基于改進差分進化算法的裂解反應動力學系數辨識

葉貞成， 王 鑫， 梅 華

（華東理工大學化工過程先進控制和優化技術教育部重點實驗室，上海 200237）

石腦油熱裂解是生產乙烯、丙烯和丁二烯等重要化工原料的主要來源之一[1]，由于石腦油烴類組成龐大，裂解反應網絡十分復雜，各烴類之間可能發生成千上萬的反應，并且眾多反應的參數尚不明確，對該過程的研究與建模一直是裂解過程建模領域的重要問題之一[2-3]。

前人對石腦油的裂解過程進行了大量研究，提出了各種經驗模型[4-7]、機理模型[8-9]和分子反應動力學模型[10-11]。經驗模型簡單實用，但適用范圍較窄。機理模型具有良好的外延性能，但活化能、指前因子等參數的獲取比較困難，仍需借助大量的實驗數據。分子反應動力學模型形式簡單、適用性強，能在較寬的裂解條件范圍內較準確地描繪裂解過程，其中，Kumar 等[12]提出的分子反應動力學模型（Kumar模型）應用十分廣泛。該模型將石腦油假設為具有平均分子式的單一烴，并將石腦油的裂解表征為1 個一次反應方程和21 個二次反應方程。然而，Kumar模型的精度與一次反應的選擇性系數密切相關，不同性質的石腦油原料選擇性系數也不相同，并且Kumar 模型具有很強的非線性和高維性，一次方程選擇性系數之間相互耦合影響，這些因素使得一次方程選擇性系數的辨識異常復雜。傳統的優化方法，如單純形法、最速下降法、共軛梯度法等，雖具有計算效率高、理論比較成熟等優點，但對目標函數的表達式具有較高的要求，如要求函數具有一定程度的光滑性等，因此，傳統的優化方法無法有效地解決一次方程選擇性系數辨識問題。

近年來，各種隨機性優化算法發展迅速，如遺傳算法（Genetic Algorithm，GA）、進化規劃（Evolution Programming，EP）、差分進化（Differential Evolution，DE）算法等，其中，差分進化算法作為一種新型、高效的啟發式并行搜索算法，通過舍棄現有算法隨機變異的操作特點，加入差分變異算子，具有收斂快、控制參數少且參數設置原則簡潔、優化結果穩健等優點，對Kumar 模型一次方程選擇性系數辨識等非線性優化問題展示出了極強的能力[13-15]。標準的DE 算法也具有搜索能力與開發能力相矛盾的現象，容易造成早熟、搜索停滯等諸多問題。為了克服這些缺陷，國內外專家、學者進行了大量的算法改進工作，主要集中在以下4 個方面：（1）對DE 算法控制參數設置規則的改進[16]。如Qin 等[17]提出的自適應差分進化（SaDE）算法，其控制參數的設置均通過學習歷代優秀個體的參數值自適應生成，避免了通過試錯過程尋找優秀控制參數的大量計算成本與時間成本。（2）改善DE 算法的變異策略。如Fan 等[18]提出的三角變異策略，使得算法能夠在收斂速度和魯棒性之間取得更好的平衡。Das 等[19]基于鄰域拓撲的思想，將鄰域搜索與全局搜索相結合加入變異策略中，平衡了算法的開發能力與勘探能力。（3）改善DE算法結構和工作原理。徐斌等[20]提出了一種自適應多策略差分進化（SMDE）算法，通過引入候選集合的概念，并以種群過去信息為基準，自適應地從候選集合中選擇變異策略與控制參數，有效提高了算法的搜索精度與收斂速度。Das 等[21]通過將局部搜索引入DE 算法，改善了算法對高維函數優化問題的處理能力。（4）與其他算法進行混合[22-23]。如魏民等[24]將化學反應算法與DE 算法相結合，利用化學反應算法良好的全局搜索能力與DE 算法收斂速度快的特點，提高了算法計算精度與搜索能力。

