珠江三角洲秋季臭氧干沉降特征的數值模擬

耿一超,田春艷,陳曉陽,申 沖,王雪梅,常 鳴,王明潔,陳訓來,樊 琦*

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珠江三角洲秋季臭氧干沉降特征的數值模擬

耿一超1,田春艷1,陳曉陽1,申 沖1,王雪梅2,常 鳴2,王明潔3,陳訓來3,樊 琦1*

(1.中山大學大氣科學學院,廣東省氣候變化與自然災害研究重點實驗室,廣東 廣州 510275；2.暨南大學環境與氣候研究院,廣東 廣州 510632；3.深圳市國家氣候觀象臺,廣東 深圳 518040)

利用區域化學傳輸模式WRF-Chem對2014年10月珠江三角洲臭氧干沉降特征進行模擬,結果表明:臭氧干沉降通量呈現明顯的時空分布差異,日間平均沉降通量[0.68μg/(m2·s)]明顯大于夜間[0.21μg/(m2·s)];同時,珠江三角洲城區的臭氧沉降通量及日較差均比周邊植被覆蓋區小.受NO和VOCs等前體物以及各氣象要素場的綜合影響,臭氧濃度日變化具有明顯的單峰型分布特征,在14:00~15:00達到峰值,秋季臭氧濃度高值區位于珠江三角洲主要排放源下風向區域的廣佛交界、江門及中山東部等地區;臭氧的干沉降速率也具有明顯的時空變化特征:從07:00~08:00的0.27cm/s開始迅速增大,10:00~16:00基本保持在0.60cm/s左右,17:00開始平緩減小至午夜的0.21cm/s左右; 干沉降速率的變化主要受空氣動力學阻抗R、粘性副層阻抗R以及表面阻抗R影響,研究表明夜間的干沉降速率主要受R影響,而日間R起主要作用.這3種阻抗分別受大氣穩定度?摩擦速度和下墊面土地利用類型影響,在珠江三角洲區域亦表現出明顯的時空變化特征.

珠江三角洲；WRF-Chem模式；臭氧干沉降；干沉降速率；阻抗

珠江三角洲是我國經濟快速發展區域之一,隨著工業化進程和城市化的加快以及汽車保有量的增加,大量使用化石燃料造成氮氧化物(NO)和揮發性有機物(VOCs)等臭氧前體物濃度大幅增高,導致近地表臭氧濃度呈上升趨勢[1].臭氧除會嚴重影響人體健康外[2],還可經由干沉降等過程通過植物氣孔進入植物葉片,影響作物的光合作用和呼吸作用等生理活動,導致作物產量降低,危害糧食安全[3].開展臭氧干沉降特征、干沉降通量及其時空分布的研究尤為重要.

近年來,各國學者在不同下墊面通過觀測實驗(表1)開展臭氧干沉降的研究,取得了一定的進展,研究內容多集中于臭氧干沉降影響因素分析[3-6]以及不同沉降通道的區分[7-8].臭氧干沉降受多種因素制約,包括大氣特性、地表特性及污染物特性等.Coyle等[9]探究了晝夜差異及不同濕度對臭氧干沉降的可能影響過程.潘小樂等[10]研究指出干沉降受地形、大氣穩定度以及氣象因素等影響,具有明顯的日變化特征,日間植物冠層阻力較小,沉降通量較大.

還有相當的研究指出:臭氧干沉降通量及干沉降速率亦受氣象條件的影響.Wu等[11]研究表明干沉降速率受氣象因素影響有顯著的季節變化特征; Atsuyuki等[12]同樣發現干沉降除了季節變化,還存在日變化.Cieslik[13]研究指出環境影響如濕度相比地表覆蓋物種類對臭氧通量更重要.

除觀測實驗研究外,不少學者亦利用數值模式的方法開展臭氧干沉降方面的研究.Lagzi等[14]研究指出臭氧通量的空間分布形態取決于土壤濕度、氣象條件、臭氧濃度及下墊面土地利用類型;Rydsaa等[15]利用WRF-Chem模式研究開發了植被對近地面臭氧的氣孔吸收建模,指出模式需要對氣孔導度模型和氣孔阻抗相關參數進行一定改進,從而改善干沉降速率以及近地面臭氧的模擬效果.

珠江三角洲臭氧濃度的高值多集中在秋季[19-21],近地面臭氧污染嚴重,前人對于珠江三角洲臭氧污染研究較多,但是對珠江三角洲臭氧干沉降的研究較為缺乏.珠江三角洲三面環山一面靠海的地形導致污染物不易長距離輸送,因此大氣自身的干沉降過程尤顯重要.本文利用WRF- Chem模式對珠江三角洲2014年10月進行數值模擬,分析臭氧干沉降的時空分布特征以及影響因素,為近地面臭氧污染分布及臭氧對于生態環境的影響提供參考.

