贛南桃江河表層沉積物鎢賦存特征及風險分析

陳 明,李鳳果,師艷麗,陶美霞,胡蘭文

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贛南桃江河表層沉積物鎢賦存特征及風險分析

陳 明*,李鳳果,師艷麗,陶美霞,胡蘭文

(江西理工大學資源與環境工程學院,江西省礦冶環境污染控制重點實驗室,江西 贛州 341000)

選擇贛南桃江河表層沉積物為研究對象,采用改進的BCR提取法分析桃江上、中、下游及支流表層沉積物中鎢的含量及賦存形態,并利用富集系數法(EF)和風險指數編碼法(RAC)對桃江河表層沉積物中鎢的富集程度與環境風險進行評價.結果表明,桃江河表層沉積物鎢的總量范圍為1.21~39.73mg/kg,均值為18.21mg/kg.研究區域58%的采樣點沉積物中鎢總量高于江西省土壤重金屬背景值;桃江河沉積物中鎢的主要賦存形態是殘渣態(B4態),沉積物中各形態鎢占總鎢的比例大小順序為殘渣態>可氧化態>可還原態>弱酸提取態,空間上有效態鎢占總鎢的比例大小為支流>下游>上游>中游,平均比例分別為22.44%、21.03%、14.45%及10.91%.相關性分析顯示,pH值和陽離子交換與鎢的各形態及總量呈正相關.EF法分析表明桃江河上游與支流沉積物中鎢富集嚴重;RAC法分析結果顯示采樣點沉積物中鎢含量呈低、中、高生態風險占比分別為33.33%、46.67%、17.78%.上述結果表明,桃江河表層沉積物鎢富集程度及環境風險較嚴重,應引起重視并開展深入研究.

桃江河；沉積物；鎢；賦存形態；風險評估

鎢(W)是一種水不溶性金屬且呈化學惰性[1-2],相當長的時期內被認為無顯著的生態毒性及環境效應,其生態環境安全性基本被忽視[3-5].與其他金屬物質相比,確定鎢及鎢化合物可能對人類健康和毒性作用的動物研究相當有限.美國環保署(USEPA)于 2008 年正式將鎢列為新興環境污染物[6-7],俄羅斯也已經將鎢列為一種水體污染物[8].雖然到目前為止尚未證實兒童白血病群發與該群體對鎢的攝入之間存在確切聯系,但實驗室動物實驗研究確已表明鎢有毒性、可致癌[9-13],且在中性-偏堿性水環境中具有較強的遷移能力[14-15].

我國贛南分布著眾多鎢礦,鎢礦開采已有百年歷史,早先的鎢礦開采、冶煉、工業生產等,將大量鎢尾砂和廢棄渣質等含大量重金屬的污染物直接排入河道,沉積物是是重金屬污染的源和匯[16],沉積物中重金屬含量能有效反映河流重金屬富集情況.重金屬污染的生態風險和生物毒性不僅與重金屬的總量有關,與重金屬賦存形態也密切相關[17].不同形態的重金屬生物效應不同,重金屬賦存形態可以有效判斷重金屬的來源、生物毒性、遷移轉化及環境行為[18-19].桃江河是贛江重要的支流之一,由于多年的工業生產、鎢礦開采、生產養殖等,造成河流污染.目前已有學者對桃江河沉積物中重金屬污染進行調查分析[20],但缺少對河流積物中重金屬鎢的探究.本文對桃江河表層沉積物中鎢的含量及賦存形態進行研究,期望為鎢污染的預防治理提供科學參考.

1 材料與方法

1.1 研究區域與樣品采集

桃江是贛江的二級支流,發源于贛州市全南縣飯池嶂,流經龍南縣、信豐縣、贛縣,在贛縣大埠、大田鄉后匯入貢江.桃江河屬于亞熱帶丘陵山區濕潤季風氣候,河流以雨水補給為主,徑流量隨降水變化而變化.近年來,由于養殖業、城鎮建設以及早期無序的礦山開采等大量的污染物排入水體,造成河流水體污染.本文充分考慮了桃江河段內生產和生活取水口、廢水排放口及污染物排放的位置,采用宏觀控制重點布設法布設采樣點[21].在桃江干流和支流共選取了45個采樣點(圖1).

圖1 研究區域位置及采樣點分布

樣品于2017年6月采用GPS定位系統定位,并采用抓斗式采樣器采集1.5~2kg的表層沉積物(0~10cm)裝入自封袋中,放于4℃保溫冰箱中運回實驗室.