Kumar 模型一次方程參數辨識問題具有強非線性、計算時間長、要求精度高等特點，為解決這一問題，算法須同時具備快速收斂能力與深度搜索能力，而標準DE 算法及其改進算法仍無法高效求解該問題。在充分研究待優化問題的基礎上，本文分別對算法的工作原理與控制參數設置進行改進，充分考慮了種群個體的差異，提出了分類變異策略，并對傳統控制參數自適應進化策略的局限性進行改進，然后結合分類變異策略與控制參數自適應進化策略，提出了一種分類變異參數自適應差分進化（Classification Variation Parameter Adaptive Differential Evolution，CVPADE）算法，并將其應用于石腦油裂解反應過程一次反應選擇性系數的辨識過程。以石腦油的實際裂解產率與模型預測裂解產率差值的平方和為目標函數，通過算法改進規則不斷地更新一次選擇性系數的值，使目標函數值達到最小。

1 問題描述

烴類的熱裂解涉及復雜的傳熱、傳質過程，是化工過程最復雜的問題之一。影響工業裝置裂解反應產物組分分布的因素眾多，如爐管結構、裂解條件、原料性質等。在應用Kumar 模型建立石腦油裂解反應模型時，影響模型裂解產物分布的最主要因素是一次反應方程選擇性系數的準確性。

Kumar 將石腦油假定為具有平均分子式的單一烴（CmHn），并用包含10 個裂解產物的一次反應描述其裂解性能，這10 個產物的反應系數即為選擇性系數。且一次反應的裂解產物作為二次反應的反應物，進行復雜的二次反應。

Kumar 模型的一次反應方程式如下：

假設一次選擇性系數為A={ai| i=1,2，…，10}，操作條件為 C，原料性質為 Ω，Y={yi| i=1,2,3，…，10}為裂解氣主要組成，裂解爐模型為H。則基于Kumar模型的裂解反應模型可以描述為

在給定操作條件C、裂解爐模型H 以及原料性質Ω 的情況下，裂解產物組成Y 由一次選擇性系數A 唯一確定。因此，該問題的目標函數可以采用工業實際裂解氣組成數據ys與模型輸出數據ym平方差和的形式描述。

另外，一次選擇性參數A 與原料性質Ω 息息相關，根據原料性質Ω，可以將石腦油表示為CmHn的形式，因此，A 的選擇必須滿足一次反應前后質量守恒與原子守恒。

綜上所述，可以將該優化問題轉變成帶約束的非線性優化問題：

結合工業生產過程的實際情況，本文對上述優化問題描述進行如下修正：

（1）由于裂解氣組成眾多，使眾裂解氣組成完全一致是非常困難的，通常使用乙烯、丙烯等主要產品的收率評價模型精度，所以在目標函數中，應把評價重點放在主要產物上，應使乙烯、丙烯誤差最小，丁二烯、氫氣誤差盡量小，其余產品誤差不大。

（2）對于約束條件，原子守恒存在一定的容錯空間，且一次選擇性參數具有物理意義，需要對其實施上下界約束。

對式(3)、式(4)調整后，一次選擇性系數辨識問題可表述為

式中：pi為各裂解氣組分所占權重且乙烯、丙烯等主要產品所占權重較大；al、ah為ai取值的上下界，根據經驗一般取值為 [0.001，2]；ε1、ε2分別是碳、氫原子守恒的允許誤差。

2 DE 算法及特性分析

2.1 DE 算法簡介

式中：rand 為[0,1]的隨機數；CR 為交叉概率因子；NP 為種群規模。如果試驗個體的適應度優于目標個體的適應度，則在下一代中試驗個體取代目標個體，否則目標個體仍然保存下來，該操作稱為貪婪選擇。

在每一代的進化中，DE 算法通過不斷迭代計算，保留優良個體，淘汰劣質個體，從而引導搜索過程向全局最優點逼近[26]。

2.2 DE 算法控制參數與變異策略分析

DE 算法的控制參數相對較少，種群規模NP、縮放因子F 和交叉概率因子CR 這3 個控制參數對算法的搜索能力、收斂速度和穩定性具有較大的影響[27]，對3 個控制參數進行分析，將有益于設置控制參數，提升算法能力。

