伴生放射性礦開發利用場址開放土壤殘留放射性水平研究

鄭國峰　謝樹軍　廖運璇　張愛玲,榮,高思旖

摘 要：伴生放射性礦開發利用中，伴生的天然放射性核素可能遷移到土壤中，造成土壤放射性污染。本文梳理了我國土壤污染風險管控制度和國際上關于土壤放射性管控的要求，使用RESRAD 軟件程序，根據不同的土地利用用途，計算推導伴生放射性礦開發利用場址開放土壤殘留放射性篩選值，同時與美國監管機構推薦的篩選值進行了比對分析，確定了6 種典型核素的土壤殘留放射性篩選值，為完善我國土壤放射性污染風險管控制度提供依據。

關鍵詞：伴生放射性礦;天然放射性;RESRAD;場址開放;風險管控;篩選值

中圖分類號：X53 文獻標識碼：A

礦產資源都伴生天然放射性，我國法規和監管實踐將原礦、中間產品、尾礦（渣）或者其他殘留物中鈾（釷） 系單個核素活度濃度超過1 Bq/ g 的非鈾（釷）礦界定為伴生放射性礦[1] 。根據第二次全國污染源普查統計結果表明，伴生放射性礦開發利用企業產生廢水中鈾的濃度一般小于5 Bq/ L，濃度最大值達到76. 2 Bq/ L，釷濃度在0. 4Bq/ L～0. 7 Bq/ L 之間。全國伴生放射性固體廢物歷年累積貯存量達20. 30 億噸[2] 。伴生放射性礦原料中的天然放射性核素一般含量較高，在開發利用過程中放射性核素會發生富集并轉移至廢氣、廢水和固體廢物中[3] 。廢氣中放射性核素通過沉降或降水進入土壤，含放射性的廢水和伴生放射性固體廢物管理不當，均可能導致放射性核素遷移進入土壤環境，造成土壤及地下水放射性污染。我國《放射性污染防治法》未對土壤中放射性污染進行相關規定，2018 年發布的《土壤污染防治法》（以下簡稱土壤法）為土壤污染防治工作提供了法治保障，《土壤法》規定了我國實施土壤污染風險管控制度，未將土壤放射性污染風險排除在外，但是，在土壤法目前配套的法規標準中，均將放射性污染因子排除在外，致使土壤放射性污染缺乏具體操作法規執行標準。為防治伴生放射性礦開發利用導致的土壤放射性污染，亟需按照土壤法要求，在土壤污染風險管控制度框架下，從土壤放射性污染風險管理角度出發，根據不同的土地用途和照射途徑制定不同的土壤放射性殘留水平，作為土壤放射性污染篩選值，為實施土壤放射性污染風險管控提供依據。

1 我國土壤污染管理制度

1. 1 土壤風險管控

《土壤法》規定了我國實施土壤污染風險管控制度[4] 。生態環境部按照《土壤法》要求，依據《土地管理法》對于土地的分類，制定發布了國家標準《土壤環境質量 農用地土壤污染風險管控標準（試行）》（GB 15618—2018）[5] 、《土壤環境質量建設用地土壤污染風險管控標準（ 試行）》（ GB36600—2018）[6] ，分別設置規定了農用地、建設用地土壤污染風險篩選值和風險管制值。標準規定，土壤中污染物含量低于篩選值時，則認為風險可忽略。當土壤中污染物含量超過管制值時，應當采取風險管控或修復措施。當土壤中污染物含量超過篩選值但未超過管制值時，對于農用地，認為對農產品質量安全、農作物生長或土壤生態環境可能存在風險，要求加強土壤環境監測和農產品協同監測，原則上應采取安全利用措施;對于建設用地，則認為對人體健康可能存在風險，應開展進一步的詳細調查和風險評估，確定污染范圍和風險水平。生態環境部專門制定了環境保護標準《建設用地土壤污染風險評估技術導則》（ HJ25. 3—2019），規定了風險評估的原則、程序及相關要求[7] 。但是，這幾個標準明確將放射性污染排除在外。土壤的后續用途無論是作為農用地還是建設用地，污染物的篩選值和管制值均未包含放射性污染因子。

