氮氧同位素解析堤垸地表水硝酸鹽來源

楊憶凡，劉窯軍，田 亮，聶小東，彭 博，李忠武

湖南師范大學地理科學學院，湖南 長沙 410081

自20世紀70年代以來，活性氮排放量急劇增加，超過自然閾值的氮輸入嚴重影響了全球生態系統的氮循環過程[1]. 有研究指出農業面源污染中氮磷的排放加劇了水環境惡化，進而造成水體富營養化現象[2-3]. 硝酸鹽作為水體中無機氮的主要賦存形態，是水體中廣泛存在的氮污染物. 硝酸鹽濃度過高不僅導致水質惡化等生態環境問題，飲用含有過量硝酸鹽的水還容易誘發高鐵血紅蛋白癥、胃癌等疾病[4-6]. 因此，準確識別流域硝酸鹽的來源和運移途徑，是了解氮循環規律及有效防治硝酸鹽污染的關鍵，也是有效開展流域農業管理的基礎.

水體硝酸鹽污染來源多樣，運用單一指標判別潛在污染源缺乏針對性和科學性[7]. 以往研究常利用水質指標結合土地利用類型與實地統計資料來宏觀判斷水體中硝酸鹽的污染來源，但不能有效反映硝酸鹽遷移過程中的生物地球化學作用[4-5]. 相較而言，氮氧雙同位素示蹤技術不僅可以直接識別硝酸鹽來源，還能揭示硝酸鹽的轉化過程，因此被廣泛應用于研究水體硝酸鹽來源及轉化過程[8-9]. 現有研究常結合源解析模型來定量水體中不同硝酸鹽來源的貢獻率[1]. 目前，IsoSource、SIAR和MixSIAR等模型被廣泛使用[10]，其中，MixSIAR模型融合了貝葉斯混合模型的最新成果，考慮了先驗信息的不確定性，定量結果更為準確[11]. 此外，氮氧雙同位素聯合水化學等水質指標有助于準確識別水體硝酸鹽的污染來源[6,12].

堤垸是由江河湖泊自然演變和人工圍湖造田形成的一種農業生產和鄉村聚落建設的獨特地域單元，水田、旱地、溝渠、水塘、田埂等景觀相互交織[13]. 中國堤垸總面積超過40×104km2，主要分布在長江中下游河網發達地區[14]. 在長期的生產演變過程中，堤垸的形態特征與水稻種植和水產、畜禽養殖等生產方式密切相關，由此產生的氮、磷營養鹽通過地表徑流、農田排水滲透等方式匯入水域. 密集的農業活動使該區極易受農業面源污染的威脅[15]. 目前，學者對堤垸面源污染的研究主要集中在太湖、洞庭湖等流域的水質調查與污染治理對策方面[16-18]，忽視了對堤垸尺度范圍內地表水氮污染的評估.

綜上，該研究以洞庭湖屈原垸平江河段為研究對象，利用氮氧雙同位素示蹤法與MixSIAR模型來識別典型堤垸地區硝酸鹽污染的主要來源和生物地球化學過程，闡明堤垸空間范圍內主要氮污染物的動態變化規律. 研究結果將為提升堤垸氮污染現狀、制定農業面源污染治理措施及改善湖泊地表水環境狀況提供新認識和理論參考.

1 研究區概況及研究方法

1.1 研究區概況

堤垸是洞庭湖景觀格局的重要組成部分，占洞庭湖水域面積的69.1%[13]. 屈原垸地處湘江、汨羅江尾閭，西、北瀕臨洞庭湖進行圍挽，于1958-1960年由南洞庭湖東部的蕎麥湖圍墾而成，是洞庭湖流域重要的農業生產區. 筑垸前，境內與洞庭湖、湘江、汨羅江相連的湖、河、港汊眾多，低丘地帶塘壩密布. 圍挽后，垸內為封閉性集雨堤境，天然湖河變異，為魚蝦等水產養殖提供有利條件. 當地氣候類型為亞熱帶季風性濕潤氣候，多年平均氣溫16.9 ℃，全年平均降雨量1 406.7 mm，降雨多集中在4-8月，占全年總降雨量的62.3%，多年平均以5月降雨量最大，6月暴雨最多.

