基于SPAMS的太原市典型生活區停暖前后PM2.5來源及組成

曹力媛

太原市環境監測中心站， 山西 太原 030002

基于SPAMS的太原市典型生活區停暖前后PM2.5來源及組成

曹力媛

太原市環境監測中心站， 山西 太原 030002

為分析太原市采暖期和非采暖期PM2.5的特征，利用單顆粒氣溶膠質譜儀(SPAMS)分析太原市典型生活區采暖期(2016年3月11—18日)和非采暖期(2016年4月1—7日)PM2.5的來源及組成. 結果表明：①采暖期(停暖前)顆粒物有機碳、硫酸鹽和多環芳烴等信號強度大于非采暖期(停暖后)，而元素碳、硝酸鹽、銨鹽等反之. ②為了盡可能排除氣象因素的影響，選取風向(東南風)、風級(二級)相同時段的顆粒物進行分析，停暖前后顆粒物主要化學組分為有機碳、混合碳和元素碳，采暖前有機碳占比(達51.9%)最高，非采暖期元素碳占比(32.6%)最高. 采暖期有機碳、高分子有機物和左旋葡聚糖占比明顯高于非采暖期，元素碳、礦物質和重金屬反之. ③停暖前后首要的兩類污染源為燃煤和機動車尾氣，二者貢獻率之和分別高達70.1%和67.4%，可見本地主要受這兩類源的影響. 燃煤在采暖期為首要污染源，并且貢獻比例高于非采暖期，而機動車尾氣在非采暖期為首要污染源，且比例明顯高于采暖期. 研究顯示，采暖和非采暖期雖然首要污染源有所差異，但在污染過程中，機動車尾氣源的貢獻比例均高于優良時段，說明無論是采暖期還是非采暖期，除燃煤排放的影響外，機動車尾氣的影響也需得到重視，建議加強機動車燃油品質的升級，使用清潔煤，并在重污染時段采取相應的管控措施.

單顆粒氣溶膠質譜儀(SPAMS)； 源解析； 太原市； 采暖期

Abstract： A single particle aerosol mass spectrometer (SPAMS) was used to analyze the sources and chemical characteristics of PM2.5in a typical living quarter of Taiyuan City during heating (March 11th- 18th, 2016) and non-heating (April 1st- 7th, 2016) periods. The results showed that: (1) Intensities of organic carbon (OC), sulfate and polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) during the heating period were higher than during the non-heating period, while intensities of elemental carbon (EC), nitrate and ammonium were opposite. (2) Particles under the same wind scale during the same period were chosen to exclude the effects of meteorological factors. The results showed that OC, internally mixed organic and elemental carbon (ECOC) and EC were the main components during the two periods, and OC was dominant during the heating period (51.9%), while EC was dominant during the non-heating period (32.6%). Proportions of OC, high molecular weight organic matter (HOC) and levoglucosan (LEV) during the heating period were higher than those during the non-heating period, while proportions of EC, mineral dust and heavy metal (HM) showed an opposite trend. (3) The two main pollution sources during the heating period and the non-heating period were both coal combustion and vehicle exhaust, the sum of which contributed 70.1% and 67.4% to the total particles during the heating and non-heating periods, respectively. Coal combustion was the primary source during the heating period, while vehicle exhaust was the primary source during the non-heating period. The results showed that although the primary sources during heating and non-heating periods differed a lot, the proportion of vehicle exhaust increased significantly during both periods, indicating that vehicle emissions should be treated more carefully during both periods. Corresponding measures should be implemented, such as petrol quality upgrading, using clean coal and other controlling strategies, during heavy pollution periods.

Keywords： single particle aerosol mass spectrometer (SPAMS); source apportionment; Taiyuan City; heating period

大氣細顆粒物(PM2.5)與空氣能見度下降和重污染天氣過程密切相關. 近年來，隨著我國社會經濟的持續高速發展、工業化和城鎮化進程加速，環境空氣PM2.5區域性污染問題日趨嚴重，嚴重影響社會經濟發展和居民日常生活，危害人體健康和生態安全. 我國城市地區空氣中懸浮的微粒曾是全世界最高的，其中山西太原空氣中懸浮微粒的含量是世界衛生組織規定標準的8倍、濟南的近7倍、北京和沈陽的近6倍[1].

