?

新疆奎獨烏區域冬季大氣重污染過程PM2.5組成特征及來源解析

2017-10-12 08:07趙雪艷楊煥明王歆華白志鵬
環境科學研究 2017年10期
關鍵詞:濾膜百分比中度

趙雪艷, 谷 超, 楊煥明, 王 靜, 楊 文, 王歆華*, 白志鵬

1.中國環境科學研究院, 環境基準與風險評估國家重點實驗室, 北京 100012 2.新疆維吾爾自治區環境監測總站, 新疆 烏魯木齊 830001

新疆奎獨烏區域冬季大氣重污染過程PM2.5組成特征及來源解析

趙雪艷1, 谷 超2, 楊煥明2, 王 靜1, 楊 文1, 王歆華1*, 白志鵬1

1.中國環境科學研究院, 環境基準與風險評估國家重點實驗室, 北京 100012 2.新疆維吾爾自治區環境監測總站, 新疆 烏魯木齊 830001

為研究新疆奎獨烏(奎屯、獨山子、烏蘇)區域冬季大氣重污染過程的PM2.5污染特征及其成因,于2015年2月4—10日在奎屯、獨山子和烏蘇三地開展PM2.5樣品采集,并對其中的元素、水溶性離子及碳組分進行測試,分析不同污染水平下PM2.5中化學組分的變化規律. 結果表明,采樣期間奎獨烏區域ρ(PM2.5)日均值均超過GB 3095—2012《環境空氣質量標準》二級標準(75 μgm3),2月9日ρ(PM2.5)最高(298.58 μgm3),超標2.98倍. 通過比較PM2.5載帶化學組分質量百分比發現,隨著污染等級加劇,SO42-、NO3-質量百分比呈逐漸增加的趨勢,嚴重污染時SO42-、NO3-質量百分比分別較輕度污染時增長11.7%、5.5%;NH4+、碳組分及元素組分質量百分比則呈下降趨勢,嚴重污染較輕度污染時分別下降0.7%、9.5%、2.4%;結合采樣期間靜穩及高濕的氣象條件,說明此次重污染由本地污染物累積及二次顆粒物生成所致. 隨著污染水平的加重,SOR(硫氧化率)及NOR(氮氧化率)的值也在隨之增大,說明污染越重大氣二次轉化程度越高,進一步驗證了二次顆粒物是導致此次重污染的原因之一. 對不同污染等級PM2.5進行質量重構發現,PM2.5中主要組分均為硫酸鹽和OM(有機物),硫酸鹽和OM的質量百分比分別在23.0%~34.7%、16.4%~28.7%之間,說明此次重污染過程的主要污染源為燃煤及機動車尾氣.

PM2.5; 重污染; 二次顆粒物; 質量重構; 新疆奎獨烏區域

Abstract: To understand the chemical composition and source apportionment of PM2.5during a winter air pollution episode, ambient PM2.5samples were collected in Kuitun, Dushanzi and Wusu cities from February 4thto February 10th, 2015. Chemical composition (i.e., mass concentrations, elements, water soluble ions and carbonaceous species) of PM2.5were analyzed. The results showed that high concentrations of PM2.5were observed during the sampling period, exceeding theAmbientAirQualityStandards(GB 3095- 2012). The PM2.5concentration on February 9thwas the highest at 298.58 μg/m3, which was 2.98 times higher than the standard (75 μg/m3). The ratio of SO42-and NO3-in PM2.5mass showed increasing trends with the aggravation of air quality, while the ratio of NH4+, carbonaceous species and elements showed decreasing trends. The percentages of SO42-and NO3-increased by 11.7% and 5.5% between slight pollution and severe pollution, respectively, while the percentage of NH4+, carbon and elements decreased by 0.7%, 9.5% and 2.4% between slight pollution and severe pollution, respectively. Combined with stagnant atmosphere, low wind speed (<1.8 m/s) and high relative humidity (55%- 85%) during the sampling period, we concluded that this air pollution episode was mainly caused by local air pollution accumulation and formation of secondary aerosols. The values of SOR and NOR increased with the pollution level going up, indicating that secondary transformation rate was promoted under severe pollution. Mass closure was used to discuss the relative contributions of the major compositions in the PM2.5. The chemical species were divided into the following eight categories: mineral dust (MIN), trace elements (TE), organic matter (OM), EC, sulfate, nitrate, ammonium and others. The mass reconstruction of PM2.5showed that sulfate and organic matter (OM) were the dominant components, accounting for 23.0%- 34.7% and 16.4%- 28.7% of PM2.5mass, respectively, which indicated that major sources of PM2.5in the study area were coal combustion and vehicle exhaust.

