稀土氨基酸配合物應用研究綜述

林木雄　向　華　唐暉然　歐建志

(1. 廣東輕工職業技術學院傳播工程系，廣州　510300； 2. 惠州市隨和科技有限公司，

惠州　516000；3. 廣東輕工職業技術學院隨和·廣輕油墨研發中心，廣州　510300)

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稀土氨基酸配合物應用研究綜述

林木雄1,2,3向華1,3唐暉然2,3歐建志1,3

(1. 廣東輕工職業技術學院傳播工程系，廣州510300； 2. 惠州市隨和科技有限公司，

惠州516000；3. 廣東輕工職業技術學院隨和·廣輕油墨研發中心，廣州510300)

摘要：近幾十年來，稀土氨基酸配合物及其應用研究越來越受到關注。該文對國內已報道的稀土氨基酸用途的文獻進行歸納整理，進而對目前國內稀土氨基酸配合物在生物醫藥(抑菌)、動物飼料、微肥和熒光性能四方面的研究進展作了概括綜述，為深入研究稀土氨基酸配合物用途提供參考。

關鍵詞：稀土；氨基酸；配合物；用途

稀土最早于1788年在瑞典被發現，中國、美國、加拿大和俄羅斯等是稀土資源較豐富的國家[1]。隨著稀土氨基酸配合物在熒光、微肥、飼料添加劑和醫學等方面的應用[2]，關于稀土氨基酸配合物的研究報道日益增加[3-8]。在生物醫藥方面，稀土氨基酸配合物具有殺菌、消炎、降血糖等作用；在微肥方面，稀土屬低毒物質，毒性與鐵相當，合理施用稀土對人畜無害，對環境無污染，其氨基酸配合物可作為植物的生長調節劑，使作物增產，改善作物品質；在動物飼料方面，稀土氨基酸配合物是一種很好的生理激活劑，它使動物食入營養物質得以充分的利用和吸收，具有提高產量和質量、抵制疾病的作用；稀土氨基酸配合物大多具有較強的熒光性能，是極具潛力的熒光材料，主要用于熒光探針領域。表1是迄今在筆者最大搜索范圍內所得有關稀土氨基酸配合物應用的綜述文章。

表1　稀土氨基酸配合物應用的綜述文章

從表1可見，有關稀土氨基酸配合物應用課題的最新一篇綜述文章是周愛群等7年前發表的《稀土-氨基酸配合物的研究進展》，本文對國內已報道的稀土氨基酸用途的文獻，特別是近十年的文獻進行歸納整理，并對目前國內稀土氨基酸配合物在生物醫藥(抑菌)、動物飼料、微肥和熒光材料四方面的研究進展作了概括綜述。

1生物醫藥(抑菌)

1.1　稀土氨基酸配合物與配體抑菌作用的比較

隨著配位化學的迅速發展，稀土配合物不斷被合成，其抗菌活性不斷被報道，配合物對菌有雙向調節作用，且活性優于單獨的配體和離子。何水樣等[9]選用稀土鹽Nd(NO3)3·6H2O、Nd(Leu)3(NO3)3·2H2O和Nd(Agr)3(NO3)·3H2O與白氨酸、精氨酸分別對5種細菌進行了活性試驗，證明各種化合物對細菌均有抑制作用，且稀土氨基酸配合物抑菌效果強于氨基酸配體。此外，氨基酸席夫堿試劑1-苯基-3-甲基-4-(α-呋喃甲?；?吡唑啉酮-5縮-β-丙氨酸(HL)及其稀土配合物(ReL2NO3)對金黃葡萄球菌、枯草桿菌、大腸桿菌、白菜軟腐病菌和菜豆葷疫菌的抗菌活性有一定的促進作用，配體和La(NO3)3對實驗菌株有一定的抗菌活性，形成配合物后抗菌作用增強(活性提高31%～62%)[10]。 水楊醛與酪氨酸的Schiff堿配體形成的配合物(配體及配合物的組成分別為：C16H14NO4K，[LaLCl(H2O)2]·H2O，[SmLClH2O]·H2O)比配體具有更強的抑菌作用[11]，稀土-亮氨酸-phen配合物和La/Dy摻雜-蘇氨酸-phen-配合物，并且配合物的抑菌作用比phen要強[1]，說明稀土配合物的抑菌效果強于配體，而稀土氨基酸配合物的抑菌作用，主要取決于稀土離子，形成配合物后抑菌作用更強。