表1 不同下墊面類型臭氧干沉降觀測及模擬結果

注:-表示未進行觀測.

1 資料和方法

1.1 干沉降計算方法

沉降是發生在空氣與大地界面的向下物質通量,以F表示,單位為μg/(m2·s).干沉降通量通常用干沉降速率(V)與氣體濃度C表示[22]:

F=V×C(1)

式中:V的大小隨大氣狀態、污染物種類及下墊面類型的不同而有所差異.WRF-Chem模式中各種痕量氣體和氣溶膠干沉降通量的計算使用3層阻力(空氣動力學阻抗、粘性副層阻抗和表面阻抗)模型,阻力模型的理論基礎是假定V與這3種阻抗之和成反比,即

式中:R為空氣動力學阻抗,表征氣態污染物分子從近地層受湍流運動影響遷移到粘性副層之上的過程阻抗,主要影響因子為摩擦速度(),莫寧奧布霍夫長度()及大氣穩定度()等大氣湍流特征量,在WRF-Chem模式中分為穩定、中性與不穩定3種情況分別對R進行計算.

R為粘性副層阻抗,主要表征氣態污染物分子通過分子擴散從粘性副層遷移到受體表面的過程,主要與粘性副層的厚度、氣態污染物分子半徑、溫度和摩擦速度等因素有關.

R為地表冠層阻抗,表征了污染物被受體表面附著并固定的過程,R不僅與沉降污染物的物理化學性質有關,還受到受體表面的物理化學性質、冠層內氣象條件和植物的生理過程影響.WRF-Chem模式中采用Wesely方案計算R,該方案認為污染物遷移到地表,可沉降至植被冠層葉片上、冠層底層及地表土壤,可以表征為多種阻抗并聯作用,包括:葉片氣孔阻抗、葉肉阻抗、葉片角質層阻抗、植被冠層內的大氣浮力阻抗、低層樹枝、樹皮等的表面阻抗、冠層頂部至地表面的大氣阻抗[23].

1.2 模式及其設置

WRF-Chem模式是由美國國家大氣研究中心(NOAA)、美國國家大氣海洋局(NCAR)及美國西北太平洋國家實驗室(PNNL)等共同開發的新一代區域化學傳輸模式.該模式包括邊界層、微物理、云過程、長短波輻射和陸面過程等多種物理參數化方案,同時還包含了化學傳輸、氣相化學機制、氣溶膠機制和光解機制等,研究者可以根據研究區域的實際情況選擇適合的物理及化學參數化方案來開展氣象和空氣質量的數值模擬.模式最大的優點是氣象模式與化學傳輸模式在時間和空間分辨率上完全耦合,實現了真正的在線反饋[24].目前,WRF-Chem模式已被廣泛應用于區域氣候及大氣污染的數值模擬研究等領域.

表2 模式物理及化學參數化方案設置

圖1 模式模擬范圍及珠江三角洲GLC2009土地利用類型分布

1.城市和建成區; 2.旱地農田和牧場; 3.灌溉耕地和牧場; 4.混合旱地/灌溉農田和牧場; 5.農田/草地鑲嵌; 6.農田/林地鑲嵌; 7.草原; 8.灌叢; 9.混合灌木叢/草地; 10.稀樹草原; 11.落葉闊葉林; 12.落葉針葉林; 13.常綠闊葉林; 14.常綠針葉林; 15.針闊混交林; 16.水體; 17.草本濕地; 18.木本濕地; 19.荒地、稀疏植被; 20.草本苔原; 21.木本苔原; 22.混合苔原; 23.裸地苔原; 24.雪、冰