Keywords: PM2.5; heavy pollution; secondary particular; mass closure; Kui-Du-Wu area of Xinjiang

近年來,隨著我國經濟的發展,能耗及機動車保有量的持續增加,華北、長三角區域重污染天氣頻發[1]. 大氣重污染主要有沙塵型、特殊型、靜穩積累型及復合型,沙塵型污染常發生在春季干旱大風的氣象條件下,多發生于荒漠化嚴重區域[2];特殊型污染主要指春節期間煙花爆竹燃放[3]及區域秸稈焚燒[4]等特殊因素導致的短時極端大氣污染;靜穩積累型指在不利氣象條件下污染物積累而成的重污染,也是冬季區域重污染的主要類型;復合型[5]污染則是指多種因素共同作用導致的污染. 目前,國內外對大氣重污染的成因、機理及來源開展了較多的研究,大氣重污染的成因主要分外因和內因兩個因素,外因主要指穩定的大氣層結、靜風、高濕以及異常的氣象條件(如2013年超級厄爾尼諾現象)等不利的氣象條件[6- 7],內因則是指污染源排放的SO2、NOx等一次前體物向二次顆粒物的快速轉化[8- 9]. 研究[10]發現,重污染期間,二次顆粒物是PM2.5的主要成分,并且隨著顆粒物濃度的增加,SO42-在離子組分中的占比隨之增加. 重污染期間硫酸鹽、硝酸鹽有助于顆粒物粒徑的迅速增長,相對濕度的增加以及大氣層的穩定性增強也進一步導致亞微米顆粒物吸濕性增強促進二次顆粒物的形成[11]. 目前,潛在源區分布[12]、化學質量平衡(CMB)模型[4]、正定矩陣因子分析(PMF)[10,13]等多種方法已被用來解析重污染的來源,二次顆粒物、燃煤等是重污染的主要來源. 此外,區域傳輸對區域霧霾的形成也有一定的貢獻[14]. 但是,目前國內有關PM2.5重污染過程的研究多集中在京津冀[15]、長三角[4]、濟南[16]、西安[17]等熱門地區和城市.

奎獨烏(奎屯、烏蘇、獨山子)區域位于新疆天山北麓,準格爾盆地西南緣,是天山北坡城市群的重要組成部分,也是新疆最大的石化基地和重要經濟核心區之一. “十二五”期間,奎獨烏區域工業化迅猛發展,由于工業化加速、以燃煤為主能源消耗的持續增長,以及區域工業污染防治水平低等因素影響,奎獨烏區域以冬季PM2.5污染和夏季O3為特征污染物的區域性復合型大氣污染問題日益突出,大氣環境壓力不斷加大. 目前新疆地區大氣重污染方面的相關研究較少,而且多集中在烏魯木齊地區[18],新疆其他地區的重污染研究多集中在沙塵天氣方面[19],奎獨烏區域冬季大氣重污染的相關研究更為鮮見. 該研究通過手工采樣的方法采集了2015年冬季奎獨烏區域的一次大氣重污染天氣過程的PM2.5樣品,并對其化學成分進行分析,通過分析不同污染等級下的化學組分的變化特征,以期探討此次污染過程的來源及成因,為奎獨烏區域大氣顆粒物污染防治提供參考.

1 研究方法

1.1 樣品采集

采樣點分別布設在奎屯、烏蘇和獨山子環境監測站樓頂,距離地面15 m,周圍無高大建筑物,無明顯的局地污染源. 于2015年2月4—10日對三城市大氣PM2.5進行采集,采樣時長為23 h(每天11:00—翌日10:00). 采樣儀器統一使用Derenda LVS膜采樣器(德國Derenda公司),采樣流量為16.7 L/min. 采樣濾膜分為石英纖維濾膜和Teflon濾膜兩種材質(均購自美國Whatman公司),規格為Φ=47 mm. 采樣前后將濾膜放在百萬分之一自動天平系統(德國康姆德潤達AWS- 1型)中恒溫恒濕〔溫度(20±1)℃,濕度50%±5%〕平衡24 h后進行稱量. 樣品采集后,每個樣品用濾膜盒獨立包裝,密封保存.

1.2 樣品分析

Teflon濾膜用于元素組分分析. 取1/2膜剪碎放入聚四氟乙烯管中加入5 mL萃取溶液(pH=5.6)及一滴HF后,在220 ℃控溫電熱板上加熱回流2.5 h,再用5 mL稀鹽酸(pH=5.4)浸取,移入10 mL塑料比色管中,以純水稀釋至標線并搖勻后,使用7500a型電感耦合等離子體質譜儀(ICP-MS,美國Agilent公司)測定樣品中的Li、Be、Na、P、K、Sc、As、Rb、Y、Mo、Cd、Sn、Sb、Cs、La、V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Ce、Sm、W、Tl、Pb、Bi、Th、U等30種元素的含量;另取1/2膜放入鎳坩堝中,在馬弗爐中低溫升至300 ℃后恒溫40 min,逐漸升溫至550 ℃直至灰化完全,灰化好的樣品冷卻加入無水乙醇潤濕后,加入0.2 g固體氫氧化鈉,放入馬弗爐中在500 ℃下熔融10 min后取出冷卻,加熱水在電熱板上煮沸提取,移入盛有2 mL鹽酸溶液的塑料管中,以水稀釋至10 mL搖勻后,利用電感耦合等離子光譜儀(ICP-OES,美國Agilent公司)測定樣品中的Zr、Al、Sr、Mg、Ti、Ca、Fe、Ba、Si等9種元素的含量.

