凸起結構附近原子的共振卡西米爾-波德力特性*

高廣波,單馨雨,趙金云,黃勇剛

(吉首大學物理與機電工程學院,湖南 吉首 416000)

量子力學的宏觀表現呈現出很多新奇的量子現象,如玻色-愛因斯坦凝聚、超導電性或超流性、卡西米爾效應等.卡西米爾于1948年預言,真空中2個平行理想導電板之間可產生吸引的相互作用力[1],這一現象稱為卡西米爾效應.1958年,Sparnaay最先通過實驗驗證了卡西米爾的預言[2].1948年,卡西米爾曾和波德[3]一起探究了中性、可極化的微觀量子力學系統與反射平面的相互作用,該研究強調了真空量子漲落場的重要性.卡西米爾和波德的量子電動力學方法,為研究原子-材料表面相互作用提供了新的思路,且此方法優于Lennard-Jones在1932年提出的偶極與其表面感應電荷相互作用的研究方法[4].這一開創性的理論引起了學界的廣泛關注[5-6],并被推廣到研究不同材料[7]及溫度[8]下原子的受力情況,以及激發態原子的受力情況[9].表面等離激元能把光場壓縮在突破傳統光學衍射極限的納米尺度[10],用來減小光學器件的尺寸[11]及增強光與物質的相互作用等[12].例如,當原子位于金屬層[13-14]或超材料[15-16]附近時,表面等離激元共振急劇改變了附近量子漲落場的空間分布和態密度,進而影響原子的自發輻射特性.表面等離激元共振在自發輻射增強效應、單分子拉曼增強效應、非馬爾科夫動力學等領域[17-28]有重要的應用.近年來,在金屬納米結構的表面引入大曲率結構來增強自發輻射的研究備受關注[29-33].例如:Li等[32]證明了含有凸起結構的空隙型納米腔中存在模體積約1 nm3的極端局域模式,比無凸起結構時的模體積小2個數量級,且能通過與光學天線的輻射模式耦合,獲得遠場激發和輻射特性;Zhu等[33]系統研究了隧道結中針尖表面的原子尺度凸起對附近單分子熒光增強的作用,對于未做修飾的針尖,實驗上不能觀察到單個分子的熒光增強,而當針尖吸附單個銀原子后,單分子熒光信號增強約1.7×108,且能實現亞納米分辨率成像.

由凸起結構產生的極端局域模式不僅可用于增強附近原子所受的共振卡西米爾-波德力,而且對不同位置的原子所受力的大小和方向也具有重要的調控作用,這為在納米尺度下操縱原子提供了理論基礎.因此,筆者擬使用COMSOL Multiphysics軟件,通過構建光子并矢格林函數的方法,研究有無凸起結構時原子所受的共振卡西米爾-波德力的差異,并在此基礎上,深入探究凸起結構附近二能級原子的躍遷頻率及所處位置對共振卡西米爾-波德力的影響.

1 模型及理論

截面銀球結構和截面銀球-凸起結構模型如圖1所示.

圖1 模型示意Fig. 1 Schematic Diagram of the Model

根據量子電動力學[36-38],對于耗散吸收介質中的電磁場[39],在偶極近似和旋波近似下,二能級原子與電磁場耦合的哈密頓量為[40]

這里:|e是原子的激發態;g|是原子的基態;是原子的躍遷偶極矩陣元,為單位矢量,d是躍遷偶極矩的大小;是考慮介質存在的玻色子產生算符;是考慮介質存在的玻色子湮滅算符.在物理上,這些算符可以理解為對應于介質輔助電磁場中噪聲極化(λ=e)和磁化(λ=m)激發的階梯算符,介質輔助玻色算符服從正則對易關系,即

吸收耗散介質中的量子化電場算符為

其中G(r,r′,ω)是光子并矢格林函數,滿足[41-42]

Γ/Γ0=(Γ10+Γ0)/Γ0,

2 結果

2.1 凸起結構對共振卡西米爾-波德力的影響

為了研究凸起結構產生的局域場增強效應對原子所受的共振卡西米爾-波德力的影響,筆者分別計算了處于截面銀球和截面銀球-凸起結構附近原子的共振卡西米爾-波德力和自發輻射增強,結果如圖2所示.

圖2(a)中,當原子處于截面銀球-凸起結構表面1.5 nm時,在原子躍遷頻率1.5～3.5 eV范圍內產生了2個共振卡西米爾-波德力的吸引-排斥反轉峰,反轉點分別在2.121 eV和2.986 eV處.處于反轉點2.121 eV附近的共振卡西米爾-波德力的反轉峰更高,且在反轉點的左邊原子受到吸引的共振卡西米爾-波德力,在反轉點的右邊原子受到排斥的共振卡西米爾-波德力.對于無凸起結構附近的原子所受到的共振卡西米爾-波德力,當原子處于截面銀球表面1.5 nm時,在原子躍遷頻率1.5～3.5 eV范圍內僅出現1個共振卡西米爾-波德力的吸引-排斥反轉峰,反轉點在2.986 eV處,此卡西米爾-波德力的吸引-排斥反轉峰大于圖2(a)中有凸起結構時2.986 eV處的共振卡西米爾-波德力反轉峰.對比圖2(b)中有凸起結構和無凸起結構下原子的自發輻射增強可知,相較于無凸起結構的原子自發輻射增強,凸起結構的存在導致在2.121 eV處出現新的表面等離激元共振模式,這種模式對原子所受的共振卡西米爾-波德力產生極大的增強作用.此現象也在文獻[32]中得以證實.