由于生命體系中金屬離子所處的配位環境很復雜，僅通過稀土與氨基酸的作用已經不足以體現功能，因此僅僅研究稀土氨基酸二元配合物是不夠的。劉杰鳳等[12]合成了稀土Dy3+氨基酸咪唑三元配合物，以Dy3+、咪唑及鏑氨基酸二元配合物為對照，結果表明，鏑氨基酸二元及鏑氨基酸咪唑三元配合物對大腸桿菌及金黃色葡萄球菌均有不同程度的抑制作用，咪唑參與配位后更加強了配合物的抗菌性能，鏑氨基酸咪唑三元配合物普遍較鏑氨基酸二元配合物的抑菌能力更強、更持久。

1.2　稀土氨基酸配合物與菌種的影響

稀土配合物均有一定的抑菌或殺菌作用，同種稀土不同氨基酸配合物在相同濃度下，其抑菌效應相差不大，抑制霉菌所需濃度要高于細菌所需濃度[6]，可能是由于霉菌本身對這些化合物不太敏感的緣故。稀土氨基酸配合物的抑菌作用，主要取決于稀土離子，配合物的抗菌活性也隨配體中氨基酸殘基非配位基團R的增大而減小,且抗菌活性的大小與配合物的穩定性有關, 配合物越穩定其抗菌活性越強[13]。低濃度的稀土配合物的抑菌效用強于高濃度[14]，申鳳善等[15]研究稀土氨基酸配合物對高山紅景天根腐病菌和水稻紋枯病菌的抑菌作用和對辣椒幼苗生長的促進作用，結果表明，稀土氨基酸配合物對兩種植物病原菌的抑制作用隨濃度的增加明顯增強，濃度為0.05 mol·L-1復合氨基酸稀土配合物對辣椒幼苗的促進生長作用顯著大于濃度0.10 mol·L-1復合氨基酸稀土配合物，說明若想取得較好抑菌效果，應根據不同菌種和不同的稀土氨基酸，選擇最適的濃度。

2動物飼料

2.1　作用與機理

稀土氨基酸配合物作為飼料添加劑在畜、禽、魚飼料中的應用，效果顯著，在動物體內無殘留，是一種安全的新型飼料添加劑[16]。它可刺激動物體內的新陳代謝，激活體內的生長因子，促進酶的轉化，增強動物的免疫功能，提高飼料效率和加快動物生長。

Re、La對動物體內的氨基酸含量影響較顯著，在低濃度時總體表現為促進動物體內氨基酸的形成，而在高濃度狀態下則使動物體內氨基酸含量下降，產生抑制作用[17]；飼料中添加稀土氨基酸可提高動物體內氨基酸的含量，說明稀土離子可能在動物體內充當氨基酸合成的催化劑。從添加稀土氨基酸螯合物后再另外添加賴氨酸(飼料)喂豬，從增質量、飼料轉化率等指標看，均無增效功能可知，稀土離子可能作為參與反應的催化劑[18]。

此外，盧曉翠等試驗不同質量分數的氨基酸稀土混配物飼養對大白鼠的影響(分為1 428 mg·kg-1組，714 mg·kg-1組，357 mg·kg-1組及陰性對照組)，結果表明,氨基酸稀土混配物1 428 mg·kg-1組的哺育存活率顯著低于陰性對照組，并產生孕鼠母體毒性和胚胎毒性，而在大鼠生長方面，用混配液拌飼喂養三個月，各組體質量凈增值基本一致[19]；韋頌漢等試驗證明，在飼料營養水平相同的條件下，以“0.1%氨基酸稀土螯合物+復合維生素”能顯著地提高40 kg以下的仔豬的日增質量和飼料轉化率，明顯降低每增質量1 kg的飼料成本，但對40 kg以上肉豬的作用不明顯[20]。以上說明了氨基酸稀土混配物對生殖毒性和生長發育比其它生化指標較為敏感，可能與動物在生殖發育方面，因為需要動物體內大量的氨基酸來合成蛋白質有關。

2.2　稀土氨基酸配合物的效果

氨基酸與稀土元素配合物作為畜禽的添加劑要比單獨使用氨基酸或稀土元素的效價高得多，可以提高氨基酸的生物學價值2～3倍和無機鹽利用率的5～10倍[21]。研究表明，稀土氨基酸配合物能改善稀土的溶解性能，促進和加速生物對稀土元素的吸收和利用，并且降低金屬離子的毒性，促進生物體內物質的運輸和循環，明顯減少對生物的毒性影響及更優良的病害防治作用。