太原市位于黃土高原東側邊緣，城市周圍東、西、北三面環山，南寬北窄成扇形，北高南低逐漸傾斜呈簸箕型. 太原市屬于溫帶大陸性季風氣候，受地形影響，冬季以偏北風或西北風居多，夏季以南風或東南風為主，年均風速1.6～2.4 m/s，年靜風頻率達25%～30%. 由于地形及風速的影響，逆溫出現頻率高. 特殊的地形及氣候條件非常不利于污染物的擴散、傳輸、沉降和去除. 太原市的環境空氣污染問題是一個背景性、應急性和潛在性污染相互疊加的生態環境問題，造成空氣污染的根本原因還沒有完全得到遏制[2]. 太原市是我國重要的煤炭生產基地，作為一個老工業城市[3]，特殊的資源狀況、工業結構、燃料結構等多因素共同作用，導致太原市大氣環境處于高污染水平，PM2.5等顆粒物污染嚴重[4]，空氣污染防治形勢依然嚴峻. 如何快速有效監測PM2.5的污染物組分構成、獲取足夠的化學信息、及時判斷主要污染源及其影響程度、確定優先治理對象，是目前大氣污染控制決策面臨的一個十分重要而又異常復雜的問題.

近20年來，氣溶膠飛行時間質譜儀在國際上逐漸發展成為一種廣泛采用的氣溶膠研究手段[5];在國內,中國環境科學研究院[6-7]、上海環境科學研究院[8]、暨南大學[9-10]、石家莊市環境監測中心[11]、江蘇省蘇州市環境監測中心[12]等單位已經在該領域開展了一些研究，在大氣氣溶膠的特征、來源及污染過程中顆粒物的混合狀態及灰霾成因等方面得到了重要成果.該研究采用廣州禾信儀器股份有限公司自主生產的在線單顆粒氣溶膠質譜儀(SPAMS0515)進行監測，對2016年太原市典型生活區采暖期和非采暖期PM2.5來源及組成進行比較，并分別對采暖期和非采暖期污染時段與優良時段的顆粒物來源及組成進行比較和分析，得到太原市停暖前后典型生活區域的初步源解析情況，以期為相關管理部門的大氣污染防治工作提供參考.

1 研究方法

1.1 采樣基本信息

監測點位于山西省太原市小店區教育園區太原學院四樓，屬于生活區，距離太原市中心達18 km. 監測點周邊5 km范圍之內多為居民村落，污染源較少，距離監測點約700 m和7 km處分別有源夢駕校的訓練場和太原武宿國際機場，監測點位可能會受到機動車尾氣和航空引擎發動機排放的影響.

監測儀器為在線單顆粒氣溶膠質譜儀——SPAMS0515(簡稱SPAMS，廣州禾信儀器股份有限公司). 采暖期選取2016年3月11日00:00—3月18日08:00(有效數據時長共計145 h)，非采暖期選取2016年4月1日12:00—4月7日12:00(有效數據時長共計145 h). 其中，采暖期缺失數據時段3月15日15:00—17:00(3 h)和3月16日14:00—17日18:00(29 h)為源譜測樣時間.

采暖期共采集到具有粒徑信息的顆粒物 4 290 484 個，其中有正負譜圖的顆粒物 1 485 314 個；非采暖期共采集到具有粒徑信息的顆粒物 3 555 087 個，其中有正負譜圖的顆粒物 450 802 個.

1.2 SPAMS工作原理

SPAMS的工作原理和性能見文獻[13-15]，這里僅做簡單介紹. SPAMS由進樣系統、測徑系統、激光電離系統和飛行時間質量分析器4個主要部分組成，氣溶膠顆粒物通過PM2.5的切割頭進樣，利用系統內外壓差經過空氣動力學透鏡聚焦進入真空系統，在測徑區域，通過兩束532 nm的測徑激光進行測徑后，被一束266 nm的電離激光電離，電離產生的正負離子進入飛行時間質量分析器被檢測其粒徑和化學組成.

