液態鉛鉍與水界面碎化行為的可視化實驗

黃望哩，周丹娜，灑榮園，＊，姜華磊，朱志強

（1.中國科學技術大學，安徽 合肥 230026；2.中國科學院 核能安全技術研究所，中國科學院 中子輸運理論與輻射安全重點實驗室，安徽 合肥 230031）

Pb-Bi共晶合金（LBE）由于具有良好的中子學性能、熱物性、化學特性等優點而成為加速器驅動次臨界系統（ADS）的首選冷卻劑和散裂靶材料［1-2］。FDS團隊對聚變堆概念設計研究已開展多年，在成功設計和研發DRAGON 系列液態鋰鉛回路及KYLIN 系列液態鉛鉍回路的基礎上，承擔了中國科學院戰略性先導科技專項“未來先進核裂變能——ADS嬗變系統”項目中反應堆的設計與研發，發展了中國鉛基反應堆（CLEAR）［3-14］。該反應堆在結構設計上采用池式結構，將換熱器直接置于反應堆主容器中與液態LBE進行換熱。這種設計簡化了系統復雜性，提高了經濟性，但其可能存在的蒸汽發生器傳熱管破裂（SGTR）事故仍不容忽視。一旦發生SGTR 事故，二回路的高壓水將與一回路液態LBE 冷卻劑直接接觸，引發冷卻劑流體間的相互作用（CCI），導致水／蒸汽混合物急速沸騰，在快速汽化產生的蒸汽波動沖擊下，被蒸汽膜包裹的熔融LBE進一步碎化為大量熔融微粒，熔融LBE與二回路冷卻劑之間接觸換熱面積急劇增加，會在短時間內釋放出更多熱能，使冷卻水急劇蒸發產生高壓蒸汽，對周圍環境形成沖擊波，嚴重時甚至可能發生蒸汽爆炸，并可能威脅到換熱器乃至反應堆的安全［15］。

近30年來，許多研究機構和學者對鉛合金與水相互作用的碎化現象進行了一系列實驗研究。Fr?hlich等［16］將熔融鉛滴入水中，發現氣膜坍塌進而發生碎化過程；Ciccarelli等［17］利用X 射線拍攝研究碎化過程中蒸汽膜與液滴的相互作用，提出了表面剝離及汽膜生長坍塌機制；林千等［18］研究了錫、鉛、鉛錫合金等金屬與水反應的細?；F象；李會雄等［19］研究低溫下鉛鉍合金與水反應碎化影響因素。由于國際上ADS結構設計的差異，換熱器管道破口位置可能會從反應堆“冷阱”一直延伸到“熱阱”，因此開展LBE水溫度實驗與分析研究就愈發重要。本實驗采用一套特殊實驗裝置將熔融LBE 液滴滴入水中，以模擬換熱器破口事故下觸發階段的熔融LBE顆粒被水包圍時的工況，并通過高速攝像機拍攝熔融LBE 液滴與水相互作用的過程，通過對圖像及碎片產物的分析，獲得溫度對熔融LBE 液滴與水相互作用碎化的影響規律。

1 實驗裝置及方法

1.1 實驗裝置

圖1 實驗裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of experimental apparatus

實驗裝置主要由電爐、坩堝和水箱3部分組成，如圖1所示。將盛放固態LBE 的坩堝安放于環形電爐的環腔內，由電爐將固態LBE 加熱到指定溫度。實驗時在電機驅動下調節桿向上提升來控制熔融LBE 下落。水箱內部設有加熱棒，用以控制和調節水溫。

1.2 實驗方法

實驗設計了一組正交對比實驗，如表1所列。實驗時，將固體LBE合金加熱到實驗所需溫度，保持熔融LBE下落出口與水面間的距離一致，漏口直徑一致，設置高速攝像機幀頻為9 080幀／s，計算機和采集系統連接到位。熔融金屬下落時，用高速攝像機拍攝金屬在水中的碎化情況。實驗考察了不同熔融LBE溫度（250～500℃）和不同冷卻劑溫度（25～80 ℃）下，液態LBE與水接觸界面的碎化行為。

表1 實驗參數Table1 Experimental parameters

2 實驗結果及分析

2.1 圖像分析

熔融鉛鉍與水碎化實驗過程中發現，在不同溫度條件下，有的發生了劇烈的碎化現象，即蒸汽爆炸，有的則沒有發生。蒸汽爆炸的本質是當高溫熔融金屬進入低溫冷卻劑中，冷卻劑快速蒸發產生蒸汽膜，蒸汽膜在一定條件下破裂，觸發熔融物進一步碎化，使得熔融物的傳熱面積急劇增加，導致蒸發速率激增，引起系統壓力突增。國際上對熔融金屬入水碎化行為已有廣泛的研究，并提出了熔融金屬與水接觸碎化過程中發生自發性蒸汽爆炸區域，即熱力學作用區域［20］。當熔融金屬表面與水接觸界面溫度高于水的均相成核溫度時，蒸汽爆炸在沒有成核核心的情況下可自發發生［21-22］。