1. 2 核設施退役的場址土壤管理

核設施在完成運行使命關閉后，必須經退役治理后，原場址才可開放使用，土壤放射性污染治理是核設施退役的重要部分[8] 。我國于2000 年發布了《擬開放場址土壤中剩余放射性可接受水平規定（暫行）》（HJ 53—2000），規定了退役場址使用后公眾劑量約束值應在0. 1 ～ 0. 25 mSv/ a 之間確定，并基于0. 1 mSv/ a 的劑量準則，按照農業場景，考慮了保守全面的照射途徑，導出了核設施退役場址無限制開發利用的土壤中鈾系、釷系等若干核素殘留放射性的可接受水平[9] 。

1. 3 鈾礦冶退役的場址土壤管理

鈾礦冶是從鈾礦石中提取、濃集和純化精制天然鈾產品的過程，不同于核設施，產生的放射性污染因子主要是天然放射性核素，不涉及人工核素[10] 。我國國標《鈾礦冶輻射防護和輻射環境保護規定》（GB 23727—2020）[11] 對鈾礦冶退役場址治理后無限制開放的核素殘留放射性水平進行了規定，并提出劑量要求，要求“土地去污整治后，任何100 m2 范圍內土層中Ra-226 的平均活度濃度扣除當地本底值后不超過0. 18 Bq/ g，可無限制開放或使用”。該標準說明釷礦或其他伴生放射性礦可參照執行，但是，伴生放射礦完全參照該標準也不合適，原因是伴生放射性礦涉及的放射性污染因子相比鈾礦冶種類多、數量大、分布廣、環境更為復雜，除了鈾系核素外，還有釷系核素，根據第二次全國污染源普查結果，伴生放射性礦原料和固體廢物中U - 238、Ra - 226、Th - 232 普遍較高[12] 。

2 國外廠址土壤放射性污染管控要求

2. 1 國際原子能機構（ IAEA） 要求

IAEA 以基本安全原則為基礎，建立了包括安全要求和安全導則在內的完善的退役法規標準體系，建議對于場址的無限制使用，應當通過防護最優化的方法保證做到對關鍵居民組的有效劑量控制在劑量約束值（0. 3 mSv/ a） 以下[13] 。但IAEA在《IAEA 安全術語》（2022 年）[14] 給出了退役的相關定義，并明確說明退役（decommissioning）不適用于處置天然產生的放射性物質（NORM）或開采和加工放射性礦石的殘留物的某些設施，對于這些情況，都使用“關閉”一詞來代替“退役”。目前IAEA 安全標準《鈾生產及其他活動中含有天然放射性物質（NORM） 的殘留物管理》（SSG-60）[15]對NORM 工業的劑量限值建議分級管理，但是未對NORM 工業關閉后的場地開放提出劑量限值要求。

2. 2 美國管理要求

美國能源部（Department of Energy， DOE） 和美國核管理局委員會（ Nuclear RegulatoryCommission，NRC）均規定使用0. 25 mSv/ a 作為土壤清理或場地凈化的一般限制或約束[16] 。美國環保署（Environmental Protection Agency， EPA）則是從健康風險角度提出要求，規定癌癥風險因子10-6 ～10-4[17] 。但是同IAEA 一致，美國關于“退役” 的以上各項要求也未包含Narutally OccurringRadioactive Material （ NORM ） 和TechnologicallyEnhanced Narutally Occurring Radioactive Material（TENORM）工業。美國《鈾尾礦放射性管制法》中提出了鈾釷礦退役后無限制開放的要求是每100m2 的土地土壤中Ra-226 不超過0. 18 Bq/ g（無限深），但未專門對NORM 和TENORM 工業提出特別規定。

3 RESRAD 軟件計算

3. 1 軟件介紹

RESRAD（RESIDUAL RADIOACTIVITY）程序由美國能源部（DOE） 阿貢實驗室開發，計算特定場址土壤中放射性殘留物（要求殘留物位于潛水面之上，表層有覆蓋、無覆蓋均可） 的可接受活度濃度及已有殘存物對場址內個人的輻射劑量和終身健康風險。RESRAD 程序計算土壤殘留放射性水平在美國普遍得到采用，已應用于多個DOE 場址的清理評估和風險評價[18] 。

程序采用模型為多介質環境遷移模型，考慮了污染物在空氣、地下水、地表水中的遷移及在動植物中的積累，并相應的引入了以下7 個子模型：地下水釋放子模型、表層土壤混合子模型、微塵釋放子模型、地下水平流遷移子模型、氡子模型、H-3 子模型、C-14 子模型。這7 個子模型涵蓋了污染物向地下水的入滲、在地下水中的遷移、由地下水向地表水輸運、向大氣的釋放、通過水灌溉和微塵沉積向農作物濃集、通過食入被污染作物和水體在動物的濃集、通過吸入污染微塵和食入被污染農作物、動物和水在人體的濃集等過程。