1.3 單顆粒源解析原理及數據分析方法

區別于常規基于濾膜采樣的受體模型源解析方法，基于SPAMS的在線源解析結果是根據不同污染源質譜特征，將采集到的受體顆粒物通過示蹤離子法進行分類統計，得到基于顆粒物數濃度而非質量濃度的源解析結果，對污染源的分類、定義也與常規方法有一定差異. 該研究結合本地的能源和產業結構，根據各類污染源的源譜特征，將顆粒物分為七大類源：揚塵源指以地殼元素鎂、鋁、鈣、硅酸鹽等為表征的顆粒，主要包含建筑揚塵、道路揚塵、地表土壤塵等；生物質燃燒源是指以鉀和左旋葡聚糖為表征的顆粒，主要是秸稈、野草等的焚燒及生物燃料的燃燒產生的顆粒；機動車尾氣源是指以元素碳等為表征的顆粒，包含了柴油車、汽油車等交通工具排放的顆粒；燃煤源是指以有機碳、元素碳、多環芳烴等為表征的顆粒，包含了燃煤電廠、鍋爐等排放的顆粒；工業工藝源是指以重金屬、高分子有機物等為表征的顆粒，包含了化工、金屬冶煉等工藝過程排放的顆粒(非燃燒類)；二次無機源是指質譜圖中只含有硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽等二次離子成分的顆粒物，該類顆粒物在一定程度上反映大氣二次反應的強度；其他未包含在上述源類以及未被識別的顆粒物歸于其他源.

此外，通過大數據聚類方法對采集到的海量顆粒物成分類別進行分析，用以輔助判定顆粒來源. 顆粒的成分分類由自動分類和人工合并兩個步驟構成[16-17]. 顆粒的粒徑及質譜信息在MATLAB平臺上結合SPAMS Data Analysis V2.2軟件包進行處理，通過自適共振神經網絡分類(ART-2a)算法對采集到的顆粒物質譜數據進行快速簡單計算后自動分類，該算法自動將具有特定相似度質譜特征的顆粒歸為同一類，在不影響已有類別的情況下，增加新的類別[18].

該研究中使用ART-2a算法參數如下：相似度為0.7，學習效率為0.05[16]. ART-2a算法將所有顆粒分成了數百種顆粒類型，再經過人工合并，最終確定八大類顆粒物，分別為元素碳(elemental carbon, EC)、混合碳(internally mixed organic and elemental carbon, ECOC)、有機碳(organic carbon, OC)、高分子有機物(high molecular weight organic matter，HOC)、左旋葡聚糖(levoglucosan, LEV)、富鉀(K-rich, K)、重金屬(heavy metal, HM)、礦物質(mineral dust, MD).

1.4 質量控制和質量保證

采樣期間的質量控制和質量保證主要通過確認儀器的各項運行參數在正常范圍及儀器校正來實現. 通過檢查儀器的運行狀態參數，定期清洗維護儀器進樣處的小孔片，確保進樣處的壓力需維持在初始讀數±0.05 Torr(1 Torr≈133.3 Pa)范圍內，以免堵塞影響顆粒物的進樣量和數據的有效性. 質量保證通過對儀器的校正來實現，SPAMS的校正[11]分為粒徑校正和質譜校正兩部分，分別用以保證顆粒物粒徑檢測和質譜檢測的準確性. 采樣前，分別將具有標準粒徑(0.2、0.3、0.5、0.72、1.0、0.3和2.0 μm)的聚苯乙烯小球(polystyrene latex spheres，PSLs)通過氣溶膠發生器進入儀器檢測粒徑，實現顆粒物校正，校準系數R2>0.99，并用10 mg/mL的NaI標準物質氣溶膠對儀器的質荷比進行校正，確保儀器分析的準確性.

2 結果與討論

2.1 監測期間空氣質量情況

研究表明，SPAMS采集的顆粒物數濃度和空氣動力學粒徑譜儀APS(aerodynamic particle sizer,TSI model 3321)測得的顆粒物數濃度趨勢一致[19]，可以在一定程度上反映PM2.5的污染情況. 該研究中由于沒有APS同步，因此通過顆粒物數濃度與質量濃度的相關性分析，初步判斷觀測數據的有效性. 停暖前后的ρ(PM2.5)〔數據源于太原市小店(國控點)自動監測點，采樣點位距該國控點位最近〕與SPAMS采集顆粒數濃度的相關性分析結果如圖1所示，結果顯示二者隨時間的變化趨勢一致，具有較好的相關性(R=0.73).

采暖期間平均ρ(PM2.5)為80 μg/m3(有效數據對應時段的值)，空氣質量達到優的天氣占比為27.6%，達到良的天氣占比為30.3%，輕度污染、中度污染和重度污染的天氣占比分別為15.9%、9.0%和15.9%，嚴重污染的天氣占比為0.1%，嚴重污染天氣發生時，ρ(PM2.5)最高達到272 μg/m3，出現在3月16日02:00. 非采暖期間平均ρ(PM2.5)為48 μg/m3，比采暖期低32 μg/m3，其中空氣質量達到優的天氣占比為42.8%，達到良的天氣占比為31.7%，輕度污染的天氣占比為25.5%，未出現中度以上污染天氣，ρ(PM2.5)最高達到116 μg/m3，相比采暖期低156 μg/m3，出現在4月7日09:00.