圖2陰影部分為熔融LBE 與水相互作用的熱力學作用區域。圖中，Ti為熔融LBE 與水接觸界面溫度；Thn為水的均相成核溫度；Tm為LBE的熔點；Tmin為最小膜態沸騰溫度。實驗發現，在熔融LBE 溫度400 ℃和500 ℃，水溫25 ℃和50 ℃的條件下，有明顯的蒸汽爆炸現象產生，其他實驗條件下沒有觀察到蒸汽爆炸現象，這與理論所劃分的熱力學作用區域相符合。此外，在冷卻水溫度較低時，熔融LBE 與水接觸后更易產生蒸汽爆炸現象；隨著冷卻劑溫度的上升，蒸汽爆炸現象減弱。

圖2 熔融LBE與水的熱力學作用區域Fig.2 Thermal interaction zone for reaction of LBE and water

圖3和圖4 分別為實驗過程中高速攝像機拍攝到的發生蒸汽爆炸和未發生蒸汽爆炸兩個典型現象。圖3展示了300 ℃熔融LBE液滴滴入25 ℃水中的熱交換過程。以LBE液滴剛接觸液面作為0 時刻點，即圖3a。圖3b～c中，LBE液滴入水后與水發生快速熱交換，大量蒸汽產生促使氣膜快速膨脹，LBE 液滴產生內部凹陷和收縮變形。圖3d～e中，熱交換進一步進行，氣膜包裹的熔融LBE 液滴在下沉過程中收縮變形，原始凹陷的中心尚未冷卻的LBE 被擠壓成為凸起柱狀。隨著LBE液滴前端的冷卻，氣膜漸漸上移，中心未冷卻的柱狀LBE 與水直接接觸，在其柱狀表面形成一圈氣膜，如圖3f～g。LBE液滴繼續下落，表面不再蒸發產生氣膜，如圖3h，整個過程中幾乎無小碎片產生。

圖3 LBE與水緩慢熱交換過程Fig.3 Slowly heat exchange of molten LBE with water

圖4 熔融LBE與水急速熱交換過程Fig.4 Hasty heat exchange of molten LBE with water

圖4 展 示 了500 ℃熔 融LBE 液 滴 滴 入25 ℃水中的蒸汽爆炸過程，以熔融LBE 液滴接觸液面作為0 時刻點，即圖4a。圖4 還顯示了LBE 與水相互作用區域不斷變化的過程。第1次膨脹如圖4b～e所示，熔融LBE與水接觸瞬間便引起周圍水的沸騰蒸發，前端氣膜破裂出現刺穿狀突起，并迅速擴展到整個液滴。第2次膨脹過程如圖4f～h，熔融LBE液滴與水進而發生劇烈沸騰，產生大量碎片及蒸汽。

2.2 碎片產物分析

將上述實驗條件下收集到的產物按形態分為7類，如圖5所示，不同實驗溫度下對應產物分布列于表2。

圖5 碎片產物的形態Fig.5 Shape of fragment

表2 碎片產物形態隨溫度的分布Table 2 Fragment shape distribution with temperature

結合實驗中拍攝的圖片序列（圖3～4），分析產物形成。

1）海螺凹狀產物：LBE表面難以形成穩定氣膜時，在水體擠壓下向內彎曲并迅速冷卻形成。

2）片狀產物：LBE液滴表面能產生一層較薄氣膜時，LBE 液滴在水體的擠壓及氣膜波動下，向四周平鋪散開、破裂時冷卻形成。

3）扁平狀產物：LBE液滴在表面較穩定氣膜的包裹和擠壓下，變形為光滑扁平狀時冷卻凝固而成。

4）連體狀產物：LBE液滴在氣膜波動及水體擠壓變形為連體狀，經充分冷卻形成。

5）球狀產物：LBE 在經過圖5c、d產物形成過程后，仍未徹底冷卻，在表面氣膜波動及水體擠壓作用下，碎裂為多個小顆粒，并在其表面張力約束下漸漸冷卻形成。

6）疏松針狀產物：LBE液滴與水一接觸便發生劇烈沸騰換熱，瞬間產生極不穩定的氣膜，引發多處熔融LBE與水直接接觸，瞬間產生大量蒸汽，LBE 液滴劇烈膨脹碎化，冷卻形成該疏松針狀產物。