程序內置了9 種可以選擇或排除的具體的照射途徑，反映了所考慮的場址開放情景和人群受照情景的真實情況。9 種照射途徑大體分為三類，即外照射、吸入內照射和食入內照射，具體包括外照射、吸入內照射、吸入被污染土壤排放的氡氣、食入在污染土壤中生長并用污染水灌溉的植物性食物、食入受污染的飼料和水飼養的牲畜產生的肉類、喝牛奶、從鄰近污染區域的井或池塘飲水、食入從臨近污染區域的池塘水生食物、食入污染區域的土壤[18] 。

3. 2 計算參數

3. 2. 1 劑量準則的確定

考慮伴生放射性礦與鈾礦冶均屬于天然放射性層面，劑量準則的確定主要參考鈾礦冶的要求：一是GB 23727—2020 中規定鈾礦冶退役后土地無限制開放的要求是任何100 m2 范圍內土層中Ra- 226 的平均活度濃度扣除本底值后不超過0. 18 Bq/ g，并說明伴生放射性礦可參照此標準執行;二是美國《鈾尾礦放射性管制法》中提出鈾釷礦退役后無限制開放的要求是每100 m2 的土地土壤中Ra-226 不超過0. 18 Bq/ g（無限深）;三是美國NRC 和EPA 簽訂的備忘錄中將土壤中Ra-226篩選值確定為0. 185 Bq/ g。故使用土壤中0. 18Bq/ g 的Ra-226 所致的有效劑量作為伴生放射性礦場址開放的劑量準則。使用RESRAD 軟件程序，土壤中Ra-226 的平均活度濃度為0. 18 Bq/ g，保守考慮各類照射途徑均存在的農用地場景，計算得到的年有效劑量為0. 3 mSv，故將0. 3 mSv/ a確定為土壤清理或場地凈化的一般限制或約束劑量水平。

3. 2. 2 核素的確定

根據第二次全國污染源普查結果，伴生放射性礦開發利用企業的原料和固體廢物中U-238、Th-232、Ra-226 三種核素活度濃度較高，同時選取鈾系、釷系衰變鏈上半衰期較長的Th-230、Pb-210、Po-210 三種核素，最終確定U-238、Th-232、Th-230、Ra-226、Pb-210、Po-210 為計算的6 種核素。

3. 2. 3 廠址通用參數

表1 列出了場址土壤特征參數。場址參數主要使用HJ 53—2000 中確定的參數，其中沒有的參數參照《污染場地風險技術評估導則》（HJ 25. 3—2019）評估土壤污染風險的通用參數。

3. 2. 4 計算情景選擇

結合我國非放污染物土壤污染防治的技術體系和《土地管理法》的管理要求，從保護公眾的角度出發，將土壤放射性污染后土地再利用類型分為：農用地、第一類建設用地和第二類建設用地。農用地是指直接用于農業生產的土地，包括耕地、林地、草地、農田水利用地、養殖水面等，計算考慮的典型情景為耕地，成人在田地耕作勞動，并食用農產品，主要照射情景為在污染地塊開展農業活動、食用污染地塊生長的作物、偶然食入污染區土以及飲用污染地塊的地下水等，假設人在該景象的停留時間為12 h/ d;第一類建設用地，計算考慮的典型情景為“一住兩公”用地，成人兒童均存在長期暴露風險，主要照射途徑為地表沉積外照射、吸入內照射、飲水內照射以及偶然食入污染區土所致的內照射，保守考慮假設在該景象的停留時間為24 h/ d。第二類建設用地計算考慮的典型景象為物流倉儲用地，主要考慮成人存在長期暴露風險，主要照射途徑為地表沉積外照射、吸入內照射以及偶然食入污染區土所致的內照射，假設人在該景象的停留時間為12 h/ d，其中室外停留時間為6 h/ d。