利用WRF-Chem模式3.8.1版本進行模擬.中心點設置在珠江三角洲區域內(113.7°E, 23.5°N),采用LAMBERT投影,垂直方向上設置30層,采用150×135的網格,網格距為3km,范圍覆蓋整個珠江三角洲(圖1).模擬時段為2014年9月26日00:00時至2014年10月31日00:00時(世界時),前5d作為spin up時間.模式的氣象場初始和邊界條件采用每6h一次1°×1°的全球再分析格點數據,化學初始和邊界條件采用每6h一次的1.9°×2.5°的全球尺度空氣質量模式MOZART輸出數據.物理及化學參數化方案見表2.模式輸入的排放源清單為Zheng等[25]提供的2010年珠江三角洲的人為源排放數據以及由自然源氣體和氣溶膠排放模式MEGAN計算得到的生物源排放清單,其中MEGAN使用的輸入數據來自NCAR網站[26],包括網格化的異戊二烯排放因子、葉面積指數(LAI)、植物功能類型分數、氣候溫度和太陽輻射數據[27].下墊面土地類型數據使用空間分辨率30s的GLC2009插值到珠江三角洲地區. GLC2009土地覆蓋數據由歐洲太空局(ESA)、聯合國環境規劃署(UNEP)、聯合國糧農組織(FAO)、歐洲委員會聯合研究中心(JRC)、國際地圈-生物圈計劃(IGBP)及林地和土地覆蓋動態的全球觀測(GOFC—GOLD)執行小組共同參與完成.它具有較高分辨率,其最新數據能反映全球地表覆蓋狀況,在生態環境動態監測、土地資源利用等方面得到了廣泛應用[28].在珠江三角洲地區,相比模式內置的 MODIS資料,GLC2009在珠江三角洲區域更為準確,且地表氣象要素的模擬效果更好[29].模式中土地利用類型為與美國地質勘探局(USGS)數據一致的24種(圖1):珠江三角洲地區主要土地利用類型(占0.5%以上)共10種,分別為城市用地(占5.59%)、旱地農田和牧場(占12.25%)、灌溉耕地和牧場(占0.57%)、混合旱地/灌溉農田和牧場(占9.83%)、農田/草地鑲嵌(占14.99%)、混合灌木叢/草地(占16.65%)、常綠闊葉林(占32.55%)、常綠針葉林(占4.63%)、針闊混交林(占1.63%)及草本濕地(占1.16%).

2 干沉降特征及影響因素分析

2.1 模式模擬結果驗證

利用廣東省環境監測中心提供的珠江三角洲地區47個空氣質量監測站點逐小時污染物濃度數據以及珠江三角洲9個城市代表氣象站的逐時觀測數據對WRF-Chem模式的結果進行評估,模擬值為根據觀測站點的經緯度提取相應位置的模擬數據.通過計算平均偏差(Bias),均方根誤差(RMSE)、平均絕對誤差(MAE)、吻合指數(IOA)、相關系數()等統計參數來驗證模擬效果.

表3給出了WRF-Chem模式模擬的2m溫度、相對濕度、10m風速和臭氧濃度的驗證結果.從統計參數來看,2m溫度和相對濕度的IOA指數都達到了0.99,而都超過了0.8,說明模式能較好地模擬出這段時間溫度和相對濕度的演變規律.風速的模擬相關性較低,但平均絕對偏差和均方根誤差較小.對于臭氧,將47個站點逐時觀測數據與模擬值各自進行驗證后對統計參數進行平均處理,模擬值和觀測值的平均偏差為-4.56μg/m3,平均IOA指數達到0.93,平均相關系數達到0.66,各站點臭氧濃度日變化的趨勢模擬效果亦較為理想(圖略),部分時段模式結果會對臭氧濃度有所高估.總體而言,模式對珠江三角洲區域內氣象場和臭氧濃度的模擬效果良好.

表3 2014年10月珠江三角洲平均溫度、相對濕度、風速及臭氧濃度模擬值和觀測值對比

注: OBS為觀測值平均, SIM為模擬值平均,Bias為模擬值平均與觀測值平均值的偏差,MAE為平均絕對誤差,RMSE為均方根誤差,IOA為吻合指數,為相關系數.其中Bias、MAE及RMSE越接近0,IOA及越接近1表明模擬效果越好.

2.2 臭氧濃度分布特征

臭氧干沉降通量主要由臭氧濃度及其干沉降速率共同決定.由圖2a可知,中心城區日平均濃度相對周圍地區偏低,中心城區臭氧平均濃度為40~ 70μg/m3,而珠江三角洲東部的惠州及廣州市北部地區濃度為100~110μg/m3,西部的江門及肇慶臭氧濃度相對較高,在120~140μg/m3之間.由圖2b可知,與臭氧濃度日間平均(08:00~17:00)分布一致,珠江三角洲除惠州及廣州北部地區以外臭氧最大8h平均濃度普遍在130μg/m3以上,高值區主要分布在珠江三角洲西南部,濃度在160μg/m3以上,超過國家二級標準(160μg/m3),峰值可達250μg/m3,主要位于佛山東南部、廣佛交界、佛山及江門兩市交界處.

珠江三角洲區域臭氧前體物NO與VOCs的源排放高值區主要位于珠江三角洲的中心區域,其中NO排放量較大的區域集中在廣州市區、佛山、東莞和中山,而VOCs排放量較大的區域集中在廣州市區、東莞和深圳,這是由這些城市工業排放、交通以及人口等因素共同影響的結果[30].如圖3所示,10月珠江三角洲主要受東北風影響,風速較低,約為3~4m/s,有利于來自上風向的廣州、佛山、東莞及深圳高濃度的污染物向下風方向的中山與江門地區輸送,中心城區溫度較高,白天平均約28~30℃,中心城區白天平均太陽輻射為440~480W/m2,同時,中心城區白天平均相對濕度在55%以下,高溫低濕的環境有利于光化學反應的發生,受這些氣象條件的影響在排放源下風向的珠江口西側地區受外來輸送及本地排放共同影響易形成臭氧濃度高值區;而夜間城區NO消耗臭氧導致臭氧濃度較低,從而造成臭氧濃度日平均分布在中心城區相對較低.

