基于Pareto前沿的塔河油田高含氮天然氣分離過程研究

馬國光，熊好羽，何金蓬，尹晨陽

（西南石油大學石油與天然氣工程學院，四川 成都 610500）

注氮提高原油采收率在塔河油田取得了較好的效果[1]。 但隨著注氮規模的擴大，天然氣中氮氣含量也不斷上升，天然氣熱值不斷下降，對用戶生產經營造成了影響，需對天然氣中的N2進行分離[2]。

本文在對分離過程的參數進行研究時，希望同時降低分離后LNG（產品氣）中的N2摩爾分數和分離過程中的C1損失量； 但通過對氣液平衡過程進行分析可以發現，為降低分離后LNG（產品氣）中的N2摩爾分數，需提高分離過程中的分離溫度或降低分離壓力，以增加體系中N2的相平衡常數，使更多的N2進入到氣相中；同時，由于分離溫度上升或分離壓力下降， 體系中C1的相平衡常數也將增加， 使得LNG（產品氣）中C1損失量下降，分離過程中C1損失量上升。 因此，在高含氮天然氣分離過程中，分離后LNG中的N2摩爾分數及分離過程中的C1損失量對分離溫度和分離壓力具有相反的變化方向。 可見，對高含氮天然氣LNG分離單元的研究涉及到C1損失量和分離后LNG中的N2摩爾分數兩個目標優化問題， 且兩個目標是矛盾的。

這類多目標問題不存在唯一的全局最優解，而是存在多個非互相支配的Pareto最優解[7]，由所有的Pareto最優解組成的集合稱為Pareto最優解集[8]，而Pareto最優解集在目標函數空間中的像為Pareto前沿[9-11]。 對于這類問題求解的主要目的是求得Pareto前沿，并根據實際需求，選擇合適的解。

目前，Pareto前沿已用于多個領域的參數優化研究，并取得了較好的效果。張立新等[12]以提高材料去除率和降低表面粗糙度為目標建立工藝參數優化模型，設計遺傳算法對優化問題進行求解并得到Pareto最優解集， 快速的實現P型單晶Si放電成型加工過程的工藝參數優化。 閆若冰等[13]根據網損減小量對無功電流的靈敏度分析確定待補償點集，利用基于Pareto最優前沿的多目標遺傳算法優化無功補償容量，同時采用精英保留策略、改進的交叉和變異概率策略、 自適應編碼策略增進算法效率。Vigliassi等[14]用Pareto最優前沿的概念的方法使項目可靠的計量系統(保證系統可觀測性在正常操作條件和在應急的情況下造成的損失一個或兩個測量或一個遠程終端設備或一個PMU) 和其他三種類型的測量系統具有不同性能需求和成本只有一個執行。 Hajiamini等[15]基于Pareto前沿，采用了最先進的動態電壓和頻率縮放(DVFS)方法來提高計算系統的能源效率。

高含氮天然氣LNG進行分離過程中分離后LNG中的N2摩爾分數及分離過程中的C1損失量是本文研究的主要對象， 本文通過建立多級分離Pareto前沿搜索模型，以獲得不同分離壓力和不同進料氣N2摩爾分數條件下的C1損失量關于產品氣N2摩爾分數Pareto前沿。

1 高含氮天然氣分離過程Pareto前沿搜索模型

1.1 分離過程Pareto前沿

對于高含氮天然氣LNG分離單元，當采用二級分離時，整個分離過程被分為兩步完成。 當分離壓力P一定時，其分離過程如圖1所示，分離前，LNG中N2摩爾分數為xF， 分離后LNG中N2摩爾分數需降至x2，其中，二級分離時的路徑為a→d→c，一級分離時的路徑為a→b→c，可見，采用二級分離時，其分離路徑更貼近液相線，分離過程中C1損失量更小。

圖1 二級分離過程氣液平衡相圖Fig. 1 Gas-liquid equilibrium phase diagram of twostages separation process

圖2 C1loss,x2關于x2的Pareto前沿Fig. 2 C1loss,x2 Pareto frontier about x2

對于分離后LNG中N2摩爾分數x2[52]，一般是給定的，因此T2是確定的。 而T1[3]為自由變量，當T1在T0和T2之間連續變化時，必然存在一個溫度，使得當分離后的LNG（產品氣）中N2摩爾分數為x2時，其分離過程中C1損失量最小。 此時的C1損失量即為在分離壓力為P的條件下， 將LNG的N2摩爾分數由xF將至x2的最小C1損失量，可記為C1loss,x2。 當x2變化時，C1loss,x2也隨之改變，如：。若以x2為自變量，C1loss,x2為應變量，并繪制成圖，可得到一條曲線，此曲線即為在分離壓力為P、待分離LNG的N2摩爾分數為xF條件下的C1損失量C1loss,x2關于LNG （產品氣）N2摩爾分數x2的Pareto前沿，它表達了LNG（產品氣）N2摩爾分數與其最小C1損失量的對應關系，如圖2所示。