3. 2. 5 其他參數

呼吸、飲水量保守考慮，均采用成人組的呼吸、飲水量。一般個人飲水量定為730 L/ a、呼吸量定為0. 96 m3 / h。

鑒于我國地域跨度很大，飲食習慣差別較大，綜合考慮我國南方和北方核電廠址以及核燃料循環設施附近的居民消耗量的基礎上給出表2。

3. 3 計算結果

運用RESRAD 程序，分別計算土壤中1 Bq/ g活度濃度的單一核素在農業用地、第一類建設用地、第二類建設用地三類情景所致的有效劑量。

各種途徑所導致的劑量值均是時間的函數。根據RESRAD 用戶手冊中計算外照射的公式可知[18] ，外照射所致劑量受污染區面積、深度等影響，而污染區深度由于土壤侵蝕、風化等作用，隨時間變化也在變化;吸入劑量同樣受隨時間變化的污染區深度影響，同時隨著核素在空氣和土壤中時間的變化濃度比也在變化;食入、飲水途徑則要考慮核素從污染區遷移至人體的時間，不同時刻核素在食物和水體、水體和土壤的濃度比不同，推算的劑量結果也在變化。而核素本身隨時間發生衰變，活度濃度也是時刻變化中。因此，軟件計算出的1 Bq 某核素的劑量值，隨時間變化呈曲線變化，如圖1～ 3。參照美國NRC 分析方法[18] ，保守考慮，計算得出土壤中分別殘留活度濃度為1 Bq/ g 的6 種單一核素1 000 a 內所致最大年有效劑量列于表3～5。

由RESRAD 用戶手冊計算公式可知[19] ，核素在土壤中的活度濃度和各種照射途徑計算所致有效劑量均為線性關系，由此，可由確定劑量準則推導出單一核素在土壤中的活度濃度，即土壤殘留放射性篩選值。計算結果列于表6。

由圖1～3 及表3 ～ 5 可知，對于鈾系核素U-238，三種土地利用類型、土壤中殘留1 Bq/ g 的核素1 000 a 內所致最大有效劑量均在初始時間，隨時間逐漸遞減。由于是初始時刻，核素還僅存在于土壤中，未遷移到地下水中，故飲水途徑所致有效劑量均為0，最大劑量途徑均是外照射;對于釷系核素Th-232，三種土地利用類型中，土壤中殘留1 Bq/ g 的核素1 000 a 內所致最大有效劑量分別在37 a、45 a、45 a 附近，最大劑量途徑均為γ 外照;對于Th-230，三類用地土壤中殘留1 Bq/ g 的核素1 000 a 內所致最大有效劑量均在149 a 附近，最大劑量途徑均為γ 外照射，且隨時間增加，由于Th-230 衰變所致有效劑量逐漸降低，300 a以后，Th-230 的主要衰變子體Ra-226、Pb-210、Po-210 積累到一定比活度，故有效劑量又出現了升高的趨勢;對于Ra-226，農業用地土壤中殘留1 Bq/ g 的核素在1 000 a 內所致最大有效劑量在535 a，此時核素均已遷移至地下水中，有效劑量是由飲水以及食入飲用地下水的動植物所致，建設用地情況下，核素1 000 a 內所致最大有效劑量均在初始時刻，最大劑量途徑均為γ 外照射;對于Pb-210，三種土地利用類型土壤中殘留1 Bq/ g 的核素Pb-210 在1 000 a 內所致最大有效劑量均在1 a 附近，農業用地土壤中核素所致最大有效劑量的途徑是食入途徑，兩類建設用地土壤中核素所致最大有效劑量的途徑是食入污染區土壤所致的內照射;對于Po-210，三種土地利用類型土壤中殘留1 Bq/ g 的核素1 000 a 內所致最大有效劑量均在初始時刻，且半衰期僅為138. 376 d，在2 a 至3 a 之后，Po-210 全部衰變為穩定核素，不再造成有效劑量。

三種土地利用類型情況下，土壤中1 Bq/ g 的U-238、Th-230、Po-210 所致有效劑量明顯低于其他核素，劑量貢獻較小，導致計算得到的這三種核素篩選值較大，在土壤放射性污染風險評估中可不予考慮。這也與GB 23727—2020 中鈾礦冶退役場址治理后無限制開放僅對Ra-226 提出限值要求相一致。

4 計算結果分析

4. 1 不確定性分析

本次計算情景是根據我國三類土地利用類型在盡量保守情況下考慮確定的。計算參數在參照HJ 53—2000 和HJ 25. 3—2019 給定的通用廠址參數的基礎上， 還參照了Bello 等人[20] 使用RESRAD 程序計算尼日利亞某金礦開采過程中廠址工作人員的有效劑量時選用的參數。