圖1 2016年3月11日—4月7日太原市小店(國控點)自動監測點ρ(PM2.5)與顆粒物數濃度的相關性Fig.1 Correlation of concentration of PM2.5and count concentration of PM2.5 at Xiaodian Station in Taiyuan City from March 11th to April 7th, 2016

2.2 監測期間氣象條件

氣象條件如風速、濕度的變化等對氣溶膠濃度變化影響顯著[4]. 監測期間采暖期平均風速為1.4 m/s，風向148.5°，平均濕度36.5%；非采暖期平均風速為2.2 m/s，風向148.4°，平均濕度58.2%〔數據源于太原市小店(國控點)自動監測點，采樣點位距該國控點位最近〕. 經對比可見，采暖期風速整體低于非采暖期，并且污染高峰時風速偏低，接近靜穩天氣. 停暖前后的風玫瑰圖(見圖2)顯示，采暖期和非采暖期的風向很接近，均以南風及東南風向為主.

圖2 停暖前后的風玫瑰圖Fig.2 Wind rose diagram during heating and non-heating period

2.3 顆粒物化學組分

2.3.1顆粒物質譜特征

圖3 停暖前后顆粒物的差分質譜圖Fig.3 Differential spectra of particles collected during heating and non-heating period

停暖前后測得顆粒物中均有較明顯的C+、C3+、C2-、C3-、C4-等黑碳(EC)信息〔m/z(質荷比)分別為12、36、-24、-36、-48，下同〕，NH4+(18)，Na+(23)及有機碳(OC)碎片CnHn+(37、43、50、51、61、62、63等)，CN-(-26)、CNO-(-42)、NO2-(-46)、NO3-(-62)、SO3-(-80)、HSO4-(-97)等. 通過分析停暖前后顆粒的差分質譜(見圖3)，比較停暖前后顆粒物的成分差異，結果顯示，采暖期有機碳、硫酸鹽、多環芳烴及碳氮離子等信號峰較非采暖期更為明顯，而非采暖期的元素碳、硝酸鹽、銨鹽等二次離子以及鉀離子的信號強度明顯大于采暖期. 采暖期正譜圖中有較多的多環芳烴碎片(PAHs)離子峰(m/z分別為189、202、228)，這與采暖期燃煤的不完全燃燒有關[20-21].

2.3.2顆粒物化學組成

由采暖期和非采暖期顆粒物數濃度及其所占比例隨時間的變化趨勢(見圖4)可以看出，對于采暖期的有機碳、高分子有機物和左旋葡聚糖顆粒，無論顆粒物數濃度還是其所占比例都較高，而非采暖期的元素碳和重金屬顆粒物數濃度及其所占比例都較高，有機碳和左旋葡聚糖所占比例相對下降，其他成分變化不明顯.

圖4 2016年太原市停暖前后各顆粒數濃度及其所占比例隨時間的變化Fig.4 Variation of count and proportion of particles collected with time during heating and non-heating period in Taiyuan City, 2016

為了盡可能排除氣象因素的影響，選取采暖期和非采暖期風向(東南風)和風級(二級)相同的顆粒物進行成分比較分析. 太原市停暖前后基于數濃度的顆粒物組分的分類結果如圖5所示，結果顯示，采暖期和非采暖期顆粒物主要成分占比差異明顯. 采暖期前三大類顆粒物組分為有機碳、混合碳和元素碳，有機碳占比遠高于元素碳；非采暖期前三大類顆粒物組分為元素碳、有機碳和混合碳，元素碳占比略高于有機碳. 通過對比發現，采暖期有機碳、高分子有機物和左旋葡聚糖占比明顯高于非采暖期，其中有機碳占比是非采暖期的2.0倍，高分子有機物占比是非采暖期的3.0倍，左旋葡聚糖占比是非采暖期的1.9倍；而非采暖期的元素碳、礦物質和重金屬占比明顯高于采暖期，元素碳占比是采暖期的2.9倍，礦物質占比是采暖期的2.8倍，重金屬占比是采暖期的8.7倍，其他組分占比差異不明顯. 顆粒物組分分類結果在一定程度上可反映點位受到污染源影響的情況. 有機碳顆粒主要來源于燃煤源與工業工藝源的排放[11,22]，元素碳主要來源于機動車尾氣與燃煤源的排放[22-24]，混合碳顆粒主要來源于機動車尾氣[25]、燃煤[22]的排放，礦物質顆粒主要來源于揚塵源的排放[25-26]，部分燃煤也有排放，富鉀顆粒主要來源于生物質燃燒[27-28]與二次無機源的排放，左旋葡聚糖顆粒主要來源于生物質燃燒源的排放[29-32]，重金屬顆粒主要來源于工業工藝源的排放[11].