2.3 臭氧干沉降速率分布特征及其影響因子

如圖4所示,珠江三角洲地區的干沉降速率具有明顯的時空變化特征.由日平均的干沉降速率分布(圖4a)可知,水體表面干沉降速率最低,約為0.08cm/s,草本濕地干沉降速率略高于水體,約為0.17cm/s,中心城區為低值區,普遍為0.25cm/s左右,高值區位于珠江三角洲中心城區的外圍常綠闊葉林地區,干沉降速率的峰值可達0.50cm/s,除此以外的郊區農田下墊面的干沉降速率分布較均勻,約為0.3cm/s.圖4b為日間(08:00~17:00)平均的臭氧干沉降速率分布,分布特征與日平均分布情況較為一致,日間干沉降速率的低值區亦位于城市區域,約為0.25cm/s,珠江三角洲外圍地區日間干沉降速率逐漸增大,從郊區約0.40cm/s到常綠闊葉林地區增大到0.80cm/s以上,可見干沉降速率具有明顯隨下墊面土地利用類型變化的特征;夜間平均干沉降速率分布較均勻(圖4c),相對于日間,整個珠江三角洲區域干沉降速率偏低,約為0.2cm/s.

對比圖1中珠江三角洲土地利用類型分布,可以看出干沉降速率的空間分布與下墊面類型有明顯相關,進一步分析幾種主要土地利用類型的干沉降速率日變化(圖4d),其中農田/牧場下墊面為旱地耕地/牧場(土地利用類型編號2、3、4)、農田草地(土地利用類型編號5)4類相似下墊面的合并,草地下墊面為灌叢/草地.可以看出除城區下墊面類型外,其它各土地利用類型下墊面的干沉降速率均具有日間大,夜間保持平穩低值的特征,其中常綠闊葉林日間均值最大,約為0.84cm/s,且日變化最為明顯,平均日較差約0.60cm/s,城區基本無日變化;草本濕地下墊面與水體相似,兩者干沉降速率均在0.2cm/s以下.

2.3.1 空氣動力學阻抗R及粘性副層阻抗R從R、R和R的相對大小及日變化(圖5a)可以看出,三者都具有日間小夜間大的日變化特征,轉變主要出現在06:00~08:00與17:00~18:00:R日間平均約為17.67s/m,夜間平均約為68.38s/m,對干沉降速率的影響較弱;R日間平均約為11.20s/m,夜間平均約為392.92s/m,為夜間干沉降速率的主要影響因子;而R日間平均約為173.58s/m,夜間平均約為265.23s/m,是日間干沉降速率的主要影響因子.

R及R主要受穩定度以及湍流活動強弱影響.表4根據1/(為奧布霍夫長度)劃分不同穩定度分類探討R及R的變化,其中1/大于0為穩定條件,等于0代表中性條件,小于0代表不穩定條件.根據統計,城區和水體下墊面絕大部分為不穩定情況,約占97.69%和99.95%,而植被下墊面平均58.62%為穩定情況,39.32%為不穩定情況.從表4可以看出,干沉降速率均隨大氣穩定度的增加而減小,這是由于大氣穩定度的增強,導致邊界層內湍流交換作用減弱,從而使O3干沉降速率減小.隨著穩定度的增加,摩擦速度逐漸減小,理查森數R逐漸增大.這表明近地層機械湍流交換逐漸減弱,氣象場從動力促進、熱力促進的狀態向動力抑制、熱力抑制的狀態發展.隨著穩定度的增加,R、R和R都逐漸在增大,且R和R變化幅度遠大于R,大氣穩定度是影響R和R的主要因子.由珠江三角洲平均的穩定度日變化(圖5b中的1/)可以看出,在07:00~08:00以及17:00~ 18:00,會有穩定度1/由正到負和由負到正的轉變,表征了穩定度由穩定轉向日間的不穩定再轉變為夜間的穩定層結,同時摩擦速度具有07:00~08:00增大,12:00~13:00達到峰值,17:00~18:00減小的單峰型日變化特征.

表4 不同大氣穩定度下臭氧干沉降及相關變量變化

注: 1/大于0代表穩定條件,等于0代表中性條件,小于0代表不穩定條件.Dep為干沉降通量,TSK為地表溫度,Swdown為地面接收的太陽短波輻射.