另外，RESRAD 程序內設了敏感性分析的功能，分別對主要廠址水文地質參數進行2 倍和0. 5倍處理后，查看各核素所致有效劑量計算結果的敏感性變化，發現污染區侵蝕率、污染區全孔隙度、污染區滲透系數3 個參數的敏感性幾乎可忽略不計，改變參數對1 000 a 以內的計算結果基本無影響;污染土層密度、污染土層厚度、年降水量、徑流系數4 個參數在初始時刻敏感性可忽略不計，改變參數對計算結果影響很小;污染廠區面積在初始時刻存在部分敏感性，但是對計算結果影響也不大，隨時間敏感性逐步消失，對計算結果影響可忽略。

對于外照射途徑占主要劑量貢獻的U-238、Th-232、Th-230、Ra-226 四個核素，室內時間分配比和戶外時間分配比這兩個參數敏感性較強，尤其在初始時刻，參數的數值基本與計算結果成正比關系。因此，對于計算結果的不確定性，主要決定于人在三類土地的滯留時間。

4. 2 與國外相關篩選值對比

美國NRC、EPA、NCRP 均按照0. 25 mSv/ a 的有效劑量給出了部分核素的篩選值。美國NRC《綜合退役指南》[16] （NUREG-1757） 第一卷第二版的表H. 2 中列出了針對場地無限制開放部分核素的篩選值，而為保證管理的協調性，美國NRC 和EPA 簽訂了《Memorandum of understanding betweenthe environmental protection agency and the nuclearregulatory commission》[21] ，兩家監管機構通過該備忘錄對于部分核素篩選值進行了統一，但是備忘錄的篩選值只針對住宅用地和建筑商業用地，對應本文計算的第一類用地和第二類用地。美國的兩類篩選值（基于0. 25 mSv/ a）與本文計算結果（基于0. 3 mSv/ a）比對情況列于表7。

由表7 可知，本文與NRC 無限制開放（農業情景）篩選值結果相比符合性較好，整體來看本文計算結果偏于保守，U-238、Th-230、Ra-226、Pb-210 均在同一數量級，Th-232 對于農用地的差別稍大，原因可能有：

一是NUREG-1757 中的篩選值是基于0. 25mSv/ a 推導的，而本文計算結果是基于0. 3 mSv/ a推導計算的。二是NUREG-1757 中的篩選值，是NRC 采用自己開發的DandD 程序進行計算，并在計算中選用了特征場址的參數。三是對于γ 核素的篩選值差異較大的情況，通過分析核素特點可以得出γ 核素的主要劑量貢獻途徑為γ 外照射。通過進一步分析評價參數，國內外農業景象實際情況不同，美國考慮的是大規模自動化種植，我國的農業景象還是原始12 h/ d 的下地耕作，這樣居留因子分別為0. 1 和0. 5。四是NRC 和EPA 提出的旨在清理污染場地的限值是基于最嚴重暴露人群中個體的中位劑量，而不是本文中使用的任何個體的最大劑量。

5 結論及建議

（1）0. 3 mSv/ a 是參照國內外鈾礦冶退役后場址無限制開放土壤中Ra-226 活度濃度限值確定的劑量準則，對于計算推導出的篩選值小于天然放射性核素豁免水平1 Bq/ g 的三種核素Th-232、Ra-226、Pb-210，計算結果可作為土壤治理的篩選值，對于計算結果大于天然放射性核素豁免水平1 Bq/ g 的三種核素U-238、Th-230、Po-210，在土壤放射性污染風險評估時不是考慮重點。

（2）U-238、Th-230、Po-210 采用RESRAD 程序計算的篩選值與美國核管會的篩選值基本在同一數量級，少數存在差異的核素通過分析可接受，從篩選值的角度考慮，應選擇計算相對保守且符合實際情況的值作為篩選值，因此建議RESRAD軟件推導的結果作為土壤放射性污染風險篩選值。

（ 3）對于伴生放射性礦開發利用后場址土壤要進行放射性污染治理的管理要求以及場址開放的技術限值應在上位法和配套法規標準中明確，建議修訂《中華人民共和國放射性污染防治法》，增加伴生放射性礦土壤放射性污染治理的要求條款，同時配套制定相應規章標準，明確劑量準則以及確定清理水平的原則等，建立一套與《土壤法》相匹配的土壤放射性污染風險管控制度。

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