1.2 樣品預處理與測定

采集的樣品自然風干后,剔除貝殼、樹枝、碎石等雜質,用瑪瑙缽碾碎過200目篩子,保存于聚乙烯袋中待測.鎢總量的測定:稱取0.50g土樣在聚四氟乙烯坩堝中,然后加5mL體積比為 1:1硝酸和1mL濃縮磷酸在95℃下加熱30min后加濃縮硝酸2.5mL,再加熱30min,重復4次后95℃加熱2h,然后加3mL 30%過氧化氫95℃加熱15min,再加2mL 30%過氧化氫95℃加熱2h,鎢形態(弱酸提取態B1、可還原態B2、可氧化態B3、殘渣態B4)采用改進BCR三步法提取[22],提取步驟見圖2.所有預處理后的鎢總量和各形態均用1%硝酸稀釋至50mL.

本實驗所有提取液均送工程研究院采用電感耦合等離子體質譜儀(ICP–MS,Agilent 8800)測定.實驗過程均設置空白對照和3個平行樣以減小誤差,桃江表層沉積物鎢總量的回收率控制在93%~107%之間;鎢的形態分析標準物質的回收率控制在89%~ 110%之間;Fe的回收率在91%~105%之間,測量誤差小于±10%.沉積物理化性質包括pH值、土壤有機質、陽離子交換、全氮等,具體測定方法見表1.

表1 沉積物理化性質測定方法

1.3 評價方法

1.3.1 富集系數法(EF) 計算公式見文獻[23],其鎢背景值參照江西省土壤重金屬背景值為5.1mg/ kg[24].根據富集系數將污染程度分為5個等級,當富集系數介于0.5~1.5時,表明沉積物中重金屬主要源自土壤和巖石圈的自然風化的過程;如果大于1.5,表明沉積物中重金屬來源受人為影響.

1.3.2 風險指數編碼法(RAC) 沉積物中重金屬總量不能反映重金屬的潛在生態風險[25].風險評估編碼法是基于重金屬不同形態對環境有不同程度的威脅而提出的.B1態化學性質不穩定,易在上覆水-沉積物界面交換從而污染水體;B2態在沉積物中氧化電位較低的情況下會被釋放出來;B3態在強氧化條件下性質活躍易污染水體環境.因此將B2、B3態視為潛在生物有效態.B4態性質比較穩定生物可利用性低.利用這4種形態在沉積物重金屬總量中所占的比例來評價鎢的生態環境風險[26].RAC通過河流沉積物中鎢的B1、B2、B3態之和占重金屬總量的比例來評價鎢的生態風險[27-28].具體風險評價等級標準見表2.

2 結果分析

2.1 桃江河沉積物中鎢含量及形態分布

由表3可知,桃江河沉積物中鎢的總量在0.51~ 39.73mg/kg之間,均值為10.86mg/kg.從空間分布上,桃江上游沉積物中鎢總量在1.21~39.73mg/kg之間,均值為18.21mg/kg;桃江中游沉積物中鎢的總量在1.61~15.03mg/kg之間,均值為8.07mg/kg;下游沉積物中鎢含量在2.58~10.36mg/kg之間,均值為6.38mg/kg;支流表層沉積物中鎢總量均值為8.19mg/kg.結果顯示,桃江河表層沉積物中鎢總量大小順序為上游>支流>中游>下游.沉積物中鎢總量均值均超過了江西省土壤背景值,其中,上游沉積物中鎢平均含量高出背景值3.57倍.總體上來看,桃江河表層沉積物鎢含量變異系數均高,表明桃江鎢為點源污染.

由圖3、4可知,桃江河沉積物中鎢的4種形態占比大小為B4態>B3態>B2態>B1態,表明桃江河上流、中游、下游及支流沉積物中鎢主要以B4態形式賦存,其B4態均值占鎢總量比分別為89.72%、88.05%、82.66%和83.50%,平均百分比為85.98%;B3態均值所占總量比例分別為15.55%、10.55%、9.67%和16.11%.平均百分比 12.97%;B2態、B1態均值占總量比相對較低,平均百分比分別為0.07%、0.98%,表明桃江河沉積物中鎢的生物可利用性低.但是B3態、B2態、B1態在外界環境條件發生變化時,隨時有可能被釋放出來,從而對水體造成污染.從潛在生物有效態考慮,鎢的生物有效態在桃江上游、中游、下游和支流的占比范圍分別為5.42%~39.67%、4.88%~20.36%、9.87%~45.09%和2.5%~52.94%.桃江河中上游沉積物中鎢的生物有效態占比較低,平均比例分別為14.45%、10.91%;但下游與支流沉積物中鎢的生物有效態相對較高,平均比例分別為21.03% 和22.44%;支流和下游B3態鎢含量較高,可能與竹制品廠、養殖場、礦產冶煉等向河流排入廢水有關.