圖5 停暖前后顆粒物組分的分類結果Fig.5 Composition classification of particles collected during heating and non-heating period

2.4 主要來源分析

為了盡可能排除氣象因素的影響，仍然選取采暖期和非采暖期風向(東南風)和風級(二級)相同時段的顆粒物進行源解析比較. 停暖前后監測點位顆粒物來源分布如圖6所示，結果顯示，停暖前后污染來源分布有明顯區別，占比最高的兩類污染源均為燃煤和機動車尾氣，采暖期和非采暖期二者貢獻率之和分別高達70.1%和67.4%，可見監測期間本地大氣顆粒物主要受到這兩類污染源的影響. 采暖期燃煤貢

獻(41.4%)明顯高于非采暖期(23.7%)，非采暖期機動車尾氣貢獻(43.7%)高于采暖期(28.7%). 采暖期生物質燃燒(14.2%)和揚塵(8.6%)貢獻分別排名第三和第四. 非采暖期揚塵(13.6%)和工業工藝源(8.1%)貢獻分別排名第三和第四. 其他幾種污染源的貢獻均低于5%. 該結果與2.3.2節中顆粒物組分餅圖的分類結果較為對應.

圖6 停暖前后顆粒物來源分析Fig.6 Source apportion of particles collected during heating and non-heating period

2.5 停暖前后優良與污染時段污染源解析和成分的比較

停暖前后優良與污染時段的污染源解析和成分所占比例的結果比較如圖7所示，其中優良時段ρ(PM2.5)為0～75 μg/m3，污染時段ρ(PM2.5)大于75 μg/m3. 通過對比可見，采暖期優良和污染時段的首要污染源都是燃煤，其次是機動車尾氣. 污染時段機動車尾氣源貢獻(32.2%)比優良時段(25.0%)高22.3%，燃煤源貢獻(37.7%)比優良時段(44.3%)低17.5%，其他各源貢獻差異不明顯，說明采暖期一方面受到燃煤大量排放的影響，另一方面污染時段機動車尾氣源的累積也是影響空氣質量的重要因素. 從成分角度看，采暖期污染時段元素碳比例(15.6%)也明顯高于優良時段(7.3%)，而有機碳比例(48.8%)低于優良時段(54.8%)，其他成分差異不大.

與采暖期不同，非采暖期優良時段和污染時段的首要污染源都是機動車尾氣，其次是燃煤. 但在污染時段，機動車尾氣源貢獻(45.8%)進一步增加，比優良時段(40.7%)高11.1%，燃煤源的貢獻(24.2%)比優良時段(25.6%)略低，其他各源的貢獻差異不明顯，說明非采暖期污染時段也受機動車尾氣源變化的影響較大. 從成分角度看，非采暖期污染時段元素碳比例(32.6%)也略高于優良時段(30.0%)，而有機碳比例(27.0%)低于優良時段(29.3%)，其他成分差異不明顯.

圖7 停暖前后優良和污染時段顆粒物源解析結果和成分的比較Fig.7 Comparison of pollution source apportionment and components in clear and haze air during heating and non-heating period

對比采暖期和非采暖期的污染時段可見，采暖期的燃煤和生物質燃燒源的貢獻明顯高于非采暖期，其中燃煤高出35.7%，生物質燃燒源高出68.1%，其他各類源貢獻則低于非采暖期. 從成分的比例來看，采暖期有機碳、高分子有機物和左旋葡聚糖的占比均高于非采暖期，分別高出44.7%、55.9%和57.6%.

綜上分析，采暖期首要污染源為燃煤，其次是機動車尾氣，非采暖期則相反，首要污染源是機動車尾氣，其次是燃煤；兩個時段雖然首要污染源有所差異，但在污染時段中，機動車尾氣源的貢獻比例均高于優良時段，說明無論是采暖期還是非采暖期，除燃煤排放的影響外，機動車尾氣的影響也不可忽視.