在養豬方面，以“0.1%稀土氨基酸螯合物+復合維生素代替1%預混飼料+0.04%蛋氨酸+0.06%賴氨酸”作為肉豬配合飼料的添加劑， 能顯著地提高40 kg以下的仔豬的日增質量和飼料轉化率，明顯降低每增質量1 kg的飼料成本[22]。在純系長白仔豬飼養中，日糧中分別添加(以稀土含量計)50%、15%、30%、45%的復合稀土氨基酸飼料添加劑，平均日增質量分別比普通日糧提高16.62%(P<0.01)、20.73%(P<0.01)、6.82%(P>0.05)和6.09%(P>0.05)[23]。在改善保育期仔豬的生長性能方面，日糧中添加250 g·t-1稀土元素氨基酸配合物的仔豬采食量增加2.88%、日增質量提高3.57%，降低了料肉比，而日糧中添加350 g·t-1稀土元素氨基酸配合物的仔豬在降低采食量11.39%的基礎上日增質量提高2.90%[24]。

在養雞方面，稀土氨基酸配合物作蛋雞飼料添加劑，對提高生產性能和經濟效益均有顯著的效果，是具有推廣價值的一種新型添加劑[25]。飼料添加20～80 mg·kg-1稀土元素，可提高肉雞增質量和飼料轉化率，提高能量利用率(P<0.05～0.01)和粗蛋白質利用率(P<0.05)；添加20～160 mg·kg-1稀土元素，可提高必需氨基酸利用率和總氨基酸利用率。其中，以40 mg·kg-1添加量肉雞生長效果最佳，增質量較對照組提高8.29%、料肉比下降8.43%、能量利用率提高3.80%、粗蛋白質利用率提高7.35%、必需氨基酸利用率提高3.37%和總氨基酸利用率提高4.27%[26]。

在養魚方面，飼料添加300 mg·kg-1和400 mg·kg-1稀土氨基酸配合物在網箱養鯉應用中，實驗鯉魚比對照鯉魚增質量率分別提高6.3%和16%[27]。飼料中添加稀土氨基酸螯合物，能促進虹鱒魚快速生長，提高生產性能和經濟效益，虹鱒魚的平均增質量率提高了40.6%，餌料系數降到1.94，飼料中添加稀土元素氨基酸螯合物對魚營養成分及重金屬含量無顯著影響，稀土含量也在正常范圍之內[28]。

3微肥

3.1　稀土氨基酸配合物對農作物的增產效果

稀土元素極易與土壤中的磷酸根等離子生成難溶物質而被土壤固定，而螯合劑能將稀土元素螯合，生成極易被植物吸收的稀土配合物[29]，復合稀土氨基酸配合物作為新一代的稀土元素肥料，用量雖少，卻有著明顯的增加產量、改善品質、降低農藥殘留、保護生態環境的作用[6, 30]。在一定條件下，作物施用稀土氨基酸配合物肥料后，能促進生長發育，提高生理活性，增加產量和改善品質等多種功能，適用于果樹、糧食、棉、麻、油、蔬菜等多種農作物。

稀土氨基酸配合物肥有利于作物的生長，能明顯提高作物產量，并能改善作物品質[31]。單一的稀土元素與稀土氨基酸配合物都能達到明顯的增產效果，螯合使用效果更好。稀土氨基酸配合肥可使棉花增產20%左右，在果樹、蔬菜上施用后，平均增產20%～50%，在玉米上施用后，可增產10%～15%，在花生、大豆上應用后，可增產20%左右[32]。果樹噴施稀土氨基酸配合肥后，其百葉質量、葉長、葉寬、單果質量、優果率和著色率、產果增產率分別比對照高出12.2 g 、0.07 cm、0.04 cm、21.3 g、3.3%、3.6%和11.2%[33]，說明稀土氨基酸配合肥既能促進果實生長發育，使果實膨大速度加快，著色面增加，光合效率高，又能增強果樹的抗逆性，提高果樹商品果率。在合理的N、P、K大量元素肥料供給水平上，增施稀土氨基酸微肥，有利于植株干物質的積累，能增加作物莢果數，提高百果質量、百仁質量和出仁率，從而提高作物的產量。

