硫磺濕法造粒成型盤工藝參數模擬優化

孫繼鵬，劉志平，張占營，王錦峰，肖蘋，張杰瑤，吳峰*

（1.洛陽澗光特種裝備股份有限公司，河南 洛陽 471003；2.西北大學化工學院，陜西 西安 710069）

硫磺作為重要化工原料，如生產硫酸、含硫聚合物和橡膠硫化，在工業過程中存在著廣泛應用[1-6]。工業硫通常來自天然含硫化物的脫硫過程，可脫除形成液態硫磺。為了運輸、儲存安全和使用方便，要將液態硫磺加工成固態顆粒。由于不同行業對硫磺的廣泛需求，硫磺的造粒趨勢有所增加[7]。近幾十年來，市場上流通的硫磺形態為粉或塊狀，在運輸和使用上存在安全性差、易發生污染、腐蝕嚴重等缺點[8]。目前工業上已有并廣泛運用的硫磺造粒類型主要包括，回轉鋼帶造粒、轉筒噴漿造粒及水下濕法造粒[9-11]。水下濕法造粒[12]因其顆粒形貌飽滿穩固、無粉塵污染、易操作、維護成本低、檢修方便等優點，使得該設備在硫磺成型行業中逐漸被廣泛采納。目前，國內外的學者對硫磺造粒進行了大量的研究。Yakovlev P V[13]等為制定用于硫磺濕法造粒的設備生產和制度參數提供了依據。Momoniat F[14]等通過強度、尺寸和結構等方面表征商業生產的硫磺顆粒和顆粒的物理和機械性能。Liu S[15]等采用超疏水表面應用于硫磺造粒，為經濟環保的硫磺造粒工藝提供了參考策略。

此外，隨著計算機形勢的不斷變化和計算流體力學的高速發展，數值模擬被廣泛地應用于流體-顆粒研究[16-19]。Selivanov N V[20]等用數值方法研究了不同傳熱方式對硫磺顆粒內部結構形成的影響，揭示了硫磺顆粒質量特性依賴于生產溫度條件的原因。Abdoli Rad[21]等采用有限差分法求解了顆粒凝固過程的一維數學模型，研究并分析各種操作參數對造粒工藝總體性能的影響。

目前，由于實驗條件的限制，對于濕法硫磺造粒固化過程的機理認識并不是很完善，而且實驗研究難以觀測到顆粒內部情況。綜合已有研究文獻，采用CFD 研究成型盤工藝參數對顆粒質量的影響規律未見報道。本文基于VOF（Volume of Fluid Model）模型方法，數值模擬探析了硫磺造粒冷卻過程機理，并針對液硫溫度、液硫液面高度、成型盤孔徑、液硫入水高度等主要成型盤工藝參數對硫磺顆粒產品質量的影響規律進行了深入分析，從而優化工藝參數，為硫磺濕法造粒工藝參數設計提供理論及應用參考。

1 模型方程

1.1 控制方程及計算方法

利用Fluent 軟件對濕法硫磺造粒過程進行了三維數值模擬。為了獲得流體的流動特性以及對運動界面的追蹤等動力學性質，選用VOF 模型計算濕法硫磺造粒液態硫磺固化過程。所涉及的控制方程如下：

