基于專利分析的煤炭清潔高效轉化技術發展態勢分析 *

杜 偉 賈宇寧 王春博 蔡 睿

（中國科學院大連化學物理研究所，大連 116023）

碳達峰碳中和目標的推進將帶來廣泛而深刻的變革，對我國能源領域科技發展提出了更高要求?！案幻?、貧油、少氣”的能源資源稟賦和現有的能源基礎設施決定了我國以化石能源，特別是以煤為主的能源結構還需持續較長一段時間［1］。我國的現代煤化工實現了從示范到產業化發展，煤炭直接液化、煤炭間接液化、煤制烯烴、煤氣化、煤制乙二醇等一批具有我國自主知識產權的現代煤化工關鍵技術攻關和裝備研制取得突破［2］?！笆奈濉睍r期是建設現代化煤炭經濟體系、推動煤炭工業高質量發展的重要時期，亟需通過關鍵核心技術的創新推動能源結構調整和產業轉型升級。

而專利信息與技術創新之間存在著緊密關聯，因專利的獨占性和公開性特點能夠突破技術壁壘和產業結構的局限，是用來全面分析戰略性關鍵技術的有效手段。結合技術創新的其他表現形式，如國家科學技術進步獎［3］突破的關鍵技術相關專利信息，可以確定煤炭轉化領域的定位和發展方向，尋找國內技術不足和國外專利空白點，推進低碳項目合作、規避知識產權糾紛和侵權風險，對于提高國內煤炭轉化技術綜合創新能力和國際競爭力具有重要作用。

1 煤炭清潔高效轉化技術總體態勢分析

參考《能源技術革命創新行動計劃（2016—2030）》《“十四五”能源領域科技創新規劃》等能源政策動向，立足“十四五”煤炭清潔高效利用技術創新行動，與技術專家進行了技術分解的研討，最終形成了表1煤炭清潔高效轉化領域技術分類，共含4個一級技術領域、11個二級技術分類。

表1 煤炭清潔高效轉化檢索策略Tab.1 Searching Strategy of Clean and Efficient Coal Conversion

分析對象為申請日為2000年1月1日—2022年5月15日的全球煤炭清潔高效轉化領域專利，分析數據來源于incoPat全球專利數據庫，檢索時間為2022年5月15日。經過篩選和人工去噪后得到共計11416條數據，簡單同族合并7963項專利。

1.1 專利申請趨勢

如圖1所示，目前煤炭清潔高效轉化領域創新呈現出先增長后降低的趨勢。2000—2007年，專利申請量較為平穩，且量較小，始終保持在200件以內；2007—2016年，專利申請量逐年遞增，技術創新非?；钴S，創新水平不斷提高；2017年后，專利年度申請量開始下降，在2019年有小幅回升但整體創新動力不足（因專利申請公開存在最長18個月的時滯，2020、2021年的專利申請數量僅供參考）。

圖1 煤炭清潔高效轉化領域專利申請趨勢Fig.1 Patent Application Trends of Clean and Efficient Coal Conversion

1.2 專利技術來源地

煤炭清潔高效轉化技術創新熱度一直較高，中國是該技術全球專利申請的主要來源國家，專利申請總量以6404項遙遙領先其他國家，占全球專利申請總量80.42%。第二梯隊包括美國（476項）、日本（327項），專利申請量在300～500項之間；韓國（175項）、德國（99項）與俄羅斯（98項）屬第三梯隊。從圖2可以看出，不同國家在煤炭清潔高效轉化的四個領域發展各有側重，而且差異較大。中國和德國在四個領域都有創新活動，且發展相對平衡；美國和韓國以煤制油高端化技術研發為主，而先進煤氣化技術和煤制油高端化技術研發較少；日本主攻污染物協同控制技術；俄羅斯重視煤制油高端化技術，先進煤氣化技術仍然是空白。

圖2 煤炭清潔高效轉化領域專利技術來源地Fig.2 Patent Technical Origin of Clean and Efficient Coal Conversion