表3 桃江表層沉積物中鎢各形態含量

續表3

圖3 桃江支流沉積物中形態分布比例

圖4 桃江干流沉積物中形態分布比例

2.2 桃江河沉積物中鎢形態相關性分析

為了研究桃江河沉積物中理化指標對鎢形態的影響,將鎢的各形態含量與有機質、全磷、全氮、pH值和陽離子交換量進行Pearson相關性分析結果見表4.在桃江表層沉積物中,鎢的B2態與pH值呈顯著正相關,B3態與陽離子交換呈顯著正相關(￡0.05),其他形態與pH值和陽離子交換量均有一定的相關性.自然界中鎢常以鎢酸鹽形式存在,但隨著pH值的酸化在偏酸性-中性條件時水中大量形成硫代鎢酸鹽.在偏堿性條件下,鎢仍以鎢酸鹽的形式存在,水中可檢出的硫代鎢酸鹽含量極低.離子強度的增加在酸性條件下會抑制硫代鎢酸鹽形成[29].鎢的B3態與B4態呈顯著正相關(￡0.01),B3態、B4態與B1態、B2態有一定的相關性但不明顯,表明B3態、B4態在外界條件改變時可能相互轉化[30]. 4種形態與陽離子交換具有一定相關性,說明水體中離子強度不同會影響水體酸堿度從而對水中硫化物、微生物等產生影響,進一步影響鎢的遷移轉化. B1態、B3態和B4態與有機質呈正相關,可能隨著有機質含量提高,微生物的活躍度相應提高,對鎢形態之間的轉化也將產生一定的影響.全氮與pH值、B1態、B2態呈正相關,表明水中氨氮會影響水體pH值的變化,從而進一步改變鎢的存在形態.B1態是對生態環境和水體生物最具危險性的形態,總磷與其呈負相關,可能說明總磷對鎢造成的生態風險影響較小.

表4 桃江沉積物中理化性質與各種形態相關分析

注:**.在0.01水平(雙尾)相關性顯著;*. 在0.05水平(雙尾)相關性顯著.

2.3 桃江河沉積物中鎢的富集與評價

2.3.1 EF法富集程度評價 本研究參考江西省土壤重金屬背景值,以Fe作為參比元素.對桃江河各采樣點沉積物中鎢含量與Fe的含量進行標準化比值計算[31],得到45個采樣點鎢的富集系數.鎢的富集系數可以有效反映鎢的富集程度[32].由圖5可知,桃江河上游與支流沉積物中鎢出現較強富集,按空間分布來看,桃江上游沉積物中鎢富集最明顯,平均富集系數為8.42,可能與上游存有贛南兩大鎢礦區的鎢礦開采有關.與中上游相比下游鎢的富集量最少,平均富集系數為3.07,表明桃江沉積物中鎢含量較高與人為影響有關.

2.3.2 RAC風險評價 與富集系數法相比,RAC風險評價著重考慮了易被生物利用的鎢對環境的污染風險[33].根據風險指數編碼法,以桃江河表層沉積物中B1、B2、B3態鎢之和占總鎢的百分比為基礎,評價桃江河沉積物中鎢的風險程度,結果如圖6所示.從空間分布上,桃江河沉積物有效態鎢占總鎢比例基本在30%以下;其中桃江上游沉積物中有效態鎢占總鎢的比例均值為14.45%,呈中度風險;桃江中游沉積物中有效態鎢占總鎢的比例均值為10.91%,呈中度生態風險;桃江下游沉積物中有效態鎢占總鎢的比例均值為21.03%,呈中度生態風險;支流沉積物中有效態鎢占總鎢的比例均值為22.44%,呈中度生態風險.數據表明,桃江河支流表層沉積物中鎢的風險程度高于干流,結合實地考察,表明支流受人為影響較大,同時桃江支流富營養化比較嚴重,對有效態鎢的釋放風險有一定影響[34].根據圖6數據分析發現有82.22%的采樣點屬于低中等風險,只有17.78%的采樣點呈高風險.