石英濾膜用于離子和碳組分分析. 取1/4石英濾膜剪碎后浸泡在10 mL去離子水中搖勻,置于超聲波浴下浸提15 min,靜置5 min后,取其上清液用于離子色譜分析,使用DIONEX ICS- 1100型離子色譜(美國Thermo公司)分析樣品中的9種水溶性離子組分(Na+、NH4+、Mg2+、K+、Ca2+、F-、Cl-、NO3-和SO42-). 另取1/4石英濾膜用于碳組分分析,方法為IMPROVE(Interageney Monitoring of Proteeted Visual Environment)的熱光反射法,所用儀器為熱碳分析儀(美國沙漠所DRI Model 2001 A).

圖2 奎獨烏區域采樣期間氣象要素隨時間的變化特征Fig.2 Temporal variation of meteorological factors in Kui-Du-Wu region during sampling period

1.3 質控措施

為消除濾膜內揮發組分和其他組分對分析精度的影響,在采樣前將Teflon濾膜放入烘箱在60 ℃下烘烤2 h,石英纖維濾膜放入馬弗爐內在500 ℃灼燒2 h;采樣完成后濾膜樣品放入冰箱在-20 ℃ 保存待化學分析. 使用熱碳分析儀分析碳組分時,在每次分析前需用標準氣體進行校準. 每批樣品均采取空白樣品、質控樣品、加標樣品、平行測試等質量控制和質量保證措施.

2 結果與討論

2.1 ρ(PM2.5)日均值變化

于2015年2月4—10日在奎獨烏區域進行PM2.5手工采樣,捕獲了一次重污染過程. 由圖1可見,采樣期間,奎獨烏ρ(PM2.5)均超過GB 3095—2012《環境空氣質量標準》二級標準限值(75 μg/m3). 其中2月9日ρ(PM2.5)最高(298.58 μg/m3),超出二級標準限值的2.98倍,污染嚴重. 依據HJ 633—2012《環境空氣質量指數(AQI)技術規定(試行)》,采樣期間AQI指數范圍在167~352之間,均為中度污染以上水平,個別采樣日甚至達到了嚴重污染水平.

圖1 奎獨烏區域2015年2月采樣期間ρ(PM2.5)日均值Fig.1 The daily average concentrations of PM2.5 in Kui-Du-Wu region during sampling period

圖3 奎獨烏區域采樣期間溫度廓線Fig.3 Temperature profile in Kui-Du-Wu region during sampling period

采樣期間,奎獨烏區域風向在90°~270°范圍內變化,以偏南風為主;風速較小,小時風速在0~1.8 m/s之間(平均值為0.5 m/s),并且夜間出現靜風天氣的頻率較高(見圖2),近地面2 km內存在明顯的逆溫現象(見圖3),說明采樣期間多為靜穩天氣. 此外,采樣期間奎獨烏區域氣溫較低(-14~-4 ℃),相對濕度(55%~85%)較高(見圖2). 2月9日小時風速(接近于0 m/s)較小,相對濕度在74%~82%之間,利于二次顆粒物的形成. 初步分析冬季奎獨烏區域低溫供暖鍋爐的運行造成一次污染物排放量增加,加上靜穩、高濕度的氣象條件加劇了二次顆粒物的形成,二者共同作用造成了污染物持續累積,是導致此次重污染形成的主要原因.

2.2 化學組分濃度變化規律

為探討重污染發生的原因,根據HJ 633—2012中空氣質量分指數所對應的ρ(PM2.5)限值對采樣期間的污染程度進行分類,研究不同PM2.5污染等級下顆粒物化學組分的污染特征,并對其來源進行初步分析. 采樣期間,奎獨烏區域PM2.5污染水平分為四類:76~115 μg/m3為輕度污染,>115~150 μg/m3為中度污染,>150~250 μg/m3為重度污染,>250~350 μg/m3為嚴重污染. 4個等級污染出現的天數分別為3、1、9、8 d,ρ(PM2.5)的平均值依次為89.15、148.08、214.82、282.68 μg/m3.

2.2.1水溶性離子組分污染特征

分析不同污染水平PM2.5中的水溶性離子成分發現,隨著污染等級加劇,PM2.5中ρ(NH4+)、ρ(SO42-)、ρ(NO3-)呈逐漸增加的趨勢,嚴重、重度和中度污染時ρ(NO3-)分別為輕度污染的5.30、3.07、1.90倍;而ρ(SO42-)相應的倍數則分別為4.79、2.45、1.73倍;與輕度污染相比,ρ(NH4+)在嚴重、重度和中度污染時則分別增加2.88、1.97、1.56倍. 其中ρ(NO3-)增加趨勢最為明顯,其次為ρ(SO42-),ρ(NH4+)的增加趨勢最小(見表1),嚴重污染時SO42-、NO3-質量百分比分別較輕度污染時增長11.7%、5.5%,說明污染越重NOx較之SO2的氣-粒轉化速度越快. 嚴重污染時二次離子SIA(NH4++SO42-+NO3-)在PM2.5中的質量百分比高達54.8%,明顯高于重度、中度和輕度污染時SIA的質量百分比,顯示出污染越嚴重SIA的質量百分比越高的特性,說明SIA是這次大氣重污染天氣形成的主要原因之一,與2013年1月北京市城郊一次重污染過程的主因[20]相同. 此外,污染越重SIA質量百分比越高這一規律與金鑫等[21]研究的北京冬季一次重污染過程中水溶性離子的變化規律一致. 采樣期間相對濕度較高,利于SIA的形成,此外,靜穩天氣條件(見圖2、3)也利于SIA停留積累,進而導致此次污染過程SIA污染嚴重.