采用三級分離時的情況與采用二級時類似，僅增加了一個自由變量（即第二級分離溫度），因此，采用三級分離時，用上述方法同樣可以求得在分離壓力為P[56]，待分離LNG的N2摩爾分數為xF條件下的C1損失量C1loss,x2關于LNG （產品氣）N2摩爾分數x2的Pareto前沿。

1.2 分離過程Pareto前沿搜索模型

1.2.1 目標函數

高含氮天然氣分離過程模型如圖3所示。

在給定進料氣壓力、進料氣N2摩爾分數和產品氣N2摩爾分數要求時，分離過程C1損失量盡可能?。?/p>

1.2.2 約束條件

高含氮天然氣分離過程首先應滿足氣液平衡方程，如圖4所示。

圖4 分離過程氣液平衡方程Fig. 4 Gas-liquid equilibrium equation in the separation process

圖4 式中：fL,i-液相中C1、C2和N2的逸度，kPa；fV,i-氣相中C1、C2和N2的逸度，kPa；Qn-進料氣流量，kmol/h；QL,n-分離后液相流量，kmol/h；QV,n-分離后氣相流量，kmol/h；xL,i-液相中C1、C2和N2的摩爾分數；xV,i-氣相中C1、C2和N2的摩爾分數；Ki-C1、C2和N2的氣液平衡常數。

同時，在進行搜索時，認為各級分離之間無壓力損失，即：

下一級分離溫度應高于上一級分離溫度，即：

1.2.3 決策變量

在進料氣N2摩爾分數xF、分離壓力P給定的條件下：對于一級分離，當分離溫度T1確定時，其產品氣N2摩爾分數xw′和C1損失量C1loss就可由狀態方程及氣液平衡方程計算得到，因此，一級分離的決策變量為T1；對于二級分離工藝，當第一級分離溫度T1和第二級分離溫度T2確定時， 其產品氣N2摩爾分數xw′和C1損失量C1loss就可由狀態方程及氣液平衡方程計算得到，因此，二級分離的決策變量為T1和T2；對于三級分離工藝，當第一級分離溫度T1、第二級分離溫度T2和第三級分離溫度T3確定時， 其產品氣N2摩爾分數xw′和C1損失量C1loss就可由狀態方程及氣液平衡方程計算得到，因此，三級分離的決策變量為T1、T2和T3。

1.2.3 求解方法

對于一級分離，由于只有一個決策變量，直接由狀態方程及氣液平衡方程即可求得C1損失量C1loss關于產品氣N2摩爾分數xw′的Pareto前沿； 對于二級分離和三級分離，由于存在多個變量，本文采用遺傳算法（Genetic Algorithm，GA）來進行搜索二級分離和三級分離下C1損失量C1loss關于產品氣N2摩爾分數xw′的Pareto前沿，采用GA搜索時，其適應度函數選擇為C1loss-1，選擇算子采用適應度比例方法，交叉算子采用單點交叉，交叉概率為0.5，變異算子概率為0.01，迭代次數100次。

2 結果與討論

2.1 一級分離下的Pareto前沿

當分離壓力為500kPa時，不同進料氣N2摩爾分數（25%～60%）下，C1損失量關于產品氣N2摩爾分數的Pareto前沿如圖5所示。

圖5 分離壓力為500kPa時C1損失量關于產品氣N2摩爾分數的Pareto前沿Fig. 5 C1 loss vs product N2 mole fraction Pareto frontiers at separation pressure of 500kPa

由圖5可知，在進料氣條件下，對于一級分離，在分離壓力為500kPa時，若要滿足C1損失量小于5%的要求，只能脫除進料氣中5%～18%的N2，且進料氣中N2摩爾分數越低，N2脫除量越小。 圖6為在分離壓力分別為500kPa、700kPa和1000kPa時，將不同N2摩爾分數的進料氣采用一級分離脫至20%時的C1損失量，分析此圖發現，若要使分離過程中的C1損失量小于5%，其進料氣N2摩爾分數不應超過33%。

圖6 當產品氣N2摩爾分數為20%時C1損失量隨進料氣N2摩爾分數變化Fig. 6 C1 loss vs N2 mole fraction of feed gas at product gas N2 mole fraction of 20%

2.2 二級分離下的Pareto前沿

利用GA進行搜索， 得到當分離壓力為500kPa時，不同進料氣N2摩爾分數（25%～60%）下，C1損失量關于產品氣N2摩爾分數的Pareto前沿， 如圖7所示。

圖7 分離壓力500kPa下二級分離Pareto前沿Fig. 7 Two stages separation Pareto frontiers at separation pressure of 500kPa