1.3 國內外領先專利申請人

煤炭清潔高效轉化領域全球前15位專利申請人如圖3所示，包含了國外企業、國內企業、高校院所三類創新主體。其中，日本企業三菱集團是唯一外國機構。其余的14個中國機構中，排名前3的都是國內化石能源龍頭企業，專利申請量在100項以上，可以看出企業是煤炭清潔高效轉化領域技術創新的主力軍。另外，以中國科學院、太原理工大學為代表的高校院所也是不可忽視的創新主體。由此可見，我國在煤炭轉化領域具有一定的實力，掌握著關鍵核心技術，為了充分激發創新活力，國內創新主體積極采取措施保護這些核心技術，龍頭企業對煤炭轉化領域的知識產權保護運用的貢獻突顯。

圖3 煤炭清潔高效轉化領域專利申請人Fig.3 Patent Applicants of Clean and Efficient Coal Conversion

在先進煤氣化技術領域，中國石油化工集團、新奧科技發展有限公司、中國華能集團的專利申請量位于前3位，中國另有三所大學進入前10位，中國的企業和大學競爭優勢明顯；在煤制油高端化技術領域，中國石油化工集團、中國石油天然氣集團、神華集團有限責任公司位于前3位，中國石油化工集團以139項專利遙遙領先于其他機構；北京神霧環境能源科技集團和中國石油化工集團在低階煤分質利用技術領域研究集中度比較高，對于后續技術領域的工業化、市場化具有一定的優勢；在污染物協同控制技術領域，國際化趨勢明顯，日本三菱集團處于領先地位，投入了較多研發要素，特別是其在脫硝設備、電氣集塵裝置、脫硫裝置、煙氣脫汞領域均具有較強競爭力，擁有許多重要專利，另一個來自日本的巴布科克日立公司，其自主研發生產的選擇性催化還原（Selective Catalytic Reduction，SCR）脫硝系統和催化劑已廣泛應用于國際市場，沙特阿拉伯國家石油公司和法國石油研究院也有多年研究經驗（表2）。

表2 煤炭清潔高效轉化子領域專利申請人TOP10Tab.2 Top10 Patent Applicants of Clean and Efficient Coal Conversion

1.4 全球專利法律狀態分布及活躍率

如圖4所示，煤炭清潔高效轉化相關專利活躍率（處于“有效”“審中”狀態的專利申請量占本技術領域專利申請總量的比率）總體水平較低，在各技術領域都處于44.82%～73.78%范圍內，反映出煤炭清潔高效轉化領域發展時間較長、技術積累相對較豐富。研發活動最活躍（專利活躍率65%以上）的技術領域依次有水煤漿與煉廠廢棄物共氣化技術（73.78%）、粉煤加壓氣化技術（69.66%）、粉煤熱解與氣化一體化技術（67.92%）、煤油共加氫制特種燃料油技術（66.17%）、煤化工轉化過程中廢水協同凈化技術（65.80%），都屬于煤炭清潔高效轉化領域中研發熱度高、高價值專利技術積累豐富的領域。相比之下，煤炭間接液化生產超清潔燃料技術領域的專利申請存活質量與權利穩定性相對較差，活躍率僅有44.82%。

圖4 煤炭清潔高效轉化領域全球專利法律狀態及活躍率Fig.4 Patent Legal Status and Activity Rate of Clean and Efficient Coal Conversion

2 中國煤炭清潔高效轉化技術構成

結合專利技術來源地分析可知，中國是煤炭清潔高效轉化技術全球專利申請的主要來源國家，專利申請量占全球專利申請總量80%以上。我國作為產煤大國，煤炭資源豐富，煤炭清潔高效轉化利用在技術層面、規模層面均處于國際領先地位，“十三五”期間在煤炭清潔高效轉化利用領域就部署了一批重大項目，“十四五”期間，特別是國家實施“雙碳”戰略的背景下，推動現代煤化工向清潔高效綠色低碳發展，激發了中國在煤炭清潔高效轉化方面的創新活力，專利申請量在全球達到領先水平。為進一步研究煤炭清潔高效轉化技術在中國發展的重點領域和技術趨勢，本節將針對煤炭清潔高效轉化技術的中國專利申請分析各領域的技術構成，并結合國家科學技術進步獎深入分析煤炭清潔高效轉化關鍵技術的專利布局情況。