水溶性無機離子的電荷平衡常常用來評估大氣顆粒物的酸堿平衡[22],輕度、中度、重度、嚴重污染4個等級下陽離子與陰離子電荷數摩爾比的平均值依次為0.80、0.62、0.55、0.43,可見污染程度越重,陽離子虧損越嚴重,一方面可能是隨污染程度的加重,陰離子的濃度增長速度快于陽離子(見表1),另一方面可能是缺測了某些陽離子(如H+).

表1 采樣期間奎獨烏PM2.5上載帶水溶性離子質量濃度及質量百分比

大氣顆粒物中ρ(NO3-)/ρ(SO42-)的相對大小可用來反映機動車和燃煤對大氣顆粒物中水溶性離子組分的相對貢獻,即作為移動排放源(機動車)和固定排放源(燃煤)排放強度的指示因子[23- 24]. 狄一安等[25]研究表明,若ρ(NO3-)/ρ(SO42-)較高,說明機動車排放對SO2和NOx的貢獻大于燃煤,反之則說明SO2和NOx主要來自于煤的燃燒. 發達國家大氣污染物主要來自汽車尾氣,ρ(NO3-)/ρ(SO42-)一般大于1,而我國大部分地區一般為0.3~0.5[26]. 采樣期間,輕度、中度、重度、嚴重污染4個等級下ρ(NO3-)/ρ(SO42-)分別為0.37、0.39、0.45和0.40,說明此次污染過程中固定源排放的SO2和NOx對PM2.5的貢獻較大.

SOR(硫氧化率)和NOR(氮氧化率)可用來指示大氣二次轉化的程度[27],SOR和NOR越高,表示氣態污染物的氧化程度越高[24]. 輕度、中度、重度、嚴重污染4個等級下SOR的平均值依次為0.79、1.00、0.89、0.93,NOR的平均值依次為0.15、0.30、0.31、0.37,可以看出,此次污染過程中大氣顆粒物二次轉化程度較高,并且污染越嚴重,NOR值越高.

2.2.2碳組分污染特征

不同污染等級下PM2.5中碳組分的質量濃度及質量百分比的平均值如表2所示. PM2.5中碳組分質量濃度隨污染程度的加重而升高,嚴重、重度和中度污染時ρ(OC)分別為輕度污染的1.82、1.70、1.42倍,ρ(EC)分別為輕度污染的1.88、1.75、2.08倍. PM2.5中碳組分質量百分比隨污染程度的加重反而有所降低,說明PM2.5中其他化學組分(主要是二次無機顆粒物)的增加程度遠高于碳組分的增加程度. 研究表明,不同污染源排放的OC、EC比值各有特定的范圍,燃煤排放的OC/EC約為2.7~23.8[28- 29],柴油和汽油車輛的尾氣排放的OC/EC為1.0~4.2[30],可以利用這些比值來定性判斷大氣顆粒物中碳組分的來源. 采樣期間OC/EC在2.59~3.83之間,說明奎獨烏區域碳組分既有來自燃煤源的排放,也有部分來自機動車尾氣的排放.

表2 采樣期間奎獨烏PM2.5中碳組分的質量濃度及質量百分比

2.2.3元素組分的污染特征

輕度、中度、重度、嚴重污染時PM2.5中39種元素質量濃度之和分別為10.04、9.88、16.71和25.43 μg/m3,重度和嚴重污染時該值較輕度和中度污染時有所增加,但其增幅卻低于ρ(PM2.5),由此說明較其他組分(如二次離子組分)而言,元素組分并不是導致此次污染過程ρ(PM2.5)升高的主因. 比較不同污染等級各元素組分在PM2.5上的質量百分比發現,Mo、Sn、Sb、Tl四種元素的質量百分比隨污染等級的加劇而增加;Li、Be、Na、P、Si、Cr、Zn、Cs、Pb、Bi十種元素的質量百分比基本不變;其余25種元素組分質量百分比則隨之減小. EF(富集因子)[31- 32]可用來評價大氣顆粒物中元素組分的富集程度,并可定性判斷元素的來源.

EF=(Xi/XR)sample/(Xi/XR)baseline

式中:Xi為元素i的質量濃度,μg/m3;XR為選定的參比元素的質量濃度,μg/m3;sample和baseline分別表示PM2.5樣品和背景.

該研究中選取Ti作為參比元素,取奎獨烏灰漠土各元素的A層土中位值作為其背景值[33]. 研究[34]表明,EF≤10時,表明元素未被富集,主要來自地殼等自然源;EF>10時,表明元素被富集,主要來自人為源,并且EF越高,富集程度越高.