7）粉末狀產物：LBE液滴與水發生劇烈熱交換，水蒸氣將液滴分離，水蒸氣包裹更小的液滴顆粒，發生劇烈碎化，產生粉末狀產物。

以上產物中，疏松針狀產物和粉末狀產物相對于原熔融液滴直徑要小，其表面積增大了很多，使得熔融金屬與水的傳熱面積增大。同時，部分實驗過程中可觀察到明顯爆炸現象，形成疏松針狀和粉末狀碎片，因此可認為這幾類是發生了劇烈碎化作用后形成的產物。

2.3 液滴破碎的影響因素分析

1）熔融鉛鉍溫度的影響

圖6為熔融LBE 液滴碎化產物質量中位粒徑隨LBE溫度的變化。從圖6可看出，在同一水溫下，隨著LBE 溫度的升高，碎片產物的粒徑呈減小趨勢，且其產物的形態從海螺凹狀和片狀變為疏松針狀和粉末狀。這是由于當熔融LBE液滴溫度升高時，液滴與冷卻水之間換熱加劇，前端接觸面短時間內生成了較多的蒸汽，在液滴下降過程中被擠壓逸出至尾端，同時在尾部形成較強的紊流尾流，增大了對液滴向下的擠壓力，導致液滴與周圍冷卻水之間的相對速度增大。根據臨界Weber數We［21］可知，隨著熔融LBE 溫度的升高，液滴下落過程中與冷卻水之間的相對速度增大，同時，LBE 表面張力隨LBE 溫度升高而減小，臨界Weber數增加，導致熔融LBE液滴碎化增加。We 表達式如下：

其中：δ 為熔融LBE 液滴的表面張力，N／m；ρ為密度，kg／m3；D 為液滴直徑，m；v為熔融液滴與周圍流體之間的相對速度，m／s。

圖6 碎片產物質量中位粒徑隨LBE溫度的變化Fig.6 Median mass diameter of fragment vs.LBE temperature

此外，根據牛頓黏性定律可知，隨著熔融LBE溫度的升高，液滴黏性系數減小，液滴更易發生變形，在剪切力的作用下，碎化顆粒能更易從熔融LBE液滴上剝離下來，碎化現象將進一步加劇，碎化產物質量中位粒徑明顯減小。牛頓黏性定律表達式如下：

其中：τ 為作用于熔融液滴的切向力，N／m2；η為熔融液滴的黏性系數，N·s／m2；ε 為熔融液滴形變量；t為作用時間，s。

2）冷卻水溫度的影響

圖7為不同水溫下碎片產物質量中位粒徑分布曲線。由圖7可知，在熔融LBE 溫度不變的條件下，碎化產物質量中位粒徑隨水溫的升高而下降，且在接近飽和溫度時，碎片產物質量中位粒徑下降更明顯。這是由于水溫升高后，其汽化潛熱降低，在同等熱力條件下會生成更多蒸汽，在LBE 下降過程中從前端大量逸出，使得熔融液滴下落速度加快，從而對液滴產生更大的向下擠壓力，使得熔融液滴與周邊冷卻水之間的相對速度變大，增大了熔融液滴表面與水之間的剪切力作用。此外，由于高溫液滴與水之間的放熱溫差小，熔融液滴損失的熱量少，故其冷卻時間延長，使得液滴在較長時間內保持液態，這樣在熔融液滴冷卻過程中與冷卻水作用時間充分，LBE 液滴碎化得更加徹底，產物質量中位粒徑更小。

圖7 不同冷卻水溫度下碎片產物質量中位粒徑分布曲線Fig.7 Median mass diameter of fragment vs.water temperature

3 結論

1）在本實驗條件下，獲得了多種不同形狀的LBE碎化產物，其中疏松針狀和粉末狀碎化產物的表面積相對于原熔融金屬增加了很多，其主要原因是發生了強烈的碎化。

2）隨著LBE 溫度（250～500 ℃）或水溫（25～80 ℃）的升高，碎片產物質量中位粒徑呈下降趨勢。

3）在熱力學反應區域內，當熔融LBE 與水接觸界面的溫度高于水的均相成核溫度時，劇烈沸騰現象更易發生，碎化現象更明顯。

未來將開展熔融LBE 與水大面積接觸實驗，運用壓力傳感器對其反應過程中產生的壓力進行測量，以進一步評估熔融LBE 與水反應的危害。

感謝FDS 團隊其他成員給予的支持和幫助。

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