基于人工神經網絡模型的含銻硫化礦氧化浸出行為預測

田慶華，洪建邦，辛云濤，郭學益

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基于人工神經網絡模型的含銻硫化礦氧化浸出行為預測

田慶華1, 2, 3，洪建邦1，辛云濤1，郭學益1, 2, 3

(1. 中南大學 冶金與環境學院，長沙 410083； 2. 有色金屬資源循環利用湖南省重點實驗室，長沙 410083； 3. 有色金屬資源循環利用湖南省工程研究中心，長沙 410083)

銻的浸出率是氧化處理含銻硫化礦時的重要結論指標，在氧化浸出過程中通過條件控制來得到更好的浸出率具有十分重要的意義，為了模擬和預測含銻硫化礦的氧化浸出過程，用人工神經網絡模型對浸銻過程進行模擬，建立起單隱層8節點的“5-8-1型”誤差逆向傳播神經網絡模型，所建人工神經網絡模型可以對反應過程做出有效的模擬和預測，實驗值與預測值的相關系數可達99%以上。并根據所建神經網絡模型中不同輸入量在網絡中節點權重的不同，得出相關條件因素對銻浸出率的相對重要性從高到低依次為：鹽酸濃度，反應溫度，攪拌速度，液固比，反應時間。

人工神經網絡；浸銻過程；預測；相關系數；相對重要性

我國的銻資源十分豐富，銻的儲量占全球80%，也是全球第一銻生產大國[1]。工業上，從硫化銻礦中提取金屬銻的方法主要有火法和濕法[2]。傳統火法煉銻主要包括鼓風爐揮發熔煉和反射爐還原熔煉兩個工序[3?4]。但是火法煉銻過程中會產生大量SO2，嚴重污染環境。濕法煉銻又分為堿法與酸法[5]，濕法煉銻因其銻回收效率高，污染小得到了眾多研究者的關注。而浸出過程是濕法冶金的一個重要單元，浸出率越高則金屬提取率越高，企業也能獲得更好的效益[6]。

銻的浸出率是氧化處理含銻硫化礦時的重要結論指標[7]，因此在氧化浸出過程中通過條件控制來獲得更好的浸出率具有十分重要的意義。目前就臭氧協同氧化處理含銻硫化礦的浸出過程并無相關理論模型進行闡述和說明[8]。對于相關廣義的非線性系統的控制和模擬，特別是很難通過數學模型模擬的系統，人工神經網絡是一種有效的計算和模擬手段。為了優化臭氧協同氧化浸出過程，擬采用人工神經網絡對本反應過程進行模擬[9?10]。

人工神經網絡可以滿足非線性數據或者信號的輸入、輸出模式，已經廣泛應用于復雜非線性過程的模型建立和控制[11]。為了優化氧化浸出過程，使用神經網絡模型預測臭氧協同氧化浸出銻的效率，訓練成功的神經網絡模型為氧化浸出過程的優化提供具有價值的參考信息[12]。本研究的目的是使用人工神經網絡的方法建模含銻硫化礦臭氧協同氧化浸銻過程中的幾個操作變量，為浸出過程提供參考和借鑒。

1 BP神經網絡

神經網絡具有強大的并行分布處理信息的系統，具備與人腦類似的網絡特點，由輸入數據、神經元和輸出數據組成[13]。目前已有各種類型的人工神經網絡，比如徑向基神經網絡、廣義回歸神經網絡和誤差逆向傳播神經網絡等等[14]。其中BP神經網絡(誤差逆向傳播神經網絡)是一種按照誤差逆向傳播算法訓練的具有多層的神經網絡，是目前應用比較廣泛的非線性神經網絡模型，它通過前向傳播不斷地調整神經網絡的權重，首先調整隱層與輸出層之間的權值，在順著方向向前依次進行調整，最后調整輸入層與隱層之間的權值，使網絡的平均方差值最小，其學習方法屬于最速下降法[15?16]。采用誤差逆向傳播神經網絡對臭氧協同氧化浸出含銻硫化礦中銻的反應過程進行模擬，誤差逆向傳播神經網絡示意圖如圖1所示。