EF結果〔見圖4(a)〕顯示,Cd、Sb、Bi在不同污染等級下均富集較為嚴重,Pb、Sn、Tl、Zn則在中度、重度和嚴重污染時被明顯富集,As、Mo在中度、重度污染時被明顯富集,Cu和Cr僅在中度污染時存在明顯富集,說明這11種元素受到人為源的影響較大. Cd來源較為廣泛,包括燃煤、石油燃燒、工業廢氣、垃圾焚燒和機動車[35];Sb、As主要來自燃煤排放[36- 37];Bi主要源于玻璃、陶瓷和橡膠等工業生產[31];Pb、Sn、Zn和Cu通常來源于交通污染,主要來自于燃料燃燒、輪胎磨損、漏油以及電池和金屬部件的磨損等[37- 38];Mo來自采暖期燃燒源的排放[39];有研究[40]認為,化石燃料燃燒是Cr的重要來源之一. 綜上,說明EF值較高的元素主要來自燃煤、交通污染及工業排放. 此外,除上述11種元素外的其余元素組分EF值均小于10〔見圖4(b)〕,它們主要來自自然源.

圖4 奎獨烏PM2.5中元素組分富集因子分布Fig.4 Enrichment factors of element in PM2.5 of Kui-Du-Wu area

2.3 來源解析

大氣顆粒物質量重構可以根據不同成分化合物的占比來估計不同來源氣溶膠對環境空氣質量的影響[41]. 采樣期間奎獨烏區域不同污染等級下PM2.5的質量重構情況如圖5所示. 其中,MIN(礦物塵)為地殼元素氧化物質量濃度之和,計算方法[42]:

MIN=1.89ρ(Al)+2.14ρ(Si)+1.21ρ(K)+

1.4ρ(Ca)+1.66ρ(Mg)+1.7ρ(Ti)+1.43ρ(Fe)

圖5 不同污染等級下奎獨烏PM2.5質量重構結果Fig.5 The mass closure of PM2.5 during the sampling period

TE(微量元素)為除地殼元素和海鹽元素以外的其他微量元素質量濃度之和;OM(有機物)由OC乘以一個系數轉化而來[43],研究表明,城市地區該系數取1.6[44- 45],郊區該系數取2.1[46],該研究中該值取1.6;EC(元素碳)、硫酸鹽(SO42-)、硝酸鹽(NO3-)、銨鹽(NH4+)為直接分析得到的數據;其他則為結晶水、其他未檢測組分及測量誤差. 輕度、中度、重度、嚴重污染時PM2.5中主要組分均為硫酸鹽和OM,硫酸鹽、OM的質量百分比分別在23.0%~34.7%、16.4%~28.7%之間;其次為MIN、硝酸鹽、銨鹽,質量百分比分別在8.7%~16.5%、8.1%~13.6%、5.9%~7.2%之間. 隨著污染程度的加重,ρ(硫酸鹽)、ρ(硝酸鹽)及其質量百分比均隨之增加;ρ(OM)隨污染的加重而增大,其質量百分比卻隨之降低;ρ(MIN)、ρ(銨鹽)隨污染的加重而增大,MIN、銨鹽的質量百分比則無明顯變化規律,說明二次硫酸鹽和二次硝酸鹽是此次污染過程的主因. 二次硫酸鹽和二次硝酸鹽主要由其前體物SO2和NOx轉化而來,其中SO2主要來自燃煤排放,NOx主要來自燃煤及機動車尾氣排放,說明此次污染過程主要是不利氣象條件下,燃煤及機動車尾氣排放的氣態前體物二次轉化所致.

3 結論

a) 奎獨烏區域2015年2月4—10日的污染過程中PM2.5污染嚴重,ρ(PM2.5)日均值均超過GB 3095—2012的二級標準限值(75 μgm3),最大值高達298.58 μgm3,主要是冬季取暖燃煤排放細粒子以及氣態污染物的增加,加上不利氣象條件所致.

b) 隨污染水平的提高,ρ(NH4+)、ρ(SO42-)、ρ(NO3-)均呈現出逐漸增加的趨勢,并且ρ(NO3-)增加趨勢最為明顯;隨污染程度的加重,SO42-、NO3-質量百分比增長也較為顯著,說明此次污染過程以二次離子污染為主要特征,二次離子的濃度直接影響污染程度. 此次污染過程中PM2.5顯示出明顯酸性,并且隨污染程度的加劇,陽離子虧損越嚴重. SOR和NOR也呈現出隨污染水平加劇而增大的規律,說明此次污染過程中大氣顆粒物的二次轉化程度較高.

c) 隨污染程度的加重,PM2.5中的碳組分及元素組分的質量濃度也隨之升高,但其質量百分比卻隨之下降,說明與二次無機顆粒物相比,碳組分和元素組分不是導致此次污染過程的主因.

d) 通過對采樣期間輕度、中度、重度、嚴重污染下PM2.5進行質量重構發現,SO42-和OM是PM2.5中的主要組分,SO42-、OM的質量百分比分別在23.0%~34.7%、16.4%~28.7%之間,MIN(8.7%~16.5%)、NO3-(8.1%~13.6%)、NH4+(5.9%~7.2%)也有一定的貢獻. 隨著污染程度的加重,只有二次硫酸鹽和二次硝酸鹽的質量百分比隨之上升,說明此次重污染過程主要由燃煤及機動車排放的前體物在不利氣象條件下轉化生產的二次顆粒物所致.