2.3.2 冠層阻抗RR主要受下墊面以及太陽輻射影響[31],具有明顯的時空變化特征(圖6a和6b).對于城區和水體下墊面,植被覆蓋率低,吸收較弱,R相對其它植被覆蓋下墊面通常更大,沒有明顯的日變化,平均分別為380和1547s/m(表5);植被覆蓋下墊面的R具有日間小,夜間大的明顯日變化特征,主要過渡時段為07:00~08:00以及17:00~18:00.這主要是受太陽短波輻射的影響,07:00~08:00隨著太陽短波輻射增強,植物開始進行光合作用,氣孔打開,氣孔導度增大,氣孔阻抗減小,有利于氣孔對臭氧氣體的吸收,各植被下墊面R從夜間的200~350s/m迅速減小到日間的100~150s/m;17:00~18:00太陽輻射減弱,光合作用結束,氣孔僅用于維持呼吸以及蒸騰作用,幾乎完全閉合,氣孔導度減小,氣孔阻抗增大,R迅速增大.日間由于干沉降速率的主要影響因子為R,因此R相對最小的常綠闊葉林干沉降速率最大,其次為其它植被下墊面,城區幾乎無日變化,草本濕地介于其它植被下墊面與水體表面之間,量級較大,又有明顯的日變化特征(圖6c).

表5 不同下墊面Rc及其它變量日平均值

夜間由于穩定層結湍流較弱,導致空氣動力學阻抗R極大,因此占主要作用;日出后隨著太陽輻射強度增大,湍流活動增強,大氣層結開始變為不穩定,R與R迅速減小,同時植被開始因光合作用而張開氣孔,使氣孔導度增大,氣孔阻抗迅速減小,3個阻抗共同迅速減小,使干沉降速率V迅速增大;17:00~ 18:00由于太陽輻射減弱,大氣層結逐漸穩定,湍流活動削弱,導致R與R迅速增大,同時植被不再進行光合作用導致氣孔閉合,僅需要為植被蒸騰作用和呼吸作用保持一定的氣孔導度,因此R也隨之迅速增大,3個阻抗共同增大使干沉降速率減小.

2.4 臭氧干沉降通量分布特征

綜合上述臭氧濃度及臭氧干沉降速率的模擬結果,計算得出珠江三角洲地區日平均臭氧干沉降通量介于0.1~0.55μg/(m2·s)(圖7a).圖7b為日間平均的臭氧干沉降通量空間分布,高值區主要分布在常綠闊葉林區域,平均為0.70~1.44μg/(m2·s),其中肇慶、江門兩市境內的常綠闊葉林相比珠江三角洲東部地區常綠闊葉林覆蓋區臭氧干沉降通量更大;次高值區為除城區和濕地之外的珠江三角洲農田郊區及常綠針葉林和混交林,平均為0.30~0.90μg/(m2·s),并且西部相對東部沉降通量更大;城區、水體表面及草本濕地,均為沉降通量低值區,平均為0.17~ 0.45μg/(m2·s).夜間O3干沉降通量分布較為均勻(圖7c),普遍在0.20μg/(m2·s)以下.

對比臭氧濃度空間分布(圖2b)與干沉降速率分布(圖4b)可知,O3干沉降通量受兩者共同影響.由圖7b可見,在常綠闊葉林、城區以及其它下墊面干沉降差異顯著.造成這種空間分布差異的主要原因是干沉降速率,在干沉降速率大的下墊面類型,沉降通量一般也較大,如常綠闊葉林,日間平均干沉降速率是農田郊區等其它下墊面的183%~210%,是城區及草本濕地下墊面的336%,日間常綠闊葉林平均O3干沉降通量是這些其它類型下墊面的148%~218%;而同一下墊面類型的沉降通量差異主要是由于O3濃度差異引起,如肇慶、江門的常綠闊葉林下墊面O3干沉降通量要比惠州同為常綠闊葉林的區域大許多;另外農田、針葉林及草地等非常綠闊葉林植被覆蓋的下墊面地區,O3濃度高值導致了珠江三角洲西部非常綠闊葉林下墊面地區的O3沉降通量可以與東部常綠闊葉林下墊面的沉降通量相當.

由圖7d可知,O3濃度與干沉降速率具有明顯的日變化特征,日間O3濃度與干沉降速率均高于夜間, 10月O3濃度從07:00開始,受太陽短波輻射影響,溫度升高,光化學反應生成O3并在午后14:00~15:00濃度達到峰值,18:00之后光化學反應開始減弱,同時隨著NO對O3的消耗使得O3濃度逐漸降低;干沉降速率在08:00之前較穩定地保持在0.21cm/s左右,08:00開始迅速增大,在10:00~16:00較為穩定地維持在0.55~0.6cm/s,日間平均干沉降速率為0.56cm/s,之后逐漸下降,保持在0.21cm/s左右,夜間平均干沉降速率為0.22cm/s,整個10月珠江三角洲干沉降速率日平均為0.36cm/s.日間時段內,干沉降速率較為平穩,干沉降通量變化受臭氧濃度變化影響較大,在0.50~0.82μg/(m2·s)變化,平均為0.68μg/ (m2·s),在過渡時段17:00~18:00,臭氧濃度變化較為平緩,干沉降通量受迅速減小的干沉降速率影響較大,夜間平均為0.21μg/(m2·s),形成明顯單峰型日變化特征,總體而言,臭氧干沉降效應主要集中在日間.