首先，NP 對種群多樣性及算法收斂速度具有直接的影響，NP 太小會使種群很快喪失多樣性，陷入局部最小，但收斂速度增快；NP 過大效果相反。通常，NP 的大小一般為優化問題決策變量維數n 的5～10 倍。

F 決定了變異操作中差分矢量對變異個體的擾動程度，體現了變異的幅度。F 較大，擾動程度大，易保持種群多樣性，但收斂速度降低；F 較小，擾動較小，收斂速度增快，易使算法陷入局部最小而發生早熟收斂現象。

CR 控制試驗個體中變異個體所占分量的比例。CR 較大時，試驗個體Ti中變異個體Mi對其貢獻較大，有利于增大種群多樣性和全局搜索。CR 較小時效果相反。

DE 算法的核心是變異步驟，目前常見并且應用較為廣泛的變異策略主要有以下幾種：

(1) DE/rand/1

不同變異策略按照對算法性能的影響不同可大概分為 3 類，其中策略 (1)、(3)、(5)代表第 1 類傳統變異策略。策略(2)、(4)代表第2 類變異策略，在搜索策略中加入最優個體，引導搜索方向轉向最優個體下降方向，使算法的收斂速度大大增加，但會增大陷入局部最優的可能性。策略(6)代表第3 類，特點是由最優個體構成差分矢量，通過兩個縮放因子的調節，平衡收斂速度與搜索能力，具有更高的靈活性。

通過以上的分析可以得出，控制參數與變異策略都對算法的收斂速度以及種群多樣性有很顯著的影響，并且影響是相矛盾的。為達到增大全局搜索與加快收斂速度的目的，控制參數的設置一定要合理或者提出一種行之有效的設置方法，而變異策略必須針對優化問題以及種群的特點選用最為合適的變異策略。

3 分類變異參數自適應差分進化算法

Kumar 模型一次選擇性參數辨識問題屬于帶約束的非線性規劃問題，該問題具有計算時間較長、模型計算精度要求較高的特點。由于約束條件的限制，會使符合條件的選擇性參數約束在一定范圍內。因此，對優化算法的設計提出以下要求：

（1）盡可能減少模型計算時間，加快算法收斂速度。

（2）在加快收斂速度的前提下，增強算法廣度與深度搜索能力，擴大算法搜索范圍，避免陷入局部最小。

DE 算法往往存在收斂速度與種群多樣性相矛盾的問題，NP 較大，勢必造成較長的計算時間。為滿足算法要求，設計算法時，NP取較小值，取為變量維數n 的1.5 倍，以加快算法收斂速度。在這個前提下，由于NP 較小，種群多樣性大大降低，增大了陷入局部最小的可能性。因此，需合理選擇變異策略與控制參數，以平衡種群多樣性與收斂速度的矛盾。為解決這一矛盾，本文提出在采用較小種群規模的前提下，采用分類變異策略與控制參數自適應進化策略相結合，由此組成分類變異參數自適應差分進化算法（CVPADE），并將其用于Kumar 模型一次選擇性參數辨識問題。

3.1 分類變異策略

在已有改進差分進化的方法中，有學者提出了幾種不同的變異策略，如二次變異策略（Secondary Mutation Strategy，SM）、兩段式變異策略（Two-Stage Strategy，TS）等，其特點都是根據不同算法階段的特點對變異策略進行改進，能夠有效地提高種群的多樣性，增大搜索范圍。其缺點是沒有充分考慮種群中每個個體的特點，且對于收斂速度要求較高的優化問題，該策略具有一定的限制。