連續性方程：

跟蹤相之間的界面通過求解一相或者多相的容積比率的連續方程完成。對第q相，有：

式中αq——相體積分數；

ρq——密度；

Aαq——質量源項。

在默認情況下式（1）右端源項為零，當給每一相指定常數或用戶定義的質量源，則右端不為零。主相的體積分數的計算基于如下約束：

材料屬性：

出現在輸運方程中的屬性是由存在于每一控制容積中的分相決定的。例如，在兩相系統中，相由下標1 和2 表示，若第二相的體積分數被跟蹤，那么每個單元中的密度如下：

通常，對n相體系，容積比率平均密度采用如下形式：

所有其他性質（例如黏度）都是這樣計算的。

動量守恒方程：

p——壓力；

μ——黏度；

g——重力加速度。

能量守恒方程：

式中Keff——有效導熱系數；

Sk——熱源項。

本研究中設置為零。VOF 模型將能量E視為質量平均變量：

式中hq——q項的焓。

組分輸運方程：

式中Yq——q相的質量分數；

式中Dt——質量擴散系數；

Sct——湍流施密特數，此處定義該值為0.7；

Yq——q組分的質量分數。

Sct的表達式為：

本文針對后處理過程中氣液兩相流體流動的類型為湍流，Fluent 軟件提供了多種湍流模型，本文采用k-ε湍流模型。用于描述模型k和ε的方程如下所示。

湍流動能方程k：

式中k——湍流動能；

ε——湍流耗散率；

δk、δε——分別為k和ε的湍流普朗特數（無原因數）；

Gk——速度梯度產生的湍流動能；

Gb——浮力產生的湍流動能；

Ym——脈動膨脹對可壓縮湍流總耗散率；

C1ε、C2ε、C3ε——湍流模型的常數；

Sk、Sε——用戶定義的源項，本研究中設置為零。

采用基于壓力求解器的離散式算法對控制方程進行求解以獲得初始速度場，利用SIMPLE 算法進行壓力修正，以小于1×10-4的相對殘差判斷收斂性。

1.2 數值模型

本文數值模擬的材料物性設置參數如表1 所示，實際生產模型如圖1a 所示。由于實際模型與顆粒之間尺寸跨度大，為便于分析顆粒質量，對圖1a 框選區域進行局部放大，得到數值模型以及網格劃分如圖1b、圖1c 所示，初始與邊界條件設置如表2 所示。采用k-ε湍流模型分析湍流的影響，對于體積分數項采用一階迎風離散方案，而對于與動量、湍流動能和湍流耗散率有關的方程則采用二階迎風離散方案。

圖1 數值模型及網格Fig.1 Numerical model and grid

表1 液態硫磺和冷卻水參數Tab.1 Liquid sulfur and cooling water parameters

表2 初始及邊界條件設置Tab.2 Initial and boundary condition Settings

1.3 模型驗證

通過分析網格獨立性來驗證模型的準確性，計算網格數分別設定為959 270、1 136 273、1 214 760，圖2 為數值模型網格獨立性的分析結果。計算表明，數值模擬的精度隨網格數的增加而提升，當網格數量大于1 136 273 時，數值模擬達到了網格無關性的要 求。

圖2 網格獨立性分析Fig.2 Grid independence analysis

根據謝華昆[22]、王建等[23]等的實驗數據，建立與文獻一致的工況，圖3 為實驗值與模擬值的對比。其中圖3a 表示實驗[22]和CFD 兩種狀態下細粉硫占比隨成型盤孔徑的變化，圖3b 表示實驗[23]和CFD兩種狀態下顆粒直徑隨液硫入水高度的變化。其細粉硫占比與實驗值的最大模擬誤差為15.5 %，顆粒直徑的最大模擬誤差為4.5 %，誤差在20 %以內，所以數值模型具有一定的合理性。

圖3 實驗值與模擬值的對比Fig.3 Comparison of experimental and simulated values

2 結果與討論

成型盤工藝參數包括液硫溫度、液硫液面高度、成型盤孔徑和液硫入水高度。通過CFD 計算探究成型盤工藝參數對硫磺顆粒成型質量的影響。具體的模擬工況如表3 所示。

表3 模擬工況Tab.3 Simulated condition

2.1 液硫溫度影響

圖4 為不同液硫溫度時，同一時刻軸向截面中硫磺顆粒質量的變化情況。從圖可得，三者工況入水前硫磺液滴形貌類似，其相鄰滴珠間隔短，滴珠呈線性滴落，撞擊水面后其濺射情況未產生明顯的改變。這是因為液態硫磺的最佳流動范圍為130～ 150℃，該溫度范圍內的液硫密度、黏度及表面張力等物性數值相差微量[22]，液態硫磺的具體物性數值見表4。

圖4 液硫溫度對顆粒質量影響Fig.4 Effect of liquid sulfur temperature on particle quality

表4 液硫物性參數Tab.4 Physical parameters of liquid sulfur

入水后三者工況的顆粒形貌具有一定差異。其中Case A1，顆粒形貌飽滿圓潤，粒徑分布均勻，存在少量的細粉硫和顆粒粘連。與Case A1相比，Case A2前后顆粒間隔較大，粘連情況改善，但細粉硫略多；Case A3粒徑跨度大，顆粒形貌差。整體來看，降低進入成型盤的液硫溫度，可以提高產品質量，當液流溫度為130℃時，顆粒成型質量最佳。

2.2 液硫液面高度影響

圖5 為不同液硫液面高度時，軸向截面中硫磺顆粒形貌的變化規律。從圖中可以看出，三者工況在顆粒形貌、顆粒粘連等方面差別不明顯。其中Case B3硫磺顆粒形狀飽滿圓潤，直徑大約為3 mm，顆粒前后相互獨立互不粘連。這是因為成型盤內液硫高度只是影響了液態硫磺全部滴下的時間，對每一滴液硫滴珠的凝固過程并無改變。

圖5 液硫液面高度對硫磺顆粒形貌影響Fig.5 Effect of liquid sulfur level height on the morphology of sulfur particles

為進一步探究液硫液面高度對硫磺顆粒質量的影響，對顆粒間距和成型盤出口流量隨液硫液面高度的變化進行了分析，如圖6 所示，可知顆粒間距和成型盤出口流量分別與液硫液面高度成正相關。原因是對于同一孔徑，液硫液面高度影響孔板壓差，壓差越大，流經孔板的流量越大，而流量與速度成正比，則流經孔板的速度隨著壓差增大而增大。在一定范圍內，顆粒間距與速度成正相關?？傮w而言，液硫液面高度影響液硫流動性、顆粒形貌和間距。因此從避免相鄰顆粒粘連角度考慮，可選取液硫液面高度范圍為25～ 40 mm。