平江河是屈原垸內的天然河流，地理坐標為112°55'E～112°59'E、28°51'N～28°59'N，流域面積共74.80 km2，約占屈原垸總面積的1/3. 自20世紀50年代以來，受自然或人為因素影響，平江河部分河段已變成水塘或灌排溝渠，現主要容納三條南北向溝渠的污水(見圖1). 低洼平緩的地勢使得屈原垸內的土地利用類型以耕地為主，占土地總面積的58%，其中包含萬畝優質稻示范基地、西瓜種植基地與稻蝦種養示范基地. 除稻蝦種養模式外，其他水稻種植模式均為雙季稻. 垸內水產養殖業發達，大部分水塘為小龍蝦養殖塘、蓮藕種植塘和淡水魚類養殖塘. 實地調查過程發現由于豐富的水資源條件，當地也存在養殖麻鴨等小規模家禽養殖情況. 農村各戶均建有化糞池，農村居民生活污水不直接排放至平江河中. 此外，研究區內無工廠及加工企業，可以排除工業污染源的影響.

圖1 研究區示意Fig.1 Schematic diagram of the study area

1.2 樣品采集與測試

根據空間分布均勻性要求和主要農業生產活動特征，選擇屈原垸平江河段為采樣區域. 本文在屈原垸平江河段上共確定了13個采樣點，其中平江河主河道上設置8個采樣點(H1～H8)，支流灌排溝渠上設置2個采樣點(H12和H13)，平江河入湖口處設置3個采樣點(H9～H11)，H1～H13代表研究區地表水(見圖1). 根據前期調查，在研究區內水產養殖污染源區設置2個采樣點(Y1為魚塘，Y2為龍蝦養殖塘).每個采樣點3個重復.

受季風氣候影響，洞庭湖區河湖水文特征年內差異顯著. 根據Geng等[18]的劃分，4-9月和10月-翌年3月分別代表洞庭湖豐水期(湖相)和枯水期(河相). 據此，該研究分別于2022年5月17日(豐水期)和11月9日(枯水期)對不同水文階段的水樣進行了采集. 采樣時先用待取水樣潤洗3次聚乙烯瓶，采集的樣品在野外使用車載便攜式冰箱保存并盡快運回實驗室. 所有樣品運回實驗室后均在4 ℃下冷藏. 對于總氮和總磷以外的指標測定，需通過0.45 μm濾膜過濾. 為保證試驗結果的準確性和可靠性，所有指標重復3次測樣分析.

pH、水溫、DO濃度、電導率采用便攜式多參數水質分析儀(HQ40D，Hach，美國)進行原位測定. 利用紫外可見分光光度計(UV-8000，上海元析儀器有限公司)測定TN濃度，利用可見分光光度計(722型，上海佑科儀器儀表有限公司)測定TP和NH4+-N濃度，TN、TP和NH4+-N濃度的檢出限分別為0.05、0.01和0.025 mg/L. SO42-、NO3-、NO2-和Cl-的濃度用離子色譜儀(ICS-600，Thermo，美國)分析，檢出限分別為0.018、0.016、0.016和0.007 mg/L. 使用滴定法(DZ/T 0064.49-1993)測定水中HCO3-的濃度，檢出限為5 mg/L. 陽離子(K+、Na+、Ca2+和Mg2+)采用電感耦合等離子體發射光譜儀(ICP-OES，Thermo，美國)測定，檢出限分別為0.06、0.02、0.01和0.03 mg/L. 氧和氫穩定同位素比率采用氣-液兩用型水穩定同位素分析儀(DLT-IWA-35EP，LGR，美國)進行測試，根據VSMOW標準，δD的分析精度為±0.5‰，δ18O的分析精度為±0.2‰. δ15N-NO3-、δ18O-NO3-采用反硝化細菌法于自然資源部第三海洋研究所測定，測試精度為±0.3‰.

1.3 MixSIAR同位素源解析模型

選用MixSIAR模型對屈原垸平江河段地表水中各硝酸鹽污染來源進行量化分析[19]. 該模型在Dirichlet分布的基礎上，通過貝葉斯框架構建一個邏輯先驗分布，估算混合物中不同來源貢獻比例的概率分布，且能兼顧同位素分餾作用的影響. 在MixSIAR模型中，k個源的j同位素的混合物測量值定義如下：

式中，Xij為樣本i的j同位素值，Sjk為源k的j同位素值，Cjk為源k的j同位素分餾因子，εij為混合物間未量化變化的殘差，Sjk、Cjk、εij均服從正態分布，pk表示源k為混合物樣本利用的貢獻率. 結合相關研究成果[20-22]，MixSIAR模型輸入端元參數如表1所示.