[1] FU Qingyan,ZHUANG Guoshun,WANG Jing,etal.Mechanism of formation of the heaviest pollution episode ever recorded in the Yangtze River Delta,China[J].Atmospheric Environment,2008,42(9):2023- 2036.

[2] HASSAN S K,KHODER M I.Chemical characteristics of atmospheric PM2.5loads during air pollution episodes in Giza,Egypt[J].Atmospheric Environment,2017,150:346- 355.

[3] FENG Jinglan,YU Hao,SU Xianfa,etal.Chemical composition and source apportionment of PM2.5during Chinese Spring Festival at Xinxiang,a heavily polluted city in North China:fireworks and health risks[J].Atmospheric Research,2016,182:176- 188.

[4] HUA Yang,CHENG Zhen,WANG Shuxiao,etal.Characteristics and source apportionment of PM2.5during a fall heavy haze episode in the Yangtze River Delta of China[J].Atmospheric Environment,2015,123:380- 391.

[5] 鄭子龍,張凱,陳義珍,等.北京一次混合型重污染過程大氣顆粒物元素組分分析[J].環境科學研究,2014,27(11):1219- 1226. ZHENG Zilong,ZHANG Kai,CHEN Yizhen,etal.Study on elements in aerosols during a mixed serious pollution episode in Beijing[J].Research of Environmental Sciences,2014,27(11):1219- 1226.

[6] LIU Tingting,GONG Sunling,HE Jianjun,etal.Attributions of meteorological and emission factors to the 2015 winter severe haze pollution episodes in China’s Jing-Jin-Ji area[J].Atmospheric Chemistry and Physics,2017,17:2971- 2980.

[7] CHEN L A,WATSON J G,CHOW J C,etal.Wintertime particulate pollution episodes in an urban valley of the Western US:a case study[J].Atmospheric Chemistry and Physics,2012,12(6):10051- 10064.

[8] QIN Yiming,LI Yongjie,WANG Hao,etal.Particulate matter (PM) episodes at a suburban site in Hong Kong:evolution of PM characteristics and role of photochemistry in secondary aerosol formation[J].Atmospheric Chemistry and Physics,2016,16(22):1- 32.

[9] YUE D L,HU M,WU Z J,etal.Variation of particle number size distributions and chemical compositions at the urban and downwind regional sites in the Pearl River Delta during summertime pollution episodes[J].Atmospheric Chemistry and Physics,2010,10:9431- 9439.

[10] HAN Bin,ZHANG Rui,YANG Wen,etal.Heavy air pollution episodes in Beijing during January 2013:inorganic ion chemistry and source analysis using highly time-resolved measurements in an urban site[J].Atmospheric Chemistry and Physics Discussions,2015,15(7):11111- 11141.

[11] WANG Y H,LIU Z R,ZHANG J K,etal.Aerosol physicochemical properties and implications for visibility during an intense haze episode during winter in Beijing[J].Atmospheric Chemistry and Physics,2015,15:3205- 3215.

[12] YAO Lan,YANG Lingxiao,YUAN Qi,etal.Sources apportionment of PM2.5in a background site in the North China Plain[J].Science of the Total Environment,2016,541:590- 598.

[13] QIU Xionghui,DUAN Lei,GAO Jian,etal.Chemical composition and source apportionment of PM10and PM2.5in different functional areas of Lanzhou,China[J].Journal of Environmental Sciences,2016,40(2):75- 83.

[14] JIANG C,WANG H,ZHAO T,etal.Modeling study of PM2.5pollutant transport across cities in China′s Jing-Jin-Ji region during a severe haze episode in December 2013[J].Atmospheric Chemistry and Physics,2015,15(3):5803- 5814.

[15] JI Dongsheng,LI Liang,WANG Yuesi,etal.The heaviest particulate air-pollution episodes occurred in northern China in January,2013:insights gained from observation[J].Atmospheric Environment,2014,92:546- 556.

[16] LI Yaxin,WANG Yan,LI Yan,etal.Characteristics and potential sources of atmospheric particulate mercury in Jinan,China[J].Science of the Total Environment,2017,574:1424- 1431.

[17] WANG Dexiang,HU Jianlin,XU Yong,etal.Source contributions to primary and secondary inorganic particulate matter during a severe wintertime PM2.5pollution episode in Xi′an,China[J].Atmospheric Environment,2014,97:182- 194.

[18] MAMTIMIN B,MEIXNER F X.Air pollution and meteorological processes in the growing dryland city of Urumqi (Xinjiang,China)[J].Science of the Total Environment,2011,409(7):1277- 1290.

[19] ZHANG X X,SHI P J,LIU L Y,etal.Ambient TSP concentration and dustfall in major cities of China:spatial distribution and temporal variability[J].Atmospheric Environment,2010,44(13):1641- 1648.

[20] 劉慶陽,劉艷菊,楊崢,等.北京城郊冬季一次大氣重污染過程顆粒物的污染特征[J].環境科學學報,2014,34(1):12- 18. LIU Qingyang,LIU Yanju,YANG Zheng,etal.Daily variations of chemical properties in airborne particulate matter during a high pollution winter episode in Beijing[J].Acta Scientiae Circumstantiae,2014,34(1):12- 18.