通過富集系數法和風險指數編碼法對桃江河標稱沉積物中鎢的富集及風險等級的評價可知桃江支流沉積物中鎢富集程度和風險等級均高于干流.對比2種評價方法, EF法能夠有效反映河沉積物中鎢的富集程度,但是忽略了鎢的生物可利用性,容易造成污染評價的夸大或低估.相反,RAC法根據不同形態鎢在沉積物中的風險等級進行評價,能夠更精確反映鎢在沉積物中的賦存形態及潛在風險.富集系數法得出研究區域40%采樣點沉積物中鎢含量呈較強富集,37.78%的采樣點呈中度富集,26.67%的采樣點呈輕富集或無富集;RAC法可知桃江河33.33%的采樣點沉積物中鎢含量呈低風險,46.67%的采樣點呈中等風險,17.78%的采樣點屬于高風險.桃江表層沉積物中70%以上的區域存在鎢的富集,全河段有效態鎢含量存在不同等級的風險,因此吸取21世紀已發生鎢污染事件的教訓,我國也應將河流沉積物中鎢存在的風險考慮到沉積物重金屬污染修復中.

圖5 桃江河沉積物中鎢的富集系數

圖6 桃江河沉積物中鎢RAC風險指數

3 結論

3.1 桃江河沉積物中鎢的形態分析表明,鎢的主要賦存形態為殘渣態,且鎢各形態含量占比為殘渣態>可氧化態>可還原態>弱酸提取態,桃江支流有效態含量普遍高于干流,中游與下游個別采樣點可氧化態鎢含量較高.

3.2 相關性分析顯示,弱酸提取態、可還原態、可氧化態、殘渣態與pH和陽離子交換呈正相關,表明pH和陽離子交換是鎢富集的影響因子;可氧化態與殘渣態顯著相關.

3.3 富集系數法分析結果顯示,桃江河40%的采樣點沉積物中鎢含量呈較強富集,風險指數編碼法分析表明,46.67%的采樣點沉積物中鎢含量呈中等風險,17.78%的采樣點表層沉積物中鎢含量呈高生態風險,表明桃江表層沉積物中鎢的富集與生態風險相對較高.

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Occurrence characteristics and risk assessment of tungsten in surface sediments of Taojiang River in Southern Jiangxi Province.

CHEN Ming*, LI Feng-guo, SHI Yan-li, TAO Mei-xia, HU Lan-wen

(Jiangxi Key Laboratory of Mining & Metallurgy Enviromental Pollution Control, Jiangxi University of Science and Technology, Ganzhou 341000, China)., 2019,39(4)：1715~1723

Total concentrations and forms of tungsten in surface sediments from Taojiang river were determined and the methods of enrichment coefficient (EF) and risk index coding (RAC) were applied to assess the accumulative degree and environmental risks. The results showed that the tungsten concentrations ranged from 1.21 to 39.73mg/kg, with an average of 18.21mg/kg, while 58% of sampling sites were greater than the background values of the soil in Jiangxi Province. The species of tungsten were presented dominantly in the residual fraction, followed by the oxidizable, reducible and weak acid extraction fraction. Spatially, the effective tungsten in tributary is maximal with a mean value of 22.44%, followed by downstream (21.03%), upstream (14.45%) and midstream (10.91%). Correlation analysisshowed that total concentrations and species of tungsten were positively correlated with the pH and cation exchange, respectively. The EF analysissuggested that the tungsten enrichment was seriously accumulated in the upper reaches and tributaries of the Taojiang River. The RAC analysis demonstrated the ecological risk in different sampling sites was low, medium and high, with a proportion of 33.33%, 46.67% and 17.78%, respectively. Altogether, this study indicated that the tungsten were accumulated in sediments of Taojiang River with seriously environmental risks, which deserve to be additional more extensive researches.

Taojiang River；sediment；tumgsten；occurrence form；risk assessment

X142

A

1000-6923(2019)04-1715-09

2018-09-10

國家自然科學基金資助項目(51664025)

*責任作者, 教授, jxlgdx@qq.com

陳 明(1976-),男,江西贛州人,教授,主要研究方向為重金屬污染控制.發表論文30余篇.