Kumar 模型一次方程的參數辨識問題需要算法具有較快的收斂速度，同時兼顧算法搜索范圍，因此，上述變異策略無法有效滿足算法需求，一種合適的變異策略亟待提出。

對DE 算法的變異操作進行分析可知，變異操作實際上可以理解為一種局部搜索操作，種群中的每個個體即為局部搜索的中心，變異策略為搜索方式。而在進化過程中，每一代種群個體的適應度都存在著較大的差異，部分個體適應度較好，部分個體適應度較差。這就意味著適應度較好的個體離最優解較近，適應度較差的個體離最優解較遠，因此，充分考慮種群個體的差異，在進化過程中依據個體適應度大小的差異進行分類變異，不同類別的個體分別采用不同的變異方式。因此，充分利用個體間的差異將有利于提高種群的整體收斂速度，平衡算法的探索開發能力，有利于解決Kumar 模型一次方程選擇性系數辨識問題。

分類變異策略（Classified Variation Strategy, CV）的主要思想是將每一代中的個體按照適應度值的大小由小到大排序，取前1/3 適應度較小的個體為一類個體或優秀個體，取后2/3 適應度較大的個體為二類個體或者較差個體。優秀個體適應度較好，處于較優秀的解空間，應采用第一類變異策略，增大搜索范圍，跳出局部最小，避免過快喪失種群多樣性。對于較差個體，應采用第三類變異策略，通過調節兩個縮放因子，平衡收斂速度與搜索能力，提高種群整體收斂速度。

綜上所述，一類個體選擇第一類變異策略中的DE/rand/1 變異策略；二類個體選擇第三類變異策略中的DE/current-to-best/1 變異策略，其中F 控制搜索范圍，λ 控制趨向最優解的速度。兩類個體間各司其職，根據個體自身特點進化，避免了盲目搜索所導致的計算量大、收斂速度慢的缺陷，加快了種群的收斂速度，滿足為解決該優化問題所提的算法要求。

3.2 控制參數自適應進化策略

控制參數大小以及設置原則對算法性能有重要的影響，算法中若采用了不合適的參數，可能會導致算法早熟或收斂停滯。為了避免手動設置控制參數帶來的影響，許多參數自適應調整方法相繼被提出[28-30]。其中控制參數自適應進化策略（jDE）[31-32]非常簡單且有效，該策略極大地增強了DE 算法的魯棒性，在大規模優化問題中表現出良好的性能。該策略的具體措施如下：

因為每一代種群中其個體的適應度不同，變異程度也應不同，因此將變異參數F、CR 加入個體中，第g 代第i 個個體組成為

其中：rand1、rand2、rand3、rand4都為 0～1 之間的隨機數；Fmin是 F 的下限； Δ F 是 F 的變化量；τ1、τ2為控制參數更新概率因子。

相對于標準DE 算法，采用jDE 策略的優勢在于控制參數在給定范圍內隨機變化，能在一定程度上平衡算法的收斂速度與搜索空間，增強算法魯棒性，防止搜索停滯，增大了跳出局部最小的可能性。

針對Kumar 模型選擇性系數辨識問題，jDE 策略的劣勢有二：其一，控制參數隨機選擇時，匹配到較差的控制參數將導致計算量增大，收斂速度降低；其二，jDE 策略的控制參數取值范圍無法根據進化代數與個體適應度大小自適應改變。為改善jDE 策略在處理本優化問題時的兩個劣勢，對jDE 策略進行了如下改進：

（1）jDE 策略的優點在于控制參數的更新，當種群個體匹配到較為優秀的控制參數F、λ 以及CR 時，收斂速度增加，但匹配到不合適的控制參數時，會導致迭代次數增多，收斂速度降低，因此，需要增大匹配到優秀控制參數的概率。

結合分類變異策略，對控制參數更新機制調整如下：

式中：Fmin,g、CRmin,g為優秀個體的控制參數；Fmin,p、λmin,p、CRmin,p為較差個體的控制參數；τF,1、τF,2、τλ,1、τλ,2、τCR,1、τCR,2、θ 皆為控制參數更新概率因子；φf代表種群個體進化后適應度改變幅度，當φf＞θ 時，判定此時的控制參數為優秀控制參數，增大其保留以及被選中的概率。