表1 各污染源δ15N-NO3—和δ18O-NO3—的平均值Table 1 Average values of δ15N-NO3- and δ18O-NO3-corresponding to different sources

1.4 數據分析方法

Piper圖可以直觀反映水化學溶質主要離子的相對含量和分布特征，用于分析水化學成分的演化規律，辨別水化學形成與演化的控制因素[1,12].

試驗數據采用SPSS 25軟件做描述性統計分析，采用ArcGIS 10.2軟件進行空間分析，使用Origin 2021、Microsoft Excel 2016軟件制圖.

2 結果與討論

2.1 地表水水化學特征

研究區地表水化學參數pH、水溫、DO濃度、電導率，K+、Na+、Ca2+、Mg2+、SO42-、NO3-、NO2-、NH4+、HCO3-、Cl-、TN、TP濃度以及同位素δ15N-NO3-、δ18O-NO3-、δD-H2O、δ18O-H2O的描述性統計結果見表2. 豐水期和枯水期地表水pH的平均值分別為7.57和7.76，呈弱堿性. 豐水期和枯水期DO的濃度變化范圍分別為2.89～10.57 mg/L(平均值7.58 mg/L)和1.91～14.6 mg/L(平均值7.74 mg/L)，說明地表水處于相對富氧的環境.

表2 研究區地表水水文化學參數Table 2 Hydrochemical parameters of surface water

地表水水文地球化學相如Piper圖(見圖2)所示. 根據水中CO32-與HCO3-間的平衡關系，當pH介于6～10時，HCO3-占絕對優勢，CO32-可忽略不計[23].結果顯示，地表水樣品的陽離子主要位于左下陽離子三角形的A區和B區，說明陽離子主要為鈣型和無主導型. 而右下陰離子三角形顯示大多地表水樣品分布在E區和B區，說明陰離子主要為碳酸氫鹽型和無主導型. 整體上，大部分樣品位于Piper圖菱形部分的Ⅰ區和Ⅳ區，表明SO4·Cl-Ca·Mg和HCO3-Ca·Mg是研究區地表水的主要水文地球化學相，但其季節性差異并不明顯. 主要是因為屈原垸分布在汨羅江主要洪道入湖的交接地區，土壤類型為湖泊淤積而成的沖積土，碳酸鹽礦物是湖相沉積中常見的成分，隨著碳酸鹽巖的溶解，將有較多的Ca2+、Mg2+和CO32-進入地表水[24]. 同時研究區農業常用的硫酸鉀型肥料(NH4)2SO4、KCl為地表水貢獻了較多的SO42-、Cl-和K+.

圖2 研究區地表水中主離子Piper圖Fig.2 Piper diagram of surface water in the study area

2.2 地表水無機氮時空分布特征

從TN和NH4+-N來看，研究區地表水總體處于GB 3838-2002 Ⅳ～Ⅴ類水，豐水期和枯水期TN濃度分別分布在0.85～3.43、0.82～2.28 mg/L之間，平均值分別為1.99、1.60 mg/L；豐水期和枯水期NH4+-N濃度分別在0.09～2.43、0.14～0.98 mg/L之間，平均值分別為0.94、0.48 mg/L；豐水期和枯水期NO3--N濃度分別在0.35～1.33、0.15～1.49 mg/L之間，平均值分別為0.71、0.77 mg/L；豐水期和枯水期NO2--N濃度分別在n.d.(未檢出)～0.21、n.d.～0.73 mg/L之間，平均值分別為0.14、0.10 mg/L(未檢出按檢出限的1/2計算). 地表水樣品中可溶性無機氮占比(DIN/TN)在59%～98%范圍內，平均值為87%，可見研究區地表水氮營養鹽的主要賦存形態為可溶性無機氮，其中以NO3--N和NH4+-N為主. NO3--N和NO2--N濃度在豐水期和枯水期無顯著性差異(p＞0.05)，而豐水期TN和NH4+-N濃度平均值均高于枯水期. 由于研究區水稻(喜銨作物)種植面積廣泛(超過50%)，為滿足水稻生長，將施用大量的銨態氮肥. 研究表明降雨作用下，水稻土中氮素將隨徑流損失[25]. 因此，豐水期常發生農田氮素、水產養殖廢水與畜禽養殖所產生的糞便尿液污染隨降雨徑流沖刷進地表水的現象[18]. 同時，水產養殖廢水和畜禽排泄物中含有尿素、蛋白質等有機氮含量較高的化合物，這些有機含氮化合物在微生物的作用下被降解為NH4+，其中部分NH4+被細菌同化，但大部分仍存在于水體中[26]. 因此，銨態氮肥的施用、養殖業的發展以及豐水期的強降水解釋了豐水期地表水中NH4+濃度較高.