中國煤炭清潔高效轉化領域專利技術構成中（圖5），低階煤分質利用技術領域具備很高的關注度和技術研發熱度，相關專利占煤炭清潔高效轉化領域專利申請總量37.16%，位列第1位；其次是煤制油高端化技術領域，相關專利占煤炭清潔高效轉化領域專利申請總量25.65%；污染物協同控制技術領域相關專利占煤炭清潔高效轉化領域專利申請總量18.96%，高于先進煤氣化技術（占比18.22%）。

圖5 中國煤炭清潔高效轉化領域專利技術構成Fig.5 Patent Technical Composition of Clean and Efficient Coal Conversion in China

對煤炭清潔高效轉化每個領域的技術分支進一步展開，在低階煤分質利用技術領域，低階煤熱解技術是研發最活躍的技術分支（占比14.91%），煤焦油深加工技術和粉煤熱解與氣化一體化技術相差不大；在煤制油高端化技術領域，煤炭間接液化生產超清潔燃料技術創新占比最多（占比18.60%），而煤炭分級液化技術、煤油共加氫制特種燃料油技術相關專利占比較小，說明技術處于技術攻關階段或者受到創新主體的重視程度不夠；在污染物協同控制技術領域，煤化工轉化過程中廢水協同凈化技術和多種污染物協同凈化成套技術二者的研發熱度保持在中等水平；在先進煤氣化技術領域，粉煤加壓氣化技術占比10.40%，水煤漿與煉廠廢棄物共氣化技術占比5.78%，油氣聯產柔性氣化爐技術專利申請量僅占比2.04%。

煤炭分質利用技術因其在資源利用率、污染物控制、產業技術耦合等方面的優勢，受到國家相關部門的認可和支持［4］。我國大部分煤是水含量高、燃燒或氣化效率低的低階煤，如何提高低階煤的熱解效率是重要的問題。2021年印發的《“十四五”能源領域科技創新規劃》提出，要開展百萬噸級低階煤熱解及產品深加工、萬噸級粉煤熱解與氣化耦合一體化等技術裝備工程示范，推進低階煤分質利用。目前在煤氣化技術創新研發方面，以低階粉煤為原料，研發煤的預處理、氣化、合成及下游高端化學品等技術為一體的低階粉煤分級分質多聯產綜合利用是行業技術趨勢之一［5］。

主流的煤低溫熱解提取焦油技術為固定床內熱式氣體熱載體工藝，常壓操作，所用原料必需是塊狀的。塊煤的使用使機械化綜采產生的大量粉煤無法利用，同時熱解產生的細粉焦也無法高效利用?，F有流化床熱解工藝是以粉煤為原料、氣體為流化介質對粉煤進行熱解，其不足之處在于除塵技術的限制造成焦油中含塵量較高，加工處理難度較大。陜西延長石油集團研發了具有自主知識產權的粉煤加壓熱解-氣化一體化技術（圖6），將粉煤的快速熱解反應及半焦的高效氣化反應有機耦合，使氣化-熱解反應耦合組成一個循環封閉體系，兩者之間的物料和熱能相互利用，反應體系達到自熱平衡［6，7］。陜西延長石油集團在2013年首先將煤的中低溫干餾工藝和煤氣化工藝結合（CN103387839A），進行梯級利用，提高了煤炭的綜合利用效率。2017年申請的低階煤加氫-熱解-氣化耦合一體化多聯產工藝（CN111704935A）將低階煤加氫裂化、熱解、半焦氣化工藝技術相互高效耦合，實現低階煤分質利用和固體廢棄物的規?；?、清潔高效化利用。2020年申請的氣化熱解一體化反應器氣化劑進料控制系統（CN213357472U）將氣化反應器設置的差壓用于監測氣化反應器的料位和流化狀態。2022年申請的低階煤分級分質綜合轉化方法（CN115093889A）將原煤制備單元所產煤粉按照粒度進行分級分選，選用流化床粉煤熱解氣化一體化單元，實現了粉煤熱解和所產半焦氣化兩種反應過程中物料和熱量的高效耦合。

圖6 低階煤分質利用關鍵技術Fig.6 Patent Technologies of Quality Based Utilization of Low-rank Coal