（2）在算法進行初期，由于種群個體差異較大，種群個體在解空間內較為分散，應增強種群搜索能力，增大種群多樣性，因此，F、λ 以及CR 應采用較大的值，以增大搜索到全局最優解的概率。隨著進化過程的進行，在算法進行后期，應加速較差個體向全局最優解的進化速度，促進種群收斂，應采用較小的F、λ 以及 CR 值。另外，由于 F 與 λ 作用不同，F 控制搜索范圍，λ 控制趨向最優解的速度，因此，兩種縮放因子下降速度應取不同值，即取值范圍應不同，F 下降速度要快，λ 下降速度要慢，以保證達到前期增大搜索范圍后期加快收斂的目的。

基于上述指導思想，對F、λ 與CR 的更新機制中的隨機項進行改進：

其中：nowgen 為算法當前迭代代數；maxgen 為設置的最大迭代次數；Fmin、Fmax、λmin、λmax代表一類與二類個體縮放因子的取值上下界；CRmin、CRmax代表交叉概率的取值上下界；ω 為對數函數的真數。通過更新機制，可以保證控制參數可以跟隨進化過程以及個體適應度自適應改變。

3.3 分類變異自適應差分進化算法實現步驟

分類變異自適應差分進化算法流程如圖1 所示，實現步驟如下：

（1）種群初始化。確定初始種群規模NP=1.5n，初始進化代數nowgen，最大進化代數maxgen，優化精度ε 以及控制參數變化的上下限。隨機生成NP個個體構成初始種群A(x)。

（2）計算個體適應度Fitness 以及種群平均適應度Fitness_avg，得到最優個體適應度Best fitness。

（3）判斷是否滿足精度要求 Best fitness＜ε 或者是否達到最大迭代次數maxgen，若滿足則退出，否則執行下一步。

（4）分類變異、交叉，種群中的個體按適應度大小排序進行分類，選出一類個體與二類個體。然后執行分類變異策略，產生變異個體Mi。接著變異個體Mi與父代個體進行交叉操作產生試驗個體Ti。

（5）計算試驗個體Ti適應度，判斷試驗個體適應度進化大小是否滿足控制參數更新條件，進行控制參數的更新。

圖 1 CVPADE 算法流程圖Fig. 1 Flow chart of CVPADE algorithm

（6）貪婪選擇，將父代個體與試驗個體Ti的適應度進行兩兩比較，選擇適應度較小的個體選為子代個體。

（7）計算種群最優個體的適應度Best fitness，然后轉至步驟（4）。

4 結果分析

為了驗證CVPADE 算法對解決Kumar 模型一次方程選擇性系數辨識問題的有效性，以某工廠一臺裂解爐為建模對象，選取一種石腦油油品數據，進行Kumar 模型一次反應選擇性系數的辨識。石腦油油品特性與裂解爐操作工況見表1，表中IBP 為初餾點（Initial Boiling Point），FBP 為終餾點（Final Boiling Point），Ma 為相對分子量，DS 為蒸汽比，COT 為裂解爐爐管出口溫度（Coil Outlet Temperature），COP 為裂解爐爐管出口壓力（Coil Outlet Pressure）。

表 1 原料特性與操作工況Table 1 Material characteristics and operating conditions

首先，分別將分類變異策略（CV）與二次變異策略（SM）、分段變異策略（TS）進行對比，不同初始種群下最優個體適應度的進化曲線如圖2 所示。

圖2(a)中，二次變異策略的進化曲線出現a、b 兩個大小不同的峰值，原因可能是算法進行過程中，判斷算法陷入局部最小時，隨機二次變異所導致。在算法進行初期，針對不同的初始種群，分段變異策略收斂速度都較慢。通過對比發現，盡管3 種策略的最優解相差不大，但分類變異策略較二次變異策略與兩段變異策略明顯具有更快的收斂速度與穩定性，因此，在解決Kumar 模型一次方程選擇性系數辨識問題時分類變異更具有優勢。