3 結論

a) 太原市典型生活區監測期間顆粒物中有明顯的元素碳、有機碳、水溶性離子及陰離子、左旋葡聚糖碎片等質譜特征，此外還有較弱的多環芳烴(PAHs)離子峰，這與燃煤源的排放有關系. 采暖期顆粒物中的有機碳、硫酸鹽、多環芳烴及碳氮離子等的質譜信號強度大于非采暖期，而非采暖期的元素碳、鉀離子、硝酸鹽、銨鹽等二次離子的信號強度明顯大于采暖期.

b) 為了盡可能排除氣象因素的影響，選取采暖期和非采暖期相同風向風級范圍的顆粒物進行比較，發現采暖期顆粒物主要成分依次為有機碳、混合碳和元素碳，非采暖期顆粒物主要成分依次為元素碳、有機碳和混合碳. 采暖期有機碳、高分子有機物和左旋葡聚糖占比明顯高于非采暖期，非采暖期的元素碳、礦物質和重金屬明顯高于采暖期.

c) 對相同風向和風級范圍的顆粒物進行比較，發現停暖前后首要的兩類污染源均為燃煤和機動車尾氣，二者貢獻率之和高達70.1%和67.4%，可見當地大氣顆粒物主要受到這兩類污染源的影響. 采暖期的燃煤貢獻比例高于非采暖期，非采暖期的機動車尾氣大于采暖期.

d) 采暖期首要污染源為燃煤，其次是機動車尾氣，非采暖期則相反，首要污染源是機動車尾氣，其次是燃煤；兩個時段雖然首要污染源有所差異，但在污染過程中，機動車尾氣源的貢獻比例均高于優良時段，說明無論是采暖期還是非采暖期，除燃煤排放的影響外，機動車尾氣的影響也不可忽視. 建議加強機動車燃油品質的升級，使用清潔煤，并在重污染時段采取相應的管控措施. 后續研究過程中，將通過對太原市各區域進行巡回監測，得到更加全面的污染源時空變化特征，為太原市環保政策制定和空氣質量改善提供支撐.

[1] 武杰,武婷.對太原市空氣質量狀況的思考[J].山西高等學校社會科學學報,2007,19(6):60- 62. WU Jie,WU Ting.Consideration of the situation of air quality in Taiyuan[J].Social Sciences Journal of Colleges of Shanxi,2007,19(6):60- 62.

[2] 郭麗媛,李偉.“十一五”期間太原市環境空氣質量及影響因素分析研究[J].環境科學與管理,2014,39(11):56- 61. GUO Liyuan,LI Wei.Atmospheric environment quality and influential factors during Eleventh Five-year Plan in Taiyuan City[J].Environmental Science and Management,2014,39(11):56- 61.

[3] 余光輝,李玲玲,李振國,等.太原市主要大氣污染物分析與預測[J].環境科學與管理,2010,35(4):171- 174. YU Guanghui,LI Lingling,LI Zhenguo,etal.Taiyuan main air pollutant appraisal analysis and forecast[J].Environmental Science and Management,2010,35(4):171- 174.

[4] 黃金華,焦燕.太原市PM2.5污染特征及園林規劃建議[J].山西林業科技,2015,44(2):38- 40.

[5] 潘海燕.利用SPAMS研究淮安市冬季灰霾空氣污染[J].環境工程,2015,33(S1):450- 453. PAN Haiyan.Research on haze air pollution in winter using SPAMS[J].Environmental Engineering,2015,33(S1):450- 453.

[6] 劉浪,張文杰,杜世勇,等.利用SPAMS分析北京市硫酸鹽、硝酸鹽和銨鹽季節變化特征及潛在源區分布[J].環境科學,2016,37(5):1609- 1618. LIU Lang,ZHANG Wenjie,DU Shiyong,etal.Seasonal variation characteristics and potential source contribution of sulfate,nitrate and ammonium in Beijing by using single particle aerosol mass spectrometry[J].Environmental Science,2016,37(5):1609- 1618.

[7] LIU Lang,WANG Yanli,DU Shiyong,etal.Characteristics of atmospheric single particles during haze periods in a typical urban area of Beijing:acase study in October,2014[J].Journal of Environmental Sciences,2016,40:145- 153.

[8] 牟瑩瑩,樓晟榮,陳長虹,等.利用SPAMS研究上海秋季氣溶膠污染過程中顆粒物的老化與混合狀態[J].環境科學,2013,34(6):2071- 2080. MU Yingying,LOU Shengrong,CHEN Changhong,etal.Aging and mixing state of particulate matter during aerosol pollution episode in autumn Shanghai using a single particle aerosol mass spectrometer(SPAMS)[J].Environmental Science,2013,34(6):2071- 2080.