洞庭湖與垸內水體通過溝渠及坑塘相連，二者水生態環境相互影響[14]. 綜合豐水期與枯水期，對比垸內平江河段地表水(H1～H8、H12和H13)與垸外平江河入湖口處(H9～H11)水樣的氮污染物濃度(見圖3)發現，垸內地表水中TN、NH4+-N、NO2--N濃度的平均值均高于垸外湖區水樣，且堤垸內外NH4+-N濃度具有顯著差異性(p＜0.01)，而垸內NO3--N濃度顯著低于垸外(p＜0.01). 這可能是因為垸內的土地利用方式主要為水田與池塘，水稻種植所施用的銨態氮肥以及水產動物和畜禽排泄的糞便致使垸內地表水中NH4+-N污染物濃度較高. 而NO3--N需要經過硝化作用，由NH4+-N在適合的條件下生成，高濃度的NH4+-N伴隨河水進入湖區，會提高湖區硝化速率[27]，導致湖水中NO3--N濃度增加.

圖3 研究區地表水氮素時空變化特征Fig.3 The spatiotemporal variation characteristics of surface water nitrogen in the study area

2.3 硝酸鹽的來源與遷移轉化

2.3.1 地表水硝酸鹽來源定性解析

Cl-作為水中穩定性極高的離子，較少不受地球生物化學過程的影響，在不同水體混合時其濃度才會發生變化，因此在污染物溯源過程中可將其作為較為理想的示蹤劑[28]. 水中Cl-的主要來源包括礦物溶解(巖鹽)、含氯化肥、動物糞便、化糞池污水及含氯洗滌劑等[29]. 目前常用的方法是通過分析[NO3-]/[Cl-](物質的量比，下同)與[Cl-]的比值關系來判斷地表水中硝酸鹽的來源及混合過程[1,5]. 整體上，研究區地表水[NO3-]/Cl-]與[Cl-]呈負相關，豐水期[NO3-]/[Cl-]較高且[Cl-]較低，說明農業活動對地表水影響較大；枯水期較低的[NO3-]/[Cl-]和高[Cl-]表明水體中硝酸鹽來源于人畜糞便和生活污水[30]. 地表水不同時期[NO3-]/[Cl-]和[Cl-]關系散點分布相近，說明地表水具有穩定的硝酸鹽來源.

根據已有研究[31-34]，選取污染物(土壤氮、糞便與污水、無機化肥及大氣沉降) δ15N-NO3-和δ18O-NO3-經驗特征值分布區間，繪制研究區地表水δ15N-NO3-和δ18O-NO3-分布特征(見圖4). 硝態氮肥δ18O與大氣δ18O相似(23.5‰[35])，研究區地表水δ18O-NO3-相對較低，大氣沉降和硝態氮肥對硝酸鹽的貢獻相對較小. 地表水δ15N-NO3-和δ18O-NO3-的變化范圍分別為-2.71‰～7.09‰和2.38‰～9.10‰，說明研究區地表水中硝酸鹽的來源較為復雜. 整體上，地表水樣品大部分分布于銨態氮肥及土壤氮特征值范圍內，說明硝酸鹽的主要來源為銨態氮肥與土壤氮，同時還包括糞便與污水源的混合.