圖1 神經網絡的結構層次

從圖1中可以看出，誤差逆向傳播神經網絡具備輸入層節點、隱層節點和輸出層節點，其中隱層節點為層，≥1。數據信息通過輸入層進入網絡，傳至隱層節點后，經過相關作用函數處理后，將隱層節點的輸出信號傳播至輸出層節點，得到經過神經網絡處理后的輸出結果。當然，BP神經網絡也具有一定的局限性，主要表現在：1) 需要的訓練參數較多，訓練參數的選擇沒有優化的方法；2) 容易陷入局部最優，可以通過調整初始輸入值或者改變算法來規避；3) 樣本的依賴性，模型的建立與所選樣本的代表性具有密切關系，要求所用樣本具有代表性；4) 初始權重敏感，訓練開始時會隨機賦值一個隨機初始權重，由于是隨機改動的，BP網絡往往具有不可重復性[17]。

2 神經網絡預測模型

2.1 神經網絡預測模型的建立

如圖2所示，為使用神經網絡預測臭氧協同氧化處理含銻硫化礦浸銻效率的流程和步驟。開始時對相關數據進行處理，之后進行網格訓練，使輸入數據和目標數據歸化，使其在?1~1之間[18]。網格訓練完成后，輸出數據轉回到同格單元與起始目標進行比較。神經網絡建模過程在matlab軟件中進行。

評價神經網絡的預測性能的優劣能通?？疾?種指標，即決定系數(2)、平均方差(MSE)和平均絕對誤差(MAE)[19]。如果決定系數為1左右，平均方差和平均絕對誤差接近于0，可以認為神經網絡的預測結果較為準確，決定系數越接近1或者平均方差/平均絕對誤差越接近于0，則預測結果則越準確。決定系數、平均方差和平均絕對誤差見下式所示：

MSE=(1/)′S(t?o)2(1)

MAE=(1/)′S?(t?o)?(2)

2=1?[S(t?o)2/S(o)2] (3)

式中：t是模式的輸出值；o是模式的目標值；為訓練庫/數據庫的總數量值。

圖2 神經網絡數據處理與訓練流程

2.2 數據的選擇及處理

基于實驗數據而建立BP神經網絡模型，共有76組數據點，隨機選擇其中的52組作為訓練組數據，12組作為測試組數據，另外12組作為預測組數據，分別如下表1、2和3所列。實驗結果(銻的浸出率)與對應的實驗條件(溫度、時間、液固比、攪拌速度和鹽酸濃度)分別為輸入向量矩陣和目標向量矩陣。在數據處理之前通常會進行預處理過程，經過預處理，神經網絡模型會更加有效和準確，因此將輸入數據和輸出數據按照下列公式(4)進行歸一化預處理[20?21]。

p=(p?mean,p)/std,p(4)

式中：p是實際的數據；mean,p是實際數據的平均值；std,p是實際數據的標準偏差；p即為處理后歸一化的參數。

由于神經網絡的非線性特征使其廣泛應用于復雜非線性過程的模型建立和控制，其關鍵在于在神經網絡中隱層與輸出層之間使用的非線性的轉化函數，常用的函數為tan-sigmoid，其表達式(5)如下所示。

()=[exp()?exp(?)]/[exp()+exp(?)] (5)

不同的算法對于整個神經網絡的泛化能力具有不同的影響，Levenberg-Marquardt算法(LM)屬于最優化算法中的一種，這里最優化的意為尋找使得函數值最小的參數向量，它是利用梯度求得極值(最大或者最小)的算法，同時具備牛頓法和梯度法的特點。而神經網絡訓練的目標和任務也是無約束的最小化并以平均方差作為評價標準，因此，這里的神經網絡采用LM算法來訓練所建模型[22]。