3 結論

3.1 珠江三角洲秋季臭氧濃度具有明顯時空變化特征:臭氧濃度呈單峰型分布,峰值出現在14:00~15:00左右;臭氧高值區分布在珠江三角洲區域主要排放源下風方向的廣佛交界、江門及中山東部等地區.

3.2 珠江三角洲日平均臭氧干沉降速率為0.36cm/s,呈現明顯的單峰型分布特征:日間大于夜間;空間上水體及濕地下墊面的干沉降速率最小,城區次之,植被覆蓋區(草地、常綠闊葉林、常綠針葉林、混交林和農田)的干沉降速率相對較大,其中常綠闊葉林干沉降速率的日平均最大;夜間干沉降速率分布表現出較為一致的低值;日間的干沉降速率分布受下墊面影響顯著.

3.3 干沉降速率受3個阻抗R、R、R共同影響,R與R主要受湍流強度及穩定度影響,夜間多為穩定層結,湍流活動受抑制,因此夜間R在3個阻抗中相對最大,平均約為392.92s/m,起主要作用,使得V在夜間普遍較小.日間層結不穩定,湍流活動強烈,導致R和R較小,日間R相對較大,起主要作用.R主要是受下墊面類型影響,具有明顯時空分布特征.

3.4 臭氧干沉降通量由臭氧濃度及臭氧干沉降速率共同影響,亦呈現單峰型分布特征:日間大于夜間, 12:00~14:00達到峰值,夜間較為平穩;空間分布上沉降通量受干沉降速率影響分為明顯的3個區域:城區、農田牧場、草地、常綠針葉林及針闊混交林等植被覆蓋區域及常綠闊葉林區域.

[1] 李 碩,鄭有飛,吳榮軍,等.冬麥田臭氧干沉降過程的觀測[J]. 應用生態學報, 2016,27(6):1811-1819. Li S, Zheng Y F, Wu R J, et al. Observation of ozone dry deposition in the field of winter wheat [J]. Chinese Journal of Applied Ecology(in Chinese), 2016,27(6):1811-1819.

[2] 閆美霖,李湉湉,劉曉途,等.我國臭氧短期暴露的人群健康效應研究進展 [J]. 環境與健康雜志, 2012,29(8):752-760. Yan M L, Li T T, Liu X T, et al. Human health effects of short-term ozone exposure: a review of Chinese epidemiological evidence [J]. J Environ Health(in Chinese), 2012,29(8):752-760.

[3] 李 碩.冬小麥麥田臭氧干沉降機制的觀測模擬研究[D]. 南京:南京信息工程大學, 2014. Li S. Measurements and modeling the mechanism of ozone dry deposition on the yields of winter wheat [D]. Nanjing:Nanjing University of Information Science & Technology(in Chinese), 2014.

[4] 朱治林,孫曉敏,董云社,等.魯西北平原玉米地渦度相關臭氧通量日變化特征[J]. 中國科學:地球科學, 2014,44(2):292-301. Zhu Z L, Sun X M, Dong Y S, et al. Diurnal variation of ozone flux over corn field in Northwestern Shandong Plain of China [J]. Science China: Earth Sciences(in Chinese), 2014,44(2):292-301.

[5] 許 亮.冬小麥氣孔與冠層O3吸收通量的觀測與模擬研究[D]. 南京:南京信息工程大學, 2015. Xu L. Research of observation and simulation winter wheat stomatal and canopy O3absorbed flux [D]. Nanjing: Nanjing University of Information Science & Technology (in Chinese), 2015.

[6] 趙 輝,鄭有飛,曹嘉晨,等.大氣臭氧污染對冬小麥氣孔吸收通量的影響機制及其時空格局[J]. 環境科學, 2017,38(1):412-422. Zhao H, Zheng Y F, Cao J C, et al. Influencing mechanism and spatio-temporal pattern of stomatal ozone flux of winter wheat under Ozone pollution [J]. Environmental Science (in Chinese), 2017,38(1): 412-422.

[7] Milo Z, Pavel C, Petr C, et al. Ozone flux over a Norway spruce forest and correlation with net ecosystem production [J]. Environmental Pollution, 2011,159:1024-1034.

[8] Silvano F, Megan M, Rupert H, et al. Ozone fluxes in a Pinus ponderosa ecosystem are dominated by non-stomatal processes: Evidence from long-term continuous measurements [J]. Agricultural and Forest Meteorology, 2010,150:420-431.