圖4 研究區地表水硝酸鹽來源分析Fig.4 Identification of nitrate sources in surface water in the study area

2.3.2 地表水硝酸鹽遷移轉化規律研究

通過測定δ18O-NO3-，可以區分大部分NO3-的來源為降雨或是硝化作用，前者δ18O-NO3-的范圍為25‰～75‰，后者為-10‰～10‰[36]. 研究區地表水δ18O-NO3-在豐水期、枯水期的范圍分別為2.38‰～9.10‰和1.41‰～11.42‰，同時根據硝化作用的適宜條件范圍[31]〔DO濃度應大于4 mg/L、pH介于6.5～8之間，見圖5(a)〕判斷，研究區地表水中NO3-的形成過程以硝化作用為主. 硝化作用可發生于地表水、地下水以及河流潛流帶等不同環境中[37]. 在地表水的硝化過程中，硝化細菌利用的氧原子1/3來自于水，2/3來自氧氣[38]. 因此，可根據環境周圍H2O(-5.65‰～0.48‰)和O2(23.5‰)的δ18O-NO3-來估算硝化產生的δ18O-NO3-理論值. 據此計算得到該研究中由硝化作用產生的δ18O-NO3-值在4.07‰～8.15‰之間. 然而，實際地表水樣品中δ18O-NO3-值的范圍更廣，可能是因為硝化作用不僅在地表水中進行，也發生于其他環境如地下水、土壤中，在此過程中由硝化作用生成的NO3--N可通過地下水徑流或壤中流等途徑匯入地表水中[39].

圖5 研究區地表水硝酸鹽轉化分析Fig.5 Nitrate transformation analysis of surface water in the study area

反硝化過程將NO3-還原為氣態產物(N2和N2O)，從而降低了NO3-濃度. 由于反硝化過程中存在氮氧同位素分餾作用，使得δ15N和δ18O將在殘余NO3-中富集. 因此，當15N和18O的比值介于1.3∶1～2.1∶1之間呈線性變化時，指示反硝化作用的發生[40]. 反硝化作用通常發生在土壤或地下水中，隨后溢出到地表水，隨著河流規模的增加，地表水中的反硝化作用會迅速減弱[37]. 在同位素分餾的動力和平衡過程中，瑞利方程能夠描述剩余反應物同位素組成的演化[41]. Chen等[42]的研究證明，運用瑞利方程能夠計算硝酸鹽同位素富集因子并由此識別硝酸鹽轉化過程.

式中：δ15N0為硝酸鹽氮同位素的最初組成；ε為富集因子；[NO3--N]為硝態氮濃度，mg/L. Aravena等[43]研究發現，反硝化作用引起ε值落在-40‰～-5‰之間.Fukada等[44]認為如果反硝化作用發生，ε值應降至-13.6‰. 因此，若δ15N-NO3-與ln[NO3--N]呈顯著線性負相關，則可判斷該區域地表水存在反硝化作用[42].研究區地表水δ15N-NO3-與ln[NO3--N]無顯著相關關系〔p＞0.05，見圖5(b)〕，同時根據反硝化作用的適宜條件范圍判斷〔見圖5(b)〕，研究區地表水的反硝化作用不明顯，因此在模擬貝葉斯同位素混合模型中，排除了反硝化分餾因子的影響.

水體中硝酸鹽同位素組成也會受氨揮發過程的影響，但該過程主要受pH制約[45]，當pH大于9.3時，水溶液中的NH4+轉化為NH3；而當pH小于9.3時，NH4+-N仍以離子態存在. 研究區內的pH均低于9.3，故不考慮氨揮發過程的影響.