由圖7可知， 在不同進料氣N2摩爾分數（25%～60%）條件下，對于二級分離，在分離壓力為500kPa時，若要滿足C1損失量小于5%的要求，可脫除進料氣中12%～20%的N2， 且進料氣中N2摩爾分數越低，N2脫除量越小。

圖8 為 在 分 離 壓 力 分 別 為500kPa、700kPa 和1000kPa時， 將不同N2摩爾分數的進料氣采用二級分離脫至20%時的C1損失量，分析此圖發現，若要使分離過程中的C1損失量小于5%，其進料氣N2摩爾分數不應超過40%。

圖8 進料氣N2摩爾分數為20%時C1損失量隨進料氣N2摩爾分數變化Fig. 8 C1 loss varies with N2 mole fraction of feed gas at product gas N2 mole fraction of 20%

2.3 三級分離下的Pareto前沿

利用GA搜索三級分離下的Pareto前沿， 得到三級分離下，當分離壓力為500kPa時，不同進料氣N2摩爾分數（25%～60%）下，C1損失量關于產品氣N2摩爾分數的Pareto前沿，如圖9所示。

圖9 分離壓力500kPa下三級分離Pareto前沿Fig. 9 Three-stages separation Pareto frontiers at separation pressure of 500kPa

由圖9可知，在進料氣條件下，對于三級分離，在分離壓力為500kPa時，若要滿足C1損失量小于5%的要求，可脫除進料氣中13%～20%的N2，且進料氣中N2摩爾分數越低，N2脫除量越小。

圖10為在分離壓力分別為500kPa、700kPa和1000kPa時， 將不同N2摩爾分數的進料氣采用三級分離脫至20%時的C1損失量，分析此圖發現，若要使分離過程中的C1損失量小于5%，其進料氣N2摩爾分數不應超過42%。

圖10 產品氣N2摩爾分數為20%時C1損失量隨進料氣N2摩爾分數變化Fig. 10 Product gas N2 mole fraction 20% C1 loss varies with N2 mole fraction of feed gas

2.4 塔河油田分離壓力和分離級數的確定

圖11 塔河油田含氮天然氣高位熱值隨N2摩爾分數變化Fig. 11 High heat value varies with N2 mole fraction of nitrogen-containing natural gas from Tahe oilfield

對于塔河油田高含氮天然氣， 并無要求生產LNG產品， 經分離脫氮后的LNG可經冷量回收后重新氣化為產品氣。 對于塔河油田高含氮天然氣，其N2摩爾分數可達40%， 在標準狀態（101.325kPa，20℃） 下， 其高位熱值隨N2摩爾分數變化如圖11所示。 由圖11可知，為使含氮天然氣熱值達到二類天然氣標準，其N2摩爾分數不應超過20%，同時C1損失量要求小于5%。

在此條件下， 當分離壓力分別為500kPa、700kPa和1000kPa時，采用一級分離、二級分離和三級分離時的最小C1損失量如圖12所示。由圖12可知，當進料氣N2摩爾分數和產品氣N2摩爾分數一定時，無論采用一級分離、二級分離和三級分離，分離壓力的上升均會使C1損失量增加，分離時應選擇較低的分離壓力。 同時，采用二級分離時，C1損失量與一級分離相比明顯下降；而采用三級分離時，雖與二級分離相比，C1損失量進一步下降， 但下降幅度較小。 進一步分析圖12可知，對于塔河油田含氮天然氣，在滿足產品氣N2摩爾分數的要求下，只有當分離壓力為500kPa、 且采用二級分離或三級分離時，其C1損失量才能小于5%，而采用三級分離時的C1損失量相比于二級分離下降并不明顯。 綜合以上分析， 對于塔河油田含氮天然氣， 當分離壓力取為500kPa， 采用二級分離可滿足天然氣熱值及C1損失量要求。

圖12 C1損失量隨分離級數變化Fig. 12 C1 loss varies with the separation series

3 結論

（1）當分離級數相同，且進料氣N2摩爾分數一定，產品氣N2摩爾分數要求一定時，采用較低的分離壓力能減少分離過程中C1損失量。

（2）當含氮天然氣N2摩爾分數小于33%，在分離壓力為500kPa下采用一級分離使天然氣熱值重新達標時，其C1損失量小于5%；當含氮天然氣N2摩爾分數小于40%， 在分離壓力為500kPa下采用二級分離使天然氣熱值重新達標時， 其C1損失量小于5%；當含氮天然氣N2摩爾分數小于42%， 在分離壓力為500kPa下采用三級分離使天然氣熱值重新達標時，其C1損失量小于5%。

（3）根據以上分析結論并結合塔河油田含氮天然氣的特點，對比了不同分離壓力和分離級數下的C1損失量， 最終確定了塔河油田高含氮天然氣多級分離單元分離壓力為500kPa，并采用二級分離。