電離室氚活度濃度標定及穩定性測量

李語奇，占 勤，常 鳴，張培旭，袁曉明，楊洪廣

中國原子能科學研究院 反應堆工程技術研究所，北京 102413

國際熱核聚變實驗堆(ITER)涉氚系統中，氚的測量是一項重要內容，通過測量可掌握氚的生產、消耗和損失[1]。氚的測量有多種方式，例如利用量熱計、電離室與正比計數管，對氣態氚比活度的測量；利用氣相色譜或拉曼光譜，對氣態氚化學成分與濃度的測量；以及利用液閃法測量液體氚活度等[2]。吳斌等[3]設計的TAM-Ⅱ型實時連續氚監測儀用30根φ0.12 mm的鎳絲代替電離室圓筒；陳志林等[4]設計了網面壁電離室；Ichiki等[5]設計了一種高精確度電離室，該電離室使用磁懸浮電極；Munakata等[6]設計了一套超小靈敏體積電離室，研究了等摩爾氘-氚混合氣體的氣壓相關性。根據測氚相關國家標準，流氣式電離室利用已知含氚氣體，循環在固定體積的閉合氣路中，進行標定實驗。通過氣壓體積(PVT)法配制一定氚活度濃度的含氚氣體，通過氚活度濃度對應的電離室電流值I(扣除本底電流)進行線性擬合，可以得到刻度系數K，該值可以真實反映電離室對氚活度濃度的響應[7]。

1 電離室工作原理

電離室是工作在電離區、通過收集射線在電離室內產生的電離離子而探測射線強度的電流型氣體探測器，其結構示意圖示于圖1。理想情況下，所有進入電離室靈敏體積的射線能量均用于電離電離室內工作氣體，即所有產生的電離離子都被收集，這時電離室將輸出-飽和電流信號I[8]。此時電離室內的氚活度濃度C可以表示為：

圖1 電離室基本結構圖

(1)

式中：I，電流信號值，A；p，氣體壓力，kPa；T，電離室氣腔內氣體溫度，K；C，氚活度濃度，Bq/L；K，刻度系數，Bq/(L·A)；T0、p0為標準狀態下的溫度與氣壓，T0=273 K，p0=101.3 kPa；A，壓力影響因子；B，壓力影響因子，kPa-1。

1-Ae-Bp的表征曲線分析表明，當電離室內部氣壓高于一定壓力后，溫度影響變得不明顯，根據電離室實驗的條件，可以將電離室測得電流值與氚活度關系進行簡化。因1-Ae-Bp約等于1，所以式(1)可變換為下式[9]：

(2)

2 實驗系統與實驗流程

自主研制的實驗系統主要由氚氣配制單元、氣體循環單元、真空與除氚單元、電離室待測單元四個單元組成，可分別實現含氚氣體的配制、測量氣路中氣壓與流速的控制、裝置的除氣除氚以及氚活度的測試等功能，通過整套裝置可以實現電離室的氚活度濃度測量。系統裝置示意圖示于圖2。該系統中的電離室靈敏體積為50 mL，氚活度濃度測量范圍為1×107～1×1010Bq/L。

標定氚源處為配制單元，循環泵加氣路為循環單元，P1、P2為壓力計，MFC1—2為流量計，V1—V7為閥門，IC1—3為電離室待測單元

2.1 含氚氣體配制

氚氣配制單元由儲氚床、高壓He+2×10-3(體積分數，下同)H2氣源、標準氣源儲氣罐、高低量程普發高精度傳感器(100 Pa與10 kPa)、常壓傳感器(100 kPa)以及高密封性全金屬波紋管閥門等部件組成。通過加熱儲氚床釋放一定體積的氚氣，與一定體積的He+2×10-3H2氣混合后，可實現所需濃度待測氚氣的配制。按照實驗所需濃度氣體配制的流程，將標準含氚氣體充入氣路，配制200 kPa的含氚混合氣體。再根據標定所用濃度，配制了4×107～1×1010Bq/L濃度范圍內5個不同濃度的含氚氣體，并按照80～120 kPa等5個階梯待測氣壓，補充至循環氣路中。

2.2 實驗內容與流程

氚測量實驗裝置必須進行氣密性檢漏。漏率必須優于1×10-10Pa·m3/s。按氚濃度由低至高進行測量，并控制流量、壓力，至實驗完成，回收氚氣并開展記憶效應實驗。完成測試后對坪特性(飽和電流)、壓力特性、以及數據不確定度等進行分析。

2.2.1本底測試 將氚氣循環系統抽至本底真空后，按照80～120 kPa等5個階梯待測氣壓配制循環氣路中的氣體壓力。并按照50～1 000 mL/min(標準狀態，下同)流速進行本底流速實驗。記錄電離室在不同氣壓、流速下測到的本底電流值，用于觀察記憶效應影響。