[9] Coyle M, Nemitz E, Storeton-West, et al. Measurements of ozone deposition to a potato canopy [J]. Agricultural and Forest Meteorology, 2009,49:655-666.

[10] 潘小樂,王自發,王喜全,等.秋季在北京城郊草地下墊面上的一次臭氧干沉降觀測試驗[J]. 大氣科學, 2010,34(1):120-130. Pan X L, Wang Z F, Wang X Q, et al. An observation study of ozone dry deposition over grassland in the suburban area of Beijing [J]. Chinese Journal of Atmospheric Sciences(in Chinese), 2010,34(1): 120-130.

[11] Wu Z Y, Staebler R, Vet R, et al. Dry deposition of O3and SO2estimated from gradient measurements above a temperate mixed forest [J]. Environmental Pollution, 2016,210:202-210.

[12] Atsuyuki S, Kazuhiko S, Hidekazu I, et al. Measurements of sulfur dioxide and ozone dry deposition over short vegetation in northern China: A preliminary study [J]. Atmospheric Environment, 2003,37: 3157-3166.

[13] Cieslik S. Ozone fluxes over various plant ecosystems in Italy: A review [J]. Environmental Pollution, 2009,157:1487-1496.

[14] Lagzi I, Me′sza′ros R, Horva′th L, et al. Modelling ozone fluxes over Hungary [J]. Atmospheric Environment, 2004,38:6211-6222.

[15] Rydsaa J H, Stordal F, Gerosa G, et al. Evaluating stomatal ozone fluxes in WRF-Chem: Comparing ozone uptake in Mediterranean ecosystems [J]. Atmospheric Environment, 2016,143:237-248.

[16] 黃積慶,鄭有飛,徐靜馨,等.南京秋季裸地臭氧干沉降通量觀測及土壤阻力模擬 [J]. 應用生態學報, 2016,27(10):3196-3204. Huang J Q, Zheng Y F, Xu J X, et al. O3dry deposition flux observation and soil resistance modeling over a bare soil in Nanjing area in autumn [J]. Chinese Journal of Applied Ecology(in Chinese), 2016,27(10):3196-3204.

[17] 劉 俊,鄭有飛,趙 輝,等.水稻田臭氧干沉降日變化特征研究 [J]. 生態環境學報, 2017,26(11):1935-1941. Liu J, Zheng Y F, Zhao H, et al. Diurnal variational characteristics of ozone dry deposition over a rice field [J]. Ecology and Environmental Sciences(in Chinese), 2017,26(11):1935-1941.

[18] Muller J B A, Dorsey J R, Flynn M, et al. Energy and ozone fluxes over sea ice [J]. Atmospheric Environment, 2012,47:218-225.

[19] 葉綠萌,樊少芬,常 鳴,等.珠三角地區秋季臭氧生成敏感性時空變化模擬研究 [J]. 南京大學學報(自然科學), 2016,52(6):977-988. Ye L M, Fan S F, Chang M, et al. Spatial and temporal distribution of ozone sensitive district in Pearl River Delta region during autumn [J]. Journal of Nanjing University (Natural Sciences) (in Chinese), 2016,52(6):977-988.

[20] 沈 勁,陳 皓,鐘流舉,等.珠三角秋季臭氧污染來源解析 [J]. 環境污染與防治, 2015,37(1):25-30. Shen J, Chen H, Zhong L J, et al. Ozone source apportionment in the Pearl River Delta in autumn [J]. Environmental Pollution & Control(in Chinese), 2015,37(1):25-30.

[21] 李澤琨.珠江三角洲地區臭氧及其前體物非線性響應特征及控制對策研究 [D]. 廣州:華南理工大學, 2015. Li Z K. Characterization of the nonlinearity of ozone and its precursor emission changes and control strategies in the Pearl River Delta region [D]. Guangzhou:South China University of Technology(in Chinese), 2015.

[22] Wesely M L, Hicks B B. A review of the current status of knowledge on dry deposition [J]. Atmospheric Environment, 2000,34:2261–2282.

[23] 常 鳴.典型亞熱帶森林干沉降參數化改進及其對區域活性氮沉降估算的影響[D]. 廣州:中山大學, 2016. Chang M.Impact of improved parameterization on the dry deposition of reactive nitrogen in a Southern China forest [D]. Guangzhou:Sun Yat-sen University(in Chinese), 2016.

[24] 薛文博,王金南,楊金田,等.國內外空氣質量模型研究進展[J]. 環境與可持續發展, 2013,38(3):14-20. Xue J B, Wang J N, Yang J T, et al. Domestic and foreign research progress of air quality model [J]. Environment and Sustainable Development (in Chinese), 2013,38(3):14-20.