[9] 何俊杰,張國華,王伯光,等.鶴山灰霾期間大氣單顆粒氣溶膠特征的初步研究[J].環境科學學報,2013,33(8):2098- 2104. HE Junjie,ZHANG Guohua,WNAG Boguang,etal.Analysis of single particle characteristics during haze events in Heshan[J].Acta Scientiae Circumstantiae,2013,33(8):2098- 2104.

[10] 張賀偉,成春雷,陶明輝,等.華北平原灰霾時段下大氣氣溶膠的單顆粒分析[J].環境科學研究,2017,30(1):1- 9. ZHANG Hewei,CHENG Chunlei,TAO Minghui,etal.Analysis of single particle aerosols in the North China Plain during haze periods[J].Research of Environmental Sciences,2017,30(1):1- 9.

[11] 周靜博,任毅斌,洪綱,等.利用SPAMS研究石家莊市冬季連續灰霾時段的污染特征及成因[J].環境科學,2015,36(11):3972- 3980. ZHOU Jingbo,REN Yibin,HONG Gong,etal.Characteristics and formation mechanism of a multi-day haze in the winter of Shijiazhuang City using a single particle aerosol mass spectrometry(SPAMS)[J].Environmental Science,2015,36(11):3972- 3980.

[12] 吳也正.單顆粒氣溶膠質譜儀在蘇州市污染過程分析中的應用[J].綠色科技,2016,1(2):84- 87. WU Yezheng.Application of single particle aerosol mass spectrometry in the analysis of atmospheric pollution processesin Suzhou[J].Journal of Green Science and Technology,2016,1(2):84- 87.

[13] LI Lei,HUANG Zhengxu,DONG Junguo,etal.Real time biopolar time-of-flight mass spectrometer for analyzing single aerosol particles[J].International Journal of Mass Spectrometry,2011,303(2):118- 124.

[14] GONG Xianda,ZHANG Ci,CHEN Hong,etal.Size distribution and mixing state of black carbon particles during heavy air pollution episode in Shanghai[J].Atmospheric Chemistry and Physics,2016,16:5399- 5411.

[15] FU Huaiyu,ZHENG Mei,YAN Caiqing,etal.Sources and characteristics of fine particles over the Yellow Sea and Bohai Sea using online single particle aerosol mass spectrometer[J].Journal of Environmental Sciences,2015,29:62- 70.

[16] 陳多宏,李梅,黃渤,等.區域大氣細粒子污染特征及快速來源解析[J].中國環境科學,2016,36(3):651- 659. CHEN Duohong,LI Mei,HUANG Bo,etal.The pollution characteristics and source apportionment of regional atmospheric fine particles[J].China Environmental Science,2016,36(3):651- 659.

[17] 陳多宏,何俊杰,張國華,等.不同氣團對廣東鶴山大氣超級監測站單顆粒氣溶膠理化特征的影響[J].生態環境學報,2015,24(1):63- 69. CHEN Duohong,HE Junjie,ZHANG Guohua,etal.The influence of different air masses on the single particle aerosol physical and chemical characteristics in Heshan atmospheric supersite of Guangdong[J].Ecology and Environmental Sciences,2015,24(1):63- 69.

[18] 張莉,李梅,李磊,等.基于單顆粒質譜信息氣溶膠分類方法的研究進展[J].環境科學與技術,2013,36(3):190- 195. ZHANG Li,LI Mei,LI Lei,etal.Research progress in aerosol clustering based on single particles mass spectrum information[J].Environmental Science & Technology(China),2013,36(3):190- 195.

[19] CHEN Kui,YIN Yan,KONG Shaofei,etal.Size-resolved chemical composition of atmospheric particles during a straw burning period at Mt.Huang (the Yellow Mountain) of China[J].Atmospheric Environment,2014,84:380- 389.

[20] 焦瑞,張金生,李麗華.大氣中細顆粒物(PM2.5)中有機碳的研究進展[J].環境科技,2013,26(2):75- 78. JIAO Rui,ZHANG Jinsheng,LI Lihua.Research progress on the organic carbon of the fine particulate matter(PM2.5) in the atmosphere[J].Environmental Science & Technology(China),2013,26(2):75- 78.

[21] 段二紅,張微微,李璇,等.石家莊市采暖期大氣細顆粒物中PAHs污染特征[J].環境科學研究,2017,30(2):193- 201. DUAN Erhong,ZHANG Weiwei,LI Xuan,etal.Characteristics of PAHs in fine atmospheric particulate matter in Shijiazhuang City in heating season[J].Research of Environmental Sciences,2017,30(2):193- 201.