表1 訓練過程所選數據列表

Table 1 Data in training process

Temperature/℃Time/hLiquid to solid/(mL·g?1)Stirring speed/(r·min?1)Hydrochloric acid concentration/(mol·L?1)Leaching rate of antimony/% 85110300448.17 8558300484.73 85310500385.06 85410300383.75 85310300476.75 85110300346.25 85510300112.03 85110500358.32 85410900390.93 85510300390.50 85310300251.19 45210300425.87 85310300110.75 85210300464.25 85412300491.08 85110300236.75 85210300110.24 85112300459.07 8516300444.14 85510900393.75 85110900374.21 85110300447.25 65110300431.37 85210900388.00 85312300487.78

To be continued

Continued

25110300414.89 8528300463.65 65310300450.15 25210300417.08 85510300493.06 65410300456.32 85512300493.58 85410300486.25 65510300467.44 45410300432.46 85110700363.53 45510300437.83 8536300465.57 8556300476.00 85410300111.01 85410500389.96 85510300493.06 85210500372.67 45110300420.01 85210300466.20 85510500393.24 85210700374.61 85410700391.48 85510300266.25 8556300476.00 25310300419.04 8538300474.39

表2 驗證過程所選數據列表

表3 預測過程所選數據列表

3 結果分析

3.1 人工神經網絡的性能測試結果

BP神經網絡模型的建立時通常不會采用多個隱層，而是只選擇一個隱層，通過改變隱層節點數(神經元個數)來到達較好的預測結果[23]。通常神經元個數越多，其擬合性越好，但是過多的神經元個數會造成神經網絡記憶僵化而忽視其相關特征，從而造成其預測能力(泛化能力)下降，因此選擇合適的神經元個數比較重要[24]。在確定最佳隱層節點數(神經元個數)時，使用了多層的網絡拓撲結構，節點數從5到10，圖3所示為節點數對人工神經網絡預測性能的影響，以MSE值較低為優。

圖3 節點數對神經網絡預測性能的影響

從圖3中可以看出，隨著節點數從5增加到8，預測性能指標明顯提高，之后繼續增加節點數，并不能提高網絡的預測性能，因此選擇隱層節點數8為最佳條件，此時所訓練數據的平均方差為8.7×10?4，因此選擇單隱層8節點的“5-8-1型”結構用于人工神經網絡模型。綜上所述，測試數據最小的平均方差的神經網絡拓撲結構為三層神經網絡(輸入層、隱層和輸出層)，隱層節點數為8，tan-singmoid為隱層轉移函數，pureline為輸出層函數，人工神經網絡結構如圖4所示。

3.2 人工神經網絡的預測結果

所建誤差逆向傳播人工神經網絡的性能可以通過神經網絡的輸出值與實驗所得結果的線性回歸進行衡量和測試。神經網絡通過數據訓練初步成型，之后進行驗證并加以調整，最后進行預測，圖5所示為訓練過程神經網絡預測結果與實驗所得實驗結果的比較。

從圖5中可以看出，誤差逆向傳播神經網絡模型預測值與訓練實驗值的線性擬合度較高，斜率和相關系數分別為0.998和0.999，接近于1，說明模型的擬合極好。圖6所示為神經網絡預測值與驗證實驗結果之間的比較，斜率和相關系數分別為1.018和0.991，接近于1，表明該模型的預測較為可靠，可以用于臭氧協同氧化浸出反應過程中銻的浸出率預測。而圖7所示為預測值與預測實驗結果之間的比較，斜率和相關系數分別為0.976和0.997，說明所建誤差逆向傳播人工神經網絡模型能夠成功預測臭氧協同氧化浸出過程中不同條件下銻的浸出率，是一種具有參考價值和意義的模型。