3.2　稀土氨基酸配合物影響作物生長發育及品質

適宜濃度的稀土離子能促進作物體內營養成分的合成，主要表現在提高葉綠素含量、增強光合作、提高植株對營養元素的吸收能力、提高酶活性，促進新陳代謝。

在小麥分蘗、拔節、孕穗等生育期間，噴施含約0.068 g·L-1的MAR(混合稀土氨基酸)3次左右，能顯著提高小麥葉片中葉綠素含量，對小麥的生長、發育有良好的促進作用[31]，MAR系混合氨基酸稀土配合物，小麥在吸收氨基酸時，同時吸收了稀土離子，增加小麥對稀土離子的吸收能力，并使其易在小麥體內運轉，促進其營養成分的合成，從而提高了小麥種子中蛋白質等含量，改善了品質、增加了產量；茶葉中存在富含羥脯氨酸的糖蛋白(HRGP，它與植物的防御和抗病、抗逆性有關)，在正常的茶樹或經修剪造成損傷的茶樹上，噴施稀土均可誘導其體內產生脯氨酸和使脯氨酸向羥脯氨酸轉化，說明稀土離子能促進作物體內其營養成分的合成[34]。史紅霞等研究了Eu3+與過氧化氫酶(CAT)的相互作用，當Eu3+濃度低時，CAT的電化學活性和對H2O2還原的電催化活性提高，當 Eu3+的濃度高時，降低了CAT的電化學和生物電催化活性，說明選擇適當濃度的 Eu3+可以提高植物根系脫氫酶活性[35]。

4熒光材料

4.1　配體對稀土離子的熒光增強作用

稀土氨基酸配合物通常有較好的發光特性，主要用于熒光探針領域，其熒光強度直接影響它的使用范圍。王衛東等合成了Nd(Ⅲ)-氨基酸-phen三元配合物，證明配合物的發光效率主要取決于配體吸收和內部弛豫過程，即配體到稀土離子的能量傳遞和稀土離子本身的發光效率，形成配合物后，相比于氨基酸和phen，配合物的熒光強度有所增強[36]。另外，孫元洪等合成了14種稀土元素與甘氨酸(Gly)、乙-丙氨酸(Ala)的混配型三元固態配合物Re(Gly)2.5(Ala)1.5(ClO4)3·H2O(RE=La～Lu，pm除外)，證明Eu、Tb三元配合物的熒光強度比相應Eu或Tb水合高氯酸鹽增10倍[37]；2-乙?；讲⑦溥蛟谝敫拾彼峄鶊F生成Schiff堿以及稀土配合物后，不僅改變了其發射波長，增強了配體的發光效率，而且使其具有了轉換熒光發射的能力，拓寬了其應用范圍[38]。而張瑞華等對稀土元素(Eu、Tb、Dy)與L-脯氨酸 (L-Pro)、甘氨酸(Gly)、L-丙氨酸(L-Ala)四元固態配合物的熒光光譜進行了研究，發現Eu、Tb配合物的熒光強度均較其相應的鹽高(Eu高出4.5倍，Tb高出9倍)；四元配合物的熒光強度較三元配合物有不同程度的提高；四元配合物中Tb的熒光強度較Eu的熒光強度高出近11倍[39]。

值得注意的是有些配體的熒光性能高于它所形成的配合物，章文軍等合成的L-苯丙氨酸縮鄰香蘭素Schiff堿配體及其稀土金屬(Eu、Tb)配合物，配合物與配體發射光譜相比，強度明顯下降，這是由配合物的能量從有機基質向稀土離子傳遞導致配合物有一定程度的熒光淬滅，從而使熒光強度減弱[40]。

4.2　第二配體加入的影響

加入第二配體一般可以導致兩種效應，即正協同效應和負協同效應：正協同效應使配合物熒光增強，負協同效應使配合物熒光強度降低。例如，加入第二配體phen形成三元配合物Tb(Sal)3phen其熒光強度反而比相應的二元配合物Tb(Sal)3的熒光強度還低，但在相同條件下加入第二配體phen形成Eu的三元配合物，其熒光強度反而比相應的二元配合物的熒光強度還強[41]。

5結語

5.1　生物醫藥

從稀土氨基酸配合物在抑菌作用的比較分析，其抑菌作用效果優于單獨的配體和稀土離子，根據相關文獻報道單獨的配體和稀土離子均有抑菌作用，可以初步推測稀土氨基酸配合物中單獨的配體和稀土離子產生了協同作用。而面對生命體體內環境的復雜化與稀土氨基酸二元配合物在生物醫藥領域研究逐漸飽和，國內外科研工作者開始轉向三元或多元的稀土氨基酸配合物方面的研究。為此，尋找最佳配合物相當于構建最佳的離子與配體的模型，而且還要從生物體內環境的適應性方面考慮并通過濃度梯度的研究得出最佳的濃度范圍。