煤炭間接液化是首先將煤氣化得到合成氣，再利用催化劑在合適的溫度和壓力之下，將得到的合成氣轉化為各類液體燃料和化學品的技術［8］?，F代煤化工發展更加注重向下游延伸產業鏈、提高產品附加值。

2020年度國家科學技術進步獎一等獎被授予“400萬噸／年煤間接液化成套技術創新開發及產業化”項目，以表彰該項目突破了多個技術瓶頸，填補了多項國內空白，形成了涵蓋工藝、裝置、方法等系列的知識產權（圖7），包括中科合成油技術有限公司的高溫漿態床合成油催化劑和工藝技術［9］、神華集團有限責任公司的催化劑固液分離技術和單噴嘴干煤粉加壓氣化爐設備。中科合成油技術有限公司2007年研發了用于費托合成的三相懸浮床反應器和配套系統（CN101396647B），提出采用湍流操作狀態，同時解決了液固分離、換熱和反應器的溫度控制、氣體分布以及消除皂沫效應等一系列技術問題；并在2015年制備出高溫漿態床費托合成鐵基催化劑（CN105478128B），加入結構助劑、抗燒結助劑的費托合成鐵基催化劑機械強度顯著提升，反應過程中的抗磨損性能明顯增強，降低反應器中蠟產物的過濾難度。此外，神華集團有限責任公司在2013年研發了單噴嘴干煤粉加壓氣化爐（CN103627440B、CN103497785B），通過旋流葉片的設計使得氧氣湍動更強、與煤粉混合更均勻，將點火燒嘴與煤粉燒嘴進行優化組合，克服了無法控制燃燒火焰直徑以及由此產生的容易燒損膜式水冷壁的問題，該公司還在2015年公開了催化劑固液分離技術（CN104711006B），通過三級分離裝置解決了漿態床反應器中催化劑細顆粒聚集、合成產物中催化劑細顆粒分離困難的問題。

圖7 煤制油高端化關鍵技術Fig.7 Patent Technologies of Coal-to-oil Conversion

工業過程產生的有機污染物濃度相對較高，早已得到人們的關注。國內外針對其排放控制已有大量研究，形成了多種控制方法和技術，主要包括吸附控制、催化氧化、光催化降解、等離子體降解、生物降解等，其中吸附控制和催化氧化技術的應用和研究較多［10］。在傳統的脫硝催化劑中，氨氣SCR以NH3作為還原劑，已經被廣泛應用于燃煤電廠、工業鍋爐等NOx的脫除。其中，V2O5-WO3／TiO2是應用最為廣泛的商業SCR催化劑體系，但其活性溫度窗口較窄且毒性較大［11］。另外，把氮氧化物變成氮氣是個還原過程，但將非常規污染物中的零價汞、二噁英變成二價汞、二氧化碳是個氧化反應。要平衡這兩個反應過程，最關鍵的就是在催化劑設計中平衡好酸堿性和氧化還原性。

2020年度國家科學技術進步獎一等獎被授予“工業煙氣多污染物協同深度治理技術及應用”項目，該項目圍繞我國鋼鐵、建材、化工、水泥等行業煙氣多污染物協同深度減排難題，發明了雙功能催化劑、碳基多功能材料及覆膜梯度濾料等核心材料，研制了脫硫除塵及低溫多污染物吸附再生關鍵裝備，開發了系列多污染物協同深度治理先進工藝（圖8）。清華大學在2018年1月申請專利CN108295840A，公開了一種高效協同凈化氮氧化物和二噁英的錳基催化劑及其制備與應用，適用于垃圾焚燒、鋼鐵燒結和有色冶煉等行業工業煙氣脫硝或二噁英脫除，同時也適用于NOx和二噁英協同排放控制。與現有商業催化劑相比，錳基催化劑不僅獲得中低溫高脫硝率和二噁英脫除效率，同時具有無毒、制備工藝簡單等優勢；2018年8月申請專利CN108993523A，公開了一種中低溫脫硝協同脫汞催化劑制備工藝；2019年9月申請專利CN110508276A，公開了一種脫硝協同脫氯苯催化劑制備方法，所制備的催化劑可在300℃以下有效地協同脫除氮氧化物和二噁英，在250℃時，其脫硝和脫氯苯活性均可達到90%，所使用的原材料均為無毒的過渡金屬元素，對環境無二次污染；2020年3月申請專利CN111250155A，公開了一種具有雙活性中心的分子篩催化劑及其制備和應用，該SAPO型分子篩的催化劑具有改善的穩定性，不僅表現出了良好的脫硝性能，在100～400℃范圍內脫汞效率可長時間維持在95%以上。