2.4 基于模型計算硝酸鹽各來源的貢獻率

根據實地調查，將研究區的潛在硝態氮源分為大氣沉降、糞便與污水、化肥、水產養殖和土壤有機氮5個污染類群. 采用MixSIAR模型計算五類污染源對屈原垸平江河段水體硝酸鹽的貢獻率. 模型輸出結果(見圖6)顯示，不同污染源對平江河流域水體硝酸鹽的貢獻率具有較大差異，其對豐水期地表水貢獻率大小表現為化肥(33.0%)＞土壤有機氮(32.6%)＞水產養殖(19.4%)＞糞便與污水(11.7%)＞大氣沉降(3.3%)；對枯水期地表水貢獻率大小表現為土壤有機氮(31.2%)＞化肥(26.7%)＞水產養殖(21.5%)＞糞便與污水(16.9%)＞大氣沉降(3.7%). 地表水硝酸鹽來源中，大氣沉降貢獻比例均為最低，豐水期貢獻率最高的污染源是化肥，枯水期為土壤有機氮. 土壤有機氮在豐水期、枯水期的貢獻率均高達30%，豐水期化肥貢獻比例高于枯水期，而枯水期糞便與污水的貢獻比例高于豐水期. 其中，豐水期較高的化肥貢獻可能與降雨作用下農田退水過程密切相關[17,46]. 研究區平江河兩側農田分布廣泛，水稻種植業發達，大量施用化肥導致氮素等營養物質易堆積在土壤中[25]. 豐水期在降雨作用下，農田退水現象易發生，即農田內未被農作物完全吸收的氮磷等營養物質易隨排水進入自然環境中，這將導致農業面源污染[46]. 該研究中，水稻施肥期與降雨高頻期重疊，且灌排溝渠與平江河相銜接，低δ15N-NO3-豐度的稻田水將通過溝渠匯入平江河，因此進一步加劇了面源污染對水環境的惡化. 枯水期的糞便與污水可能主要來源于畜禽養殖，麻鴨生活區域主要為水塘，糞便易排入地表水中. 同時，枯水期地表植被覆蓋度相對較低，對降雨的攔截入滲能力較弱，一定程度上加劇了面源污染的貢獻比例[47]. 該結果與太湖流域平原河網地區的研究結果具有相似性[17]，豐水期非點源氮肥和土壤有機氮在總氮負荷中所占比例最高，枯水期污水/糞肥源以高NH4+-N濃度和高δ15N-NO3-值的特點，成為各來源中最大的輸入源.

圖6 基于MixSIAR模型的硝酸鹽貢獻率Fig.6 Nitrate contribution based on the MixSIAR model

無論豐水期還是枯水期，化肥及土壤有機氮貢獻率之和均超過了50%，表明研究區地表水NO3-濃度主要受農業面源污染的影響. 有機氮是土壤氮素的主要存在形式，占表層土壤全氮量的85%以上. 傳統氮肥的直接利用率往往只有30%～35%，根據15N示蹤的研究成果，施入到農田的化學氮肥在第一季作物生長后約有20%～40%的肥料氮以有機氮的形態存在于土壤中[48]. 氮肥施入土壤后，在微生物的硝化作用下形成NO3--N，因土壤膠體帶負電荷，對NO3-吸附甚微，故NO3-易遭受雨水或灌溉水淋洗而進入地下水或通過徑流、侵蝕等匯入地表水中，從而造成水體污染[23].因此，種植過程中應合理施用化肥，提高農田肥料氮和土壤氮利用效率，減少土壤氮素蓄積.

3 結論與展望

a) 屈原垸平江河段豐、枯水期地表水均呈弱堿性，DO濃度較高，水化學類型以SO4·Cl-Ca·Mg型和HCO3-Ca·Mg型為主. 地表水中可溶性無機氮占TN的絕大部分，主要以NH4+-N和NO3--N為主. NO3--N與NO2--N在豐水期與枯水期間濃度無顯著差異，而豐水期TN、NH4+-N濃度平均值高于枯水期.

b) 通過氮氧雙同位素的定性分析以及Cl-示蹤因子的輔助判斷可知，屈原垸平江河段地表水硝酸鹽的主要來源為化肥與土壤有機氮. 研究區氮循環過程中，硝化作用占據主要地位，反硝化作用不明顯.

c) 堤垸地區的農業生產以種植業和養殖業為主，屈原垸平江河段地表水硝酸鹽濃度主要受農業面源污染的影響. 豐水期和枯水期化肥及土壤有機氮對地表水硝酸鹽貢獻率之和均超過50%. 同時傳統高密度集約化水產養殖模式所產生的硝酸鹽污染也不可忽視. 因此，科學施用化肥、提高水產養殖廢水凈化率、加強水土保持以控制農業面源污染是堤垸地區地表水水質防控的重點.

d) 本研究利用氮氧雙同位素與MixSIAR模型來示蹤典型堤垸地區地表水硝酸鹽來源，但仍存在一些不足：①除水產養殖源以外的其他來源值采用參考文獻數據，模型計算的精度有待進一步提高；②未充分考慮水文連通性與氮遷移的耦合作用，忽略了地下水補給、排泄和徑流等的影響，對溯源結果產生不確定性. 后期可深入研究氮遷移過程所造成的具體影響，以及在未來研究中加強對實地污染源數據的獲取.