論結果[25]對比Fig.9 Comparison of measured and theoretical results[25] of axial velocity distribution at self-similar zone of jet flow,under different Reynolds number conditions

從圖9 中可以看到，無量綱軸向速度分布與雷諾數無關，且與式（4）得到的速度分布結果符合較好。3種工況的射流中心最大軸向速度uc與雷諾數呈線性相關且相關度R2=1，實驗中測量點最大軸向速度為50.5 m/s。3 種工況下所有空間位置的速度測量結果不確定度都優于8%，表明了紅外MTV良好的定量性。

4 結論

本文基于CO2分子的紅外激光誘導熒光過程，搭建了一種能夠應用于低速氣流場的紅外分子標記測速法，突破了基于熒光的分子標記測速法應用于低速氣流場時存在的限制。本文分析了CO2激光誘導熒光過程的躍遷過程和吸收躍遷效率、標記中心處理方法、分子擴散等因素對標記中心確定的影響，在軸對稱射流的不同軸向位置開展了軸向速度的徑向分布測量，并利用湍流射流自相似區的速度分布測量結果定量地驗證了紅外MTV 用于速度測量的可行性。結論如下：

1）實驗利用的2 μm 紅外脈沖激光的CO2分子吸收截面σ=4.454×10-22cm2/molecule，可實現良好的熒光圖像捕捉。實驗系統中的主要噪聲來源為激光散射和紅外熱背景輻射（即相機散粒噪聲），通過在相機內安裝帶通濾波片可以有效地抑制噪聲。

2）本文中實現了紅外MTV 在微小尺度流動中的空間分辨測量，測量的射流由一個直徑1 500 μm的圓形噴嘴產生，測量的速度范圍為5～51 m/s。本次測量中紅外MTV 的等效空間分辨率為107 μm，時間分辨率為0.05 s，速度測量不確定度優于8%。

3）在射流軸向速度分布測量中，隨著研究的軸向截面向下游發展，軸向速度分布的變化主要為勢核區縮小、消失，以及軸向速度的徑向梯度減??；在射流噴嘴下游位置xcs/r0=24，Re=10 000～30 000的湍流射流都已發展到自相似區，無量綱軸向速度與理論預測相符合。