[21] 金鑫,程萌田,溫天雪,等.北京冬季一次重污染過程PM2.5中水溶性無機鹽的變化特征[J].環境化學,2012,31(6):783- 790. JIN Xin,CHENG Mengtian,WEN Tianxue,etal.The variation of water-soluble inorganic ions during a heavy pollution episode in winter,Beijing[J].Environmental Chemistry,2012,31(6):783- 790.

[22] WANG Ying,ZHUANG Guoshun,ZHANG Xingying,etal.The ion chemistry,seasonal cycle,and sources of PM2.5and TSP aerosol in Shanghai[J].Atmospheric Environment,2006,40(16):2935- 2952.

[23] WU Gang,DU Xin,WU Xuefang,etal.Chemical composition,mass closure and sources of atmospheric PM10from industrial sites in Shenzhen,China[J].Journal of Environmental Sciences,2013,25(8):1626- 1635.

[24] 張懿華,段玉森,高松,等.上海城區典型空氣污染過程中細顆粒污染特征研究[J].中國環境科學,2011,31(7):1115- 1121. ZHANG Yihua,DUAN Yusen,GAO Song,etal.Characteristics of fine particulate matter during a typical air pollution episode in Shanghai urban area[J].China Environmental Science,2011,31(7):1115- 1121.

[25] 狄一安,楊勇杰,周瑞,等.北京春季城區與遠郊區不同大氣粒徑顆粒物中水溶性離子的分布特征[J].環境化學,2013,32(9):1605- 1610. DI Yian,YANG Yongjie,ZHOU Rui,etal.Size distributions of water-soluble inorganic ions at urban and rural sites in Beijing during spring[J].Environmental Chemistry,2013,32(9):1605- 1610.

[26] 郭照冰,包春曉,陳天蕾,等.北京奧運期間氣溶膠中水溶性無機離子濃度特征及來源解析[J].大氣科學學報,2011,34(6):683- 687. GUO Zhaobing,BAO Chunxiao,CHEN Tianlei,etal.Mass concentration characteristics and source apportionment of water-soluble inorganic ions in aerosol in Beijing during 2008 Beijing Olympic Games[J].Transactions of Atmospheric Sciences,2011,34(6):683- 687.

[27] JI Dongsheng,WANG Yuesi,WANG Lili,etal.Analysis of heavy pollution episodes in selected cities of northern China[J].Atmospheric Environment,2012,50(3):338- 348.

[28] ZHANG Yuanxun,SCHAUER J J,ZHANG Yuanhang,etal.Characteristics of particulate carbon emissions from real-world Chinese coal combustion[J].Environmental Science & Technology,2008,42(14):5068- 5073.

[29] 張燦,周志恩,翟崇治,等.基于重慶本地碳成分譜的PM2.5碳組分來源分析[J].環境科學,2014,35(3):810- 819. ZHANG Can,ZHOU Zhien,ZHAI Chongzhi,etal.Carbon source apportionment of PM2.5in Chongqing based on local carbon profiles[J].Environmental Science,2014,35(3):810- 819.

[30] 于海斌,薛荔棟,鄭曉燕,等.APEC 期間京津冀及周邊地區PM2.5中碳組分變化特征及來源[J].中國環境監測,2015,31(2):48- 52. YU Haibin,XUE Lidong,ZHENG Xiaoyan,etal.Characterization and sources of carbonaceous components in PM2.5during the APEC in Beijing-Tianjin-Hebei region[J].Environmental Monitoring of China,2015,31(2):48- 52.

[31] 洪也,馬雁軍,李潮流,等.沈陽冬季灰霾日大氣顆粒物元素粒徑分布特征[J].環境科學研究,2011,24(6):637- 644. HONG Ye,MA Yanjun,LI Chaoliu,etal.Elemental size distribution characteristics of atmospheric particles on hazy days during winter in Shenyang[J].Research of Environmental Sciences,2011,24(6):637- 644.

[32] 楊晴,張凱,柴發合,等.長株潭城市群秋季大氣顆粒物及其重金屬元素污染特征[J].環境科學研究,2013,26(5):590- 597. YANG Qing,ZHANG Kai,CHAI Fahe,etal.Study on the pollution characteristics of atmospheric particles and heavy metals in autumn in Chang-Zhu-Tan metropolitan area[J].Research of Environmental Sciences,2013,26(5):590- 597.

[33] 魏復盛.中國土壤元素背景值[M].2版.北京:中國環境科學出版社,1990:91- 328.

[34] WANG Xin,PU Wei,ZHANG Xueying,etal.Water-soluble ions and trace elements in surface snow and their potential source regions across northeastern China[J].Atmospheric Environment,2015,114(4):57- 65.

[35] 陶俊,張仁健,段菁春,等.北京城區PM2.5中致癌重金屬季節變化特征及其來源分析[J].環境科學,2014,35(2):411- 417. TAO Jun,ZHANG Renjian,DUAN Jingchun,etal.Seasonal variation of carcinogenic heavy metals in PM2.5and source analysis in Beijing[J].Environmental Science,2014,35(2):411- 417.

[36] 宋曉焱,魏思民,岑世宏.煤礦區城市PM10元素組成特征及來源研究[J].華北水利水電大學學報(自然科學版),2014,35(1):85- 88. SONG Xiaoyan,WEI Simin,CEN Shihong.Study on origin and element composition characteristics of PM10in coal mine cites[J].Journal of North China University of Water Resources and Electric Power (Natural Science Edition),2014,35(1):85- 88.