2.2.2電離室性能以及影響因素正交實驗 氚測量實驗影響因素參數列于表1。

表1 氚測量實驗影響因素參數

(1) 飽和電流影響

按照氣體配制流程配制一定濃度氣體充入氣路后，工作電壓從0升至-300 V，記錄電流變化情況，以及飽和電流穩定情況。

(2) 壓力特性影響

配制含氚混合氣后，通過放氣閥門控制壓力在80～120 kPa下，以10 kPa變化步階，每一階段保持10～20 min，待壓力穩定記錄電離室流量及變化情況。

(3) 流速影響

通過設定不同流速(0～1 000 mL/min)，調節電離室壓力數值處于穩定壓力下，記錄特定流量下電離室測量信號輸出結果，評價氣體流速對電離室的影響。

(4) 記憶效應影響

每一濃度實驗完畢后，打開除氚床以及循環泵，使含氚樣品氣連續經過進行過濾回收，在此過程中記錄電離室電流變化情況。

(5) 活度測量線性特性影響

氚活度濃度C與電離室電流信號值I成線性關系。通過配制的已知濃度的氚氣與測量得到的電流信號值I，按(2)式擬合得到刻度系數K及電離室電流信號值-氚活度濃度及壓力影響的刻度關系。

3 結果與討論

3.1 含氚氣體

根據PVT法配制了氚活度濃度C為 2.718×1010Bq/L的含氚氣體。通過一定的取樣容積，釋放不同壓力的含氚氣體，利用標準氣體He+2×10-3H2氣源填充至待測所需壓力。計算得到氣路中氚活度濃度，用于活度濃度測量線性分析。

3.2 飽和電流

根據電離室的工作原理，其不同的氣體介質必有不同的飽和電流。通過逐步改變加在電離室上的工作高壓Vi開展坪特性測量，隨著工作電壓Vi不斷增加，記錄每個工作電壓Vi所對應的電流值Ii。從而得到工作電壓與飽和電流的關系(圖3)。

室溫，100 kPa，1 000 mL/min

從0 V開始不斷增加負高壓，當負高壓達到-40 V后，飽和電流達到穩定。實驗最終選用穩定的-300 V工作電壓。

3.3 壓力特性

開始壓力特性試驗后，保持壓力穩定，記錄電離室的電流值，根據式(2)繪制電離室80～120 kPa下對應的電流值與氚活度濃度的關系曲線[10]，結果示于圖4。

由圖4可知，80～120 kPa氣壓下電離室測量電流值與對應氚活度濃度值線性良好，線性相關系數均約為1。

p，kPa：▲——120，■——110，●——100，◆——90，×——80

3.4 流速影響

在氚實驗裝置內，保持氣壓為100 kPa左右，調整流速分別為1 000、500、100 mL/min。記錄-300 V電壓下，電離室電流變化情況。以氚活度濃度為109量級測量結果為例，在保持氣壓為100 kPa，流速分別為1 000、500、100 mL/min，-300 V電壓下，50 min內電離室IC1、IC2、IC3的平均電流分別為3.27×10-9、3.28×10-9、3.29×10-9A，相對偏差分別為0.21%、0.27%、0.54%，相對偏差均小于1%。

3.5 記憶效應結果

實驗前，電離室IC2、IC3測量的本底電流分別為7.61×10-13、7.32×10-13A，實驗后分別為9.81×10-13、9.10×10-13A。記憶效應較少，整體管路沖洗30 min后，本底值基本回歸電離室初始測量值。

3.6 測量重復性偏差

重復性是評估數據采集系統在短時間內性能穩定性以及放射性活度不確定度評定中的因素之一，通過重復測量某一個工作電壓下的電流值的穩定性來評估計數系統的重復性。重復性計算至少取6次測量的標準偏差來評估，通過20 min內每1 min收集一個電流值，取每 4 min電流值的平均值進行重復性的評估，重復性由貝賽爾公式來評價。以氚活度濃度為109量級測量結果為例，重復性結果列于表2。

由表2可知，保持1 000 mL/min、100 kPa，測試每分鐘的平均電流，得到其相對標準偏差均小于1%(n=5)，穩定性良好。

表2 100 kPa、1 000 mL/min、20 min內平均電流及相對標準偏差

3.7 活度測量線性特性

采用前述通過PVT法配制的氦中氫載氣的含氚氣體，按實驗要求在80～120 kPa壓力條件下，完成氚活度濃度C與電離室電流信號值I線性關系的標定正交實驗。通過配制的已知濃度的氚氣與測量得到的電流信號值I，按式(2)擬合可得到電離室電流信號值-氚活度濃度及壓力影響的線性刻度關系及刻度系數K。

反之，若不在壓力范圍內，氚活度濃度與電流值成非線性關系，由式(1)變換得到式(3)、式(4)，由式(4)左側對p經線性擬合，即可得到壓力指數A和B[11]：

(3)

(4)

通過實驗測試后自主研制的鍍金電離室IC1、IC2、IC3刻度系數分別為1.35×1018、1.34×1018、1.33×1018。其線性相關系數均約為1。

4 結 論

(1) 電離室IC1、IC2、IC3經過氣壓修正后的刻度系數分別為1.35×1018、1.34×1018、1.33×1018。其線性相關系數均約為1。對不同濃度氚氣響應正常，濃度與配氣濃度基本符合。

(2) 在1 000 mL/min、100 kPa條件下，測試每分鐘的平均電流，穩定性良好，相對標準偏差小于1%(n=5)。

(3) 保持氣壓為100 kPa左右，調整流速為1 000、500、100 mL/min，在氣壓不發生改變的情況下，電離室IC1、IC2、IC3測量值相對偏差均小于1%。

(4) 記憶效應較少，整體管路沖洗30 min后，本底值基本回歸電離室初始測量值。