圖6 顆粒間距和成型盤出口流量隨液硫液面高度的變化Fig.6 The particle spacing and the outlet flow of the forming disc vary with the height of the liquid sulfur level

2.3 成型盤孔徑影響

圖7 為不同成型盤孔徑時，硫磺液滴與冷卻水接觸瞬間液態硫磺相分布云圖。由圖可知，五者工況中液態硫磺接觸水面后，主液滴會向內凹陷，少部分液滴飛濺。其中Case C5入水后產生顆粒漂浮的現象。分析其原因為：硫磺滴珠的直徑與成型盤孔徑相關，滴珠直徑隨著孔徑增大而增大，而直徑大的滴珠，與水面撞擊后更易破碎，而破碎后質量輕的因冷卻水的表面張力作用浮在水面上，破碎后的滴珠將會固化形成細粉硫。

圖7 硫磺液滴與冷卻水接觸瞬間液態硫磺相分布云圖Fig.7 Cloud image of liquid sulfur phase distribution at the moment of contact between sulfur droplets and cooling water

通過進一步分析液態硫磺入水后研究顆粒質量。由圖8 可知，Case C3、Case C4的硫磺顆粒外觀好、成球率高，形貌優于其他工況。五者工況均有顆粒粘連、細粉硫生成，其中Case C4的顆粒粘連情況優于其他四種工況。這是因為入水后的硫磺顆粒，受細粉硫、顆粒速度差的影響，極易出現顆粒之間相互粘連聚攏形成不規則物料。

圖8 入水后成型盤孔徑對顆粒粘連情況影響Fig.8 Influence of the diameter of the forming disc on the adhesion of the particles after water entry

統計細粉硫占比，得到成型盤孔徑對細粉硫占比的影響如圖9 所示。由圖可知，當成型盤孔徑增大時，細粉硫占比先減小后增大，其中Case C3的細粉硫占比最少。綜合表明：成型盤孔徑是影響細粉硫生成、顆粒粘連的主要因素。在成型盤孔徑為1.9～ 2.3 mm 范圍內，細粉硫占比先減小后增大。成型盤孔徑為2.2 mm 時，顆粒粘連少、顆粒形貌優。

圖9 成型盤孔徑對細粉硫占比影響Fig.9 Effect of molding disc aperture on sulfur ratio of fine powder

2.4 液硫入水高度影響

圖10 為在不同液硫入水高度處，軸向截面混合相中液態硫磺入水后體積分數云圖。從圖可得，硫磺液滴中出現了水下氣泡，這可初步解釋成型后的硫磺顆粒產品存在小孔洞的現象。且液硫入水高度越高，水下氣泡越大。這是由于硫磺液滴在入水后，會在一個溫度點瞬間凝固，因此顆粒表面層與內部會存在溫度差。由于溫度、體積差，在外層已變成固體的情況下，內部只能體積收縮，待凝固區域逐漸閉合時，在表面尚未凝固的區域產生凹陷，從而形成孔洞。

圖10 不同液硫入水高度混合相分布云圖Fig.10 Mixed phase distribution cloud map of different liquid sulfur height in water

圖11 給出了孔洞直徑及占比在不同液硫入水高度下的變化。從圖中可以看出，液硫入水高度與孔洞直徑、孔洞占比成正相關。整體來看，顆粒成型質量與液硫入水高度的控制密切相關。液硫入水高度會影響顆?？锥?，降低入水高度可使產品顆粒的孔洞明顯減少，從而孔洞孔徑及腔室減小，從而提高顆粒成型質量。

圖11 液硫入水高度對孔洞直徑及占比影響Fig.11 Effect of liquid sulfur entering water height on hole diameter and proportion

3 結論

（1）液硫溫度影響細粉硫的產生、顆粒形貌、顆粒粘連。降低進入成型盤的液硫溫度，可以提高產品質量，當液流溫度為130 ℃時，顆粒成型質量最佳。

（2）液硫液面高度影響液硫流動性、顆粒形貌和間距，從而影響顆粒成型質量。因此從避免相鄰顆粒粘連等角度考慮，可選取液硫液面高度范圍為25～ 40 mm。

（3）成型盤孔徑是影響細粉硫生成、顆粒粘連的關鍵因素。當成型盤孔徑范圍為1.9～ 2.3 mm 時，細粉硫占比先減小后增大。當成型盤孔徑為2.2 mm時，顆粒粘連較少、顆粒形貌更優。

（4）濕法硫磺造粒成品的顆粒成型效果與液硫入水高度的控制密切相關。液硫入水高度會影響顆?？锥?，降低入水高度可使產品顆粒的孔洞明顯減少，從而使孔洞孔徑及腔室減小。為提高顆粒成型質量，可選取下落高度為20 mm。