圖4 最終神經網絡結構圖5-8-1型

圖5 銻浸出率訓練集的奇偶校驗

圖6 銻浸出率驗證集的奇偶校驗

圖7 銻浸出率預測集的奇偶校驗

3.3 輸入變量對銻浸出過程的影響作用

在人工神經網絡中相互連接的節點之間的權重決定了其在該體系中的重要性和所占比例及影響，不同輸入變量的相對重要性可以通過連接權重來衡量[25]，如式(6)所示。表4所列為相關層級之間的連接權重，其中1為反應溫度，2為反應時間，3為液固比，4為攪拌速度，5為鹽酸濃度。

式中：為輸入層節點數；為隱含層單元數；w代表輸入層單元到隱含層的權重；v為隱含層節點數到輸出層單元的權重；S為輸入層單元到輸出層單元的重要性。

表4 相關層級的連接權重

根據式(4)~(13)可以計算出不同輸入變量的相對重要性，結果如表5所列。從表5中可以看出，所有變量均對銻的浸出率有較大的影響，其重要性從高到低依次為：鹽酸濃度、反應溫度、攪拌速度、液固比、反應時間。鹽酸濃度的影響主要體現在配位作用，這也與前面配位浸出實驗結果相符。因此，選擇反應條件時可以根據這一次序進行調整，選擇更好的反應條件以達到更高的浸出效果。

表5 不同輸入變量的相對重要性

4 結論

1) 人工神經網絡模型可以對臭氧協同氧化處理含銻硫化礦浸銻反應過程的實驗值與預測值相關系數可達99%以上，線性擬合度較高，預測較為可靠，所建誤差逆向傳播人工神經網絡模型能夠成功預測臭氧協同氧化浸出過程中不同條件下銻的浸出率，是一種具有參考價值和意義的模型。

2) 采用人工神經網絡模型對臭氧協同氧化浸銻過程進行模擬，建立起單隱層8節點的“5-8-1型”誤差逆向傳播神經網絡模型，所建人工神經網絡模型可以對反應過程做出有效的模擬和預測。

3) 根據所建神經網絡模型中不同輸入量在網絡中節點權重不同，得出相關條件因素對銻浸出率的相對重要性從高到低依次為：鹽酸濃度，反應溫度，攪拌速度，液固比，反應時間。

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Prediction for oxidation leaching behavior of antimony containing sulfide ore based on artificial neural network model

TIAN Qing-hua1, 2, 3, HONG Jian-bang1, XIN Yun-tao1, GUO Xue-yi1, 2, 3

(1. School of Metallurgy and Environment, Central South University, Changsha 410083, China; 2. Hunan Key Laboratory of Nonferrous Metal Resources Recycling, Changsha 410083, China; 3. Hunan Engineering Research Center of Nonferrous Metal Resources Recycling, Changsha 410083, China)

The leaching rate of antimony is an important index for the treatment of antimony sulfide ore. It is very important to obtain better leaching rate through conditional control in the process of oxidation leaching. In order to simulate and predict the oxidation leaching process of antimony containing sulfide ore, BP Neural network model was used to simulate the leaching process of antimony, and a 5-8-1 type model was established. The neural network model could predict the leaching efficiency of antimony in the process exactly, the correlation coefficient between experimental data and predicted data could reach 99%. According to the weights of inputs in the neural network model, the importances of different impacts are in the descending order: HCl concentration, temperature, stirring speed, liquid to solid ratio, time.

BP neural network model; leaching process of antimony; prediction; correlation coefficient; relative importance

Project(51474257) supported by the National Natural Science Foundation of China

2018-03-19;

2018-07-25

TIAN Qing-hua; Tel: +86-731-88877863; E-mail: qinghua@csu.edu.cn

國家自然科學基金資助項目(51474257)

2018-03-19；

2018-07-25

田慶華，教授，博士；電話：0731-88877863；E-mail: qinghua@csu.edu.cn

10.19476/j.ysxb.1004.0609.2018.10.18

1004-0609(2018)-10-2103-09

O639

A

(編輯 王 超)