[25] Zheng J Y, Zhang L J, Che W W, et al. A highly resolved temporal and spatial air pollutant emission inventory for the Pearl River Delta region, China and its uncertainty assessment [J]. Atmospheric Environment, 2009,43(32):5112-5122.

[26] https://www.acom.ucar.edu/wrf-chem/download.shtml.

[27] Guenther A, Karl T, Harley P, et al. Estimates of global terrestrial isoprene emissions using MEGAN (Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature) [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2006,6:3181-3210.

[28] 費 嵐,宮傳剛.中國典型區域GLC2009數據的精度評價[J]. 黑龍江科技大學學報, 2014,24(6):658-662. Fei L, Gong C G. Accuracy evaluation of globe land cover products GLC2009in typical regions in China [J]. Journal of Heilongjiang University of Science & Technology(in Chinese), 2014,24(6):658-662.

[29] 常 鳴,樊少芬,王雪梅.珠三角土地覆被資料優選及在WRF模式中的初步應用 [J]. 環境科學學報, 2014,34(8):1922-1933. Chang M, Fan S F, Wang X M. Impact of refined land-cover data on WRF performance over the Pearl River Delta region,China [J]. Acta Scientiae Circumstantiae(in Chinese), 2014,24(6):658-662.

[30] 鄭君瑜,張理俊,鐘流舉,等.珠江三角洲大氣面源排放清單及空間分布特征 [J]. 中國環境科學, 2009,29(5):455-460. Zheng J Y, Zhang L J, Zhong L J, et al. Area source emission inventory of air pollutant and its spatial distribution characteristics in Pearl River Delta [J]. China Environmental Science(in Chinese), 2009, 29(5):455-460.

[31] 蘇 航,銀 燕,朱 彬,等.中國環渤海地區SO2和NO2干沉降數值模擬及影響因子分析[J]. 中國環境科學, 2012,32(11):1921-1932. Su H, Yin Y, Zhu B, et al. Numerical simulation and sensitive factors analyse for dry deposition of SO2and NO2in Bohai Rim area of China [J]. China Environmental Science (in Chinese), 2012,32(11):1921-1932.

Numerical simulation of ozone dry deposition characteristics in autumn over the Pearl River Delta region, China.

GENG Yi-chao1, TIAN Chun-yan1, CHEN Xiao-yang1, SHEN Chong1, WANG Xue-mei2, CHANG Ming2, WANG Ming-jie3, CHEN Xun-lai3, FAN Qi1*

(1.School of Atmospheric Sciences, Guangdong Province Key Laboratory for Climate Change and Natural Disaster Studies, Sun Yat-sen University, Guangzhou 510275, China；2.Institute for Environmental and Climate Research, Jinan University, Guangzhou 510632, China；3.Shenzhen National Climate Observatory, Shenzhen 518040, China)., 2019,39(4)：1345~1354

The regional chemical transport model WRF-Chem was used to simulate the spatial and temporal characteristics of O3dry deposition flux in the Pearl River Delta (PRD) region in October 2014. The results show obvious spatial and temporal differences of ozone dry deposition flux: the mean flux in the daytime [0.68μg/(m2·s)] was higher than that in the night time [0.21μg/(m2·s)]; the O3deposition flux and its diurnal variation in the urban areas are smaller than those in the sub-urban areas. Moreover, the O3concentrations had obvious daily single-peak distribution characteristics which influenced by the precursors such as NOand VOCs, as well as the meteorological conditions. The peaks generally occur during 14:00~15:00, and the high concentrations were mainly located in the Guangfo junction、Jiangmen city and east Zhongshan city. The dry deposition velocity of O3also present significant spatial and temporal variations. It increased rapidly from 0.27cm/s during 07:00~08:00 to a relatively stable value 0.60cm/s during 10:00~16:00; and then decreased slowly to 0.21cm/s from 17:00 to midnight. The dry deposition velocity was mainly affected by three types of resistances: the aerodynamic resistance (R), sublayer resistance(R) and canopy resistance(R). Our results show that the dry deposition velocity at night was mainly affected byR, while in the daytimeRplayed a major role. These three resistances were mainly influenced by the stability、the friction velocity and the landuse type of the underlying surface.

Pearl River Delta；WRF-Chem model；ozone dry deposition；dry deposition velocity；resistances

X513

A

1000-6923(2019)04-1345-10

2018-09-14

國家重點研發計劃(2017YFC0210105,2016YFC0203305, 2016YFC0203600);國家自然科學基金資助項目(91544102,41630422);深圳市科技計劃項目(JCYJ20170306150333250);氣象行業專項項目(GYHY201406031)

*責任作者, 教授, eesfq@mail.sysu.edu.cn

耿一超(1993-),男,江蘇張家港人,中山大學大氣科學學院碩士研究生,主要從事大氣環境數值模擬研究.