圖2 原子分別處于截面銀球和凸起結構附近所受的卡西米爾-波德力和自發輻射增強對比Fig. 2 Comparison of the Casimir-Polder Force and Spontaneous Radiation Enhancement for Atoms in the Vicinity of the Cross-Sectional Silver Sphere and the Tip Convex Structure

2.2 原子-凸起結構距離對共振卡西米爾-波德力的影響

為了研究原子到凸起結構的距離(L)對原子所受的共振卡西米爾-波德力的影響,筆者計算了不同距離下原子所受的共振卡西米爾-波德力和自發輻射增強,結果如圖3所示.

圖3 不同原子-凸起結構距離下原子所受的卡西米爾-波德力和自發輻射增強對比Fig. 3 Comparison of Casimir-Polder Force and Spontaneous Radiation Enhancement on Atoms at Different Atom-Surface Distances

從圖3(a),(b),(c),(g),(h),(i)可知,隨著L逐漸增大,原子所受的共振卡西米爾-波德力逐漸減小.當L=1.5,2.5 nm時,反轉點2.121 eV附近的共振卡西米爾-波德力的反轉峰高度高于反轉點2.986 eV附近的共振卡西米爾-波德力的反轉峰高度.當L=3.5,4.5,5.5,6.5 nm時,反轉點2.121 eV附近的共振卡西米爾-波德力的反轉峰高度低于反轉點2.986 eV附近的共振卡西米爾-波德力的反轉峰高度.

從圖3(d),(e),(f),(j),(k),(l)可知,隨著L逐漸增大,凸起結構共振模式對原子所受的共振卡西米爾-波德力的貢獻逐漸減小,截面銀球共振模式對原子所受的共振卡西米爾-波德力的貢獻也逐漸減小,其中凸起結構共振模式對原子所受的共振卡西米爾-波德力的貢獻隨距離的增加減小得更快.另外,當L=1.5,2.5,3.5 nm時,對原子所受的共振卡西米爾-波德力的貢獻呈現出凸起結構共振模式大于截面銀球共振模式,即凸起結構的共振模式起主導作用.當L=4.5,5.5,6.5 nm時,對原子所受的共振卡西米爾-波德力的貢獻呈現出凸起結構共振模式小于截面銀球共振模式,即截面銀球的共振模式起主導作用.這說明L較短時,凸起結構的共振模式對原子所受的共振卡西米爾-波德力具有很大的增強作用.隨著L逐漸增大,反轉點2.121 eV附近的共振卡西米爾-波德力的反轉峰逐漸移動到0刻度線以下(圖3(i)),這是由于隨著L逐漸增大,凸起結構共振模式對原子所受的共振卡西米爾-波德力的貢獻急劇減小.與文獻[45]相比,本研究充分考慮了由凸起結構產生的新局域共振模式對原子所受的共振卡西米爾-波德力和自發輻射的影響,結果顯示,新局域共振模式對原子所受的共振卡西米爾-波德力和自發輻射均產生了極大的增強作用.

3 結論

筆者研究了激發態原子分別在截面銀球表面和凸起結構附近所受的共振卡西米爾-波德力.對于截面銀球附近的原子,其在躍遷頻率為2.986 eV時出現了1個共振峰,當在截面銀球表面添加凸起結構時,原子在躍遷頻率2.121 eV和2.986 eV附近都有共振峰產生,2.121 eV附近的共振峰是由凸起結構產生的,2.986 eV附近的共振峰是由截面銀球產生的.因此,相較于截面銀納米球,添加凸起結構會產生新的表面等離激元共振模式,該模式對原子所受的共振卡西米爾-波德力產生了極大的增強作用.當原子到凸起結構表面的距離較近時,新局域共振模式對原子所受的共振卡西米爾-波德力的調控起主導作用;隨著距離的逐漸增大,新局域共振模式對原子所受的共振卡西米爾-波德力的貢獻急劇減小,且比無凸起結構共振模式的貢獻減小得更快.本研究發現,由凸起結構產生的新局域共振模式顯著增強了凸起結構附近原子所受的共振卡西米爾-波德力,卡西米爾-波德力的大小可通過改變納米結構形狀、原子所處位置來調控,卡西米爾-波德力的方向可通過調節原子躍遷頻率來改變.