[37] 王偉,孔少飛,劉海彪,等.南京市春節前后大氣PM2.5中重金屬來源及健康風險評價[J].中國環境科學,2016,36(7):2186- 2195. WANG Wei,KONG Shaofei,LIU Haibiao,etal.Sources and risk assessment of heavy metals in PM2.5around 2014 Spring Festival in Nanjing[J].China Environmental Science,2016,36(7):2186- 2195.

[38] KALAIARASAN G,BALAKRISHNAN R M,KHAPARDE V V.Receptor model based source apportionment of PM10in the metropolitan and industrialized areas of Mangalore[J].Environmental Technology & Innovation,2016,6:195- 203.

[39] 楊勇杰,王躍思,溫天雪,等.采暖期開始前后北京大氣顆粒物中化學元素特征及其來源[J].環境科學,2008,29(1):3275- 3279. YANG Yongjie,WANG Yuesi,WEN Tianxue,etal.Characteristics and sources of elements of atmospheric particles before and in heating period in Beijing[J].Environmental Science,2008,29(1):3275- 3279.

[40] TIAN Hezhong,CHENG Ke,WANG Yan,etal.Temporal and spatial variation characteristics of atmospheric emissions of Cd,Cr,and Pb from coal in China[J].Atmospheric Environment,2012,50:157- 163.

[41] MARKUS S,RISTO H,SANNA S,etal.Chemical composition and mass closure of particulate matter at six urban sites in Europe[J].Atmospheric Environment,2006,40(2):212- 223.

[42] TIAN Shili,PAN Yuepeng,LIU Zirui,etal.Size-resolved aerosol chemical analysis of extreme haze pollution events during early 2013 in urban Beijing,China[J].Journal of Hazardous Materials,2014,279:452- 460.

[43] VECCHI R,CHIARI M,ALESSANDRO A D,etal.A mass closure and PMF source apportionment study on the sub-micron sized aerosol fraction at urban sites in Italy[J].Atmospheric Environment,2008,42(9):2240- 2253.

[44] MASKOVA L,SMOLK J,VODICKA P.Characterization of particulate matter in different types of archives[J].Atmospheric Environment,2015,107:217- 224.

[45] MANTAS E,REMOUNDAKI E,HALARI I,etal.Mass closure and source apportionment of PM2.5by Positive Matrix Factorization analysis in urban Mediterranean environment[J].Atmospheric Environment,2014,94:154- 163.

[46] PARASKEVOPOULOU D,LIAKAKOU E,GERASOPOULOS E,etal.Sources of atmospheric aerosol from long-term measurements (5 years) of chemical composition in Athens,Greece[J].Science of the Total Environment,2015,527/528:165- 178.

Chemical Composition and Source Apportionment of PM2.5during a Winter Air Pollution Episode in the Kui-Du-Wu Area of Xinjiang Uygur Autonomous Region

ZHAO Xueyan1, GU Chao2, YANG Huanming2, WANG Jing1, YANG Wen1, WANG Xinhua1*, BAI Zhipeng1

1.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China 2.Xinjiang Environmental Monitoring Center, Urumqi 830001, China

X51

1001- 6929(2017)10- 1515- 09

A

10.13198/j.issn.1001- 6929.2017.02.97

2017-01-20

2017-06-29

國家科技基礎性工作專項(2013FY112700- 02);國家環境保護公益性行業科研專項(201409014);烏魯木齊科技局項目

趙雪艷(1988-),女,安徽界首人,助理研究員,碩士,主要從事大氣顆粒物來源解析研究,zhaoxy@craes.org.cn.

*責任作者,王歆華(1976-),男,黑龍江佳木斯人,副研究員,博士,主要從事大氣顆粒物來源解析、城市環境空氣污染防治研究,wangxh@craes.org.cn

趙雪艷,谷超,楊煥明,等.新疆奎獨烏區域冬季大氣重污染過程PM2.5組成特征及來源解析[J].環境科學研究,2017,30(10):1515- 1523.

ZHAO Xueyan,GU Chao,YANG Huanming,etal.Chemical composition and source apportionment of PM2.5during a winter air pollution episode in the Kui-Du-Wu Area of Xinjiang Uygur Autonomous Region[J].Research of Environmental Sciences,2017,30(10):1515- 1523.

猜你喜歡
濾膜百分比中度
納濾膜在鹽化工廢水處理中的應用思路淺述
溶膠-凝膠法制備高性能ZrO2納濾膜
小米手表
飲用水微塑料檢測中濾膜的適用性
A case report of acupuncture of dysphagia caused by herpes zoster virus infection
一清膠囊聯合米諾環素膠囊治療中度尋常性痤瘡的臨床觀察
西華縣2017年秋作物病蟲發生趨勢與預報
普通照明用自鎮流LED燈閃爍百分比測量不確定度分析
趨勢攻略之趨勢線:百分比線
輿論引導中度的把握
91香蕉高清国产线观看免费-97夜夜澡人人爽人人喊a-99久久久无码国产精品9-国产亚洲日韩欧美综合