3 總結

煤炭清潔高效轉化領域創新呈現出先增長后降低的趨勢。煤炭消費減量行動直接影響了煤炭產業鏈上游的產能，下游的煤化工也受到波及，創新動力不足?！笆濉逼陂g國家陸續推行一系列政策積極推進現代煤化工發展，探索煤炭深加工與煉油、石化、電力等產業有機融合的創新發展模式，給煤化工產業轉型升級帶來新的活力。

煤炭清潔高效轉化領域技術創新國產化趨勢明顯，中國專利申請占全球專利申請總量八成以上，遙遙領先其他國家。全球專利申請人中，中國企業位列前三，說明我國在煤炭清潔高效轉化領域形成了以企業為主體的技術創新體系。技術來源地和專利申請人分析揭示了中國是主要研發力量和目標市場，特別是在粉煤熱解與氣化耦合一體化技術、煤間接液化成套技術、工業煙氣多污染物協同深度治理技術等領域，已實現中國主導。

對中國的煤炭清潔高效轉化技術構成和關鍵技術專利布局進一步分析可知，低階煤分質利用領域的粉煤熱解與氣化一體化技術是能夠提高煤炭綜合利用效率的關鍵技術，在專利創造方面體現出比較高的研發熱度和活躍率，陜西延長石油集團對流化床、反應器和催化劑進行不同程度的發明改進并形成知識產權，在相關政策支持和產業轉型升級下正蓬勃發展。煤炭間接液化技術是煤制油高端化技術領域的重要分支，企業不斷深化產學研合作推進關鍵技術攻關，掌握了煤間接液化成套技術，包括費托合成鐵基催化劑、高溫漿態床工藝、單噴嘴干煤粉加壓氣化爐、催化劑固液分離技術等多個核心專利技術。多種污染物協同凈化成套技術是煤化工重點發展的技術領域，因為煤化工具有污染排放集中的特點，污染物的無害化資源化處理對于煤炭清潔轉化目標尤其重要，煤化工領域中協同脫除氮氧化物和二噁英等揮發性有機污染物是亟待解決的問題，基于此，清華大學經過多年的技術攻關已經研發出一系列能夠協同處理多種污染物的雙功能催化劑。

在煤炭清潔高效轉化領域，中國是主要研發力量和目標市場，特別中國企業是主要的技術創新主體。我國正在從知識產權引進大國向知識產權創造大國轉變，知識產權工作正在從追求數量向提高質量轉變。要繼續強化企業的創新主體地位，不斷完善以企業為主體、市場為導向的高質量創造機制。特別是對于一些前期投入大、研發壁壘高的原創性、引領性、前瞻性、顛覆性技術，創新主體集聚力量進行科研攻關，構建政策鏈、科技鏈、產業鏈和資本鏈“四鏈”融合的科技成果轉化體系。通過完善能源科技創新信息平臺、積極探索創新許可模式等，降低煤炭轉化關鍵技術在交易市場的信息不對稱問題，幫助國內外企業消除進入市場的障礙，加快推動知識產權和科技成果向現實生產力轉化。

我國煤炭清潔高效轉化利用處于國際創新領先，要抓住“一帶一路”和“金磚國家”合作機遇，積極發揮引領和支撐作用，提前在海外制定專利布局策略，對一些專利侵權訴訟頻發的國家，及時開展專利預警和監控工作，規避侵權風險同時加強維護自身專利權，向印度尼西亞、南非等煤炭資源稟賦的國家輸出優勢技術，加快“走出去”步伐，加強知識產權保護，提升國際競爭力，形成優勢互補、互利共贏的發展新格局。

作者貢獻說明

杜 偉：論文框架設計與撰寫指導；

賈宇寧：數據檢索與分析、撰寫初稿；

王春博：數據整理；

蔡 睿：研究指導。