5.2　動物飼料

由上可知，飼料中添加稀土可提高動物體內氨基酸的含量可能與動物體內氨基酸含量有關，高濃度能使動物體內的氨基酸含量下降，而低濃度可使動物體內的氨基酸含量提高。之所以在飼料中添加稀土氨基酸配合物而不是稀土，是因為稀土氨基酸配合物更有利于動物的吸收轉化，至于稀土氨基酸配合物對生殖毒性和生長發育比其它生化指標較為敏感目前還沒有找到合理的解釋，可能動物的繁殖跟生長需要合成大量的氨基酸。

稀土氨基酸配合物作為飼料添加劑在畜、禽、魚飼料中的應用，效果顯著，應用于豬、雞、魚等動物，其利用率極顯著地高于兩者的單獨使用，從大量相關文獻可知，目前稀土氨基酸配合物在飼料領域的應用偏向于動物的生長質量，比如從料肉比、能量利用率、飼料利用率等指標來比較效果。尋找稀土氨基酸配合物應用與不同動物的最佳濃度、高效低毒的稀土氨基酸體系，將成為未來研究的方向。

5.3　微　肥

稀土氨基酸配合物在微肥上的作用與在動物飼料的作用有些相似，通過被作物吸收的稀土離子在其體內運轉，促進其營養成分的合成，從而提高了作物中蛋白質等含量，從而改善了品質、增加了產量。根據目前文獻報道，稀土氨基酸配合物肥的肥效最好，更有利于作物的吸收轉化。稀土氨基酸配合物作為肥料，在低濃度下對作物蛋白質含量有一定的促進作用，在高濃度下為抑制作用，且不同的稀土離子對不同作物所需的適宜濃度有所不同，說明選擇不同的稀土氨基酸微肥，還要選擇對應的作物及稀土氨基酸的適宜濃度，這將成為未來研究的方向。

5.4　熒光材料

稀土離子加入氨基酸形成配合物，可提高配體的發光效率，而且使稀土離子具有了轉換熒光發射的能力，拓寬了其應用范圍。通過多種配體對稀土離子熒光強度不同程度的提高，我們有望研究合成稀土與氨基酸的三元或多元配合物，探索一種具有較好的發光特性和穩定性的稀土氨基酸配合物作為發光材料，而尋找高吸光系數的配體，合成新的合適的稀土金屬配合物，提高和改善稀土配合物發光材料的性能，仍是我們今后努力的方向。

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Review on the Applications of the Rare Earth

Amino Acid Complexes

LIN Muxiong1,2,3, XIANG Hua1,3, TANG Huiran2,3, OU Jianzhi1,3

(1. Department of Media and Communication, Guangdong Industry Technical College, Guangzhou 510300, China;2. Huizhou Sure Technology Company Limited, Huizhou 516000, China;3. Research Center of Sure·Guangqing Ink, Guangdong Industry Technical College, Guangzhou 510300, China)

Abstract：During the past decades, the applications of the rare earth amino acid complexes have been taken more and more attention. This article summarized the domestic literature about the applications of rare earth amino acid, and then reviewed the research progress of the rare earth amino acid complexes from the aspects of biological medicine (antibacterial), animal feed, micronutrient fertilizer and fluorescent properties, providing the references for insights of the applications of these complexes.

Key words:rare earth; amino acid; complexes; applications

通訊作者：向華(1976—)，博士，副教授，材料物理與化學專業，現主要從事功能配合物和新型油墨的研究開發工作。E-mail: joycexiang1211@hotmail.com

作者簡介：林木雄(1992—)，大專，技術員，印刷圖文信息處理專業，現主要從事協助功能配合物和新型油墨的研究開發工作。E-mail: 1396639445@qq.com

基金項目：廣東省自然科學基金-自由申請項目(2014A030313692)，惠州市產學研結合項目(2014B050013020)，廣東輕工職業技術學院創新強校項目(1A20601; 2A10505; 1A20201)

收稿日期：2015-09-07

中圖分類號：O 614.33

文獻標識碼：A

文章編號：1006-446X(2016)01-0009-08