[22] 周靜博,張濤,李治國,等.利用SPAMS構建石家莊市PM2.5固定排放源成分譜庫[J].河北工業科技,2015,32(5):443- 450. ZHOU Jingbo,ZHANG Tao,LI Zhiguo,etal.Establishment of stationary source spectral library of PM2.5by SPAMS in Shijiazhuang City[J].Hebei Journal of Industrial Science and Technology,2015,32(5):443- 450.

[23] 李磊,譚國斌,張莉,等.運用單顆粒氣溶膠質譜儀分析柴油車排放顆粒物[J].分析化學研究報告,2013,41(12):1831- 1836. LI Lei,TAN Guobin,ZHANG Li,etal.Analysis of diesel exhaust particles using single particle aerosol mass spectrometry[J].Chinese Journal of Analytical Chemistry,2013,41(12):1831- 1836.

[24] 杜娟,宋韶華,張志朋,等.桂林市細顆粒物典型排放源單顆粒質譜特征研究[J].環境科學學報,2015,35(5):1556- 1562. DU Juan,SONG Shaohua,ZHANG Zhipeng,etal.Single particle characteristics of fine particulate matter emitted from typical sources of Guilin[J].Acta Scientiae Circumstantiae,2015,35(5):1556- 1562.

[25] 李梅,李磊,黃正旭,等.運用單顆粒氣溶膠質譜技術初步研究廣州大氣礦塵污染[J].環境科學研究,2011,24(6):632- 636. LI Mei,LI Lei,HUANG Zhengxu,etal.Preliminary study of mineral dust particle pollution using a single particle aerosol mass spectrometer(SPAMS) in Guangzhou[J].Research of Environmental Sciences,2011,24(6):632- 636.

[26] MOFFET R C,DEFOY B,MOLINA L T,etal.Measurement of ambient aerosols in northern Mexico City by single particle mass spectrometry[J].Atmospheric Chemistry and Physics,2008,8(16):4499- 4516.

[27] BI Xinhui,ZHANG Guohua,LI Lei,etal.Mixing state of biomass burning particles by single particle aerosol mass spectrometer in the urban area of PRD,China[J].Atmospheric Environment,2011,45:3447- 3453.

[28] HUDSON P K,MURPHY D M,CZICZO D J,etal.Biomass-burning particle measurements:characteristics composition and chemical processing[J].Journal of Geophysical Research,2004,109(D23):2890- 2898.

[29] FRASER M P,LAKSHMANAN K.Usinglevoglucosan as a molecular marker for the long-range transport of biomass combustion aerosols[J].Environmental Science & Technology,2000,34:4560- 4564.

[30] SIMONEIT B R T.Biomassburning:a review of organic tracers for smoke from incomplete combustion[J].Applied Geochemistry,2002,17(3):129- 162.

[31] 何凌燕,胡敏,黃曉峰,等.北京大氣氣溶膠PM2.5中的有機示蹤化合物[J].環境科學學報,2005,25(1):23- 29. HE Lingyan,HU Min,HUANG Xiaofeng,etal.Determination of organic molecular tracers in PM2.5in the atmosphere of Beijing[J].Acta Scientiae Circumastantiae,2005,25(1):23- 29.

[32] SIMONEIT B R T,SCHAUER J J,NOLTE C G,etal.Levoglucosan,a tracer for cellulose in biomass burning and atmospheric particles[J].Atmospheric Environment,1999,33:173- 182.

Sources and Components of PM2.5in Ambient Air of a Typical Living Quarter in Taiyuan City before and after Stopping Heating based on Single Particle Aerosol Mass Spectrometry

CAO Liyuan

Taiyuan Environmental Monitoring Center Station, Taiyuan 030002, China

X513

1001- 6929(2017)10- 1524- 09

A

10.13198/j.issn.1001- 6929.2017.03.16

2017-05-13

2017-07-27

國家自然科學基金項目(91544226，41375132)；國家環境保護公益性行業科研專項(201409003)

曹力媛(1964-)，女，河北元氏人，高級工程師，學士，主要從事環境監測研究工作，zclyuan@163.com.

曹力媛.基于SPAMS的太原市典型生活區停暖前后PM2.5來源及組成[J].環境科學研究,2017,30(10):1524- 1532.

CAO Liyuan.Sources and components of PM2.5in ambient air of a typical living quarter in Taiyuan City before and after stopping heating based on single particle aerosol mass spectrometry[J].Research of Environmental Sciences,2017,30(10):1524- 1532.