以種群中最優個體的控制參數F 變化數據為參考，對控制參數自適應進化策略進行分析，jDE 與CVPADE 控制參數F 的變化曲線如圖3 所示。

從圖 3 可以看出，與 jDE 相比，CVPADE 控制參數的變化頻率低，且隨著進化過程的推進，F 有下降的趨勢，這說明控制參數自適應進化策略不僅能增大優秀控制參數被選擇的概率還可以根據進化進程及個體適應度大小自適應改變。算法迭代過程中，不同控制參數F 與λ 的變化趨勢如圖4 所示。通過給F 與λ 不同的取值變化范圍，并控制變化速率，使F 下降較快，λ 下降較慢，以達到前期著重增大種群多樣性，后期加速收斂的目的?？梢钥闯?，控制參數自適應進化策略通過增大優秀控制參數被選擇的概率并使控制參數隨著進化過程以及適應度自適應改變，能夠有效平衡算法收斂速度與開發能力。

圖 2 不同變異策略對比Fig. 2 Comparison of different variation strategies

圖 3 控制參數F 變化曲線Fig. 3 Variation curves of control parameter F

圖 4 控制參數進化趨勢曲線Fig. 4 Control parameter evolution trend curves

圖 5 種群平均適應度進化曲線對比Fig. 5 Comparison of population mean fitness evolution curves

將結合了兩種策略的CVPADE 算法與標準DE算法、jDE 算法進行對比，圖5、圖6 分別示出了進化過程中3 種算法對應的種群平均適應度進化曲線與乙烯、丙烯等主要產品的質量收率進化曲線，圖6中的虛線代表產品的實際質量收率。通過對比可以發現，CVPADE 算法能夠準確快速收斂于目標值，且波動幅度不大，有較高的穩定性。由此可見，CVPADE算法較DE 算法與jDE 算法在解決Kumar模型一次方程選擇性系數辨識問題時具有更高的收斂速度、模型精確度與穩定性。

通過以上分析可知，CVPADE 算法不僅加快了收斂速度，也在一定程度上避免了由于種群規模較小帶來的種群多樣性不夠豐富的問題，并且控制參數自適應進化，使算法具有更強的穩定性，避免陷入局部最小，能夠有效解決Kumar 模型一次方程選擇性系數辨識問題的強非線性與計算時間長等問題，對解決Kumar 模型一次方程選擇性系數辨識等一類問題具有指導意義，對比于標準DE 算法與改進的DE 算法，采用CVPADE 算法是十分有效且必要的。

表2 列出了3 種算法種群最優個體的適應度以及算法收斂時間，可以看出CVPADE 算法在收斂時間上分別較標準DE 算法與jDE 算法提升近40%與35%。

表3、表4 分別列出了Kumar 模型的計算值與文獻值的對比與各組分實際質量收率、仿真質量收率與原Kumar 模型系數計算的質量收率的對比，從表4可以看出主要產物的仿真質量收率與實際質量收率相差極小，滿足精度要求。

圖 6 組分質量收率進化曲線Fig. 6 Evolution curves of component mass yield

表 2 最優適應度與收斂時間對比Table 2 Contrast of optimal fitness and convergence time

表 3 計算的Kumar 模型參數與原參數對比Table 3 Contrast of the calculated Kumar model parameters and the original parameters

表 4 產品實際收率與計算收率對比Table 4 Contrast of the actual yield and the calculated yield

通過以上分析可知，CVPADE 算法通過結合分類變異策略與控制參數自適應進化策略，對Kumar模型一次方程選擇性系數辨識方面有著較好的效果，不僅計算結果較為精確，更大大縮短了計算時間，為Kumar 模型在裂解爐建模中的應用打下了堅實的基礎。

5 結 論

本文針對Kumar 模型一次方程選擇性系數的辨識問題，提出了分類變異參數自適應差分進化算法，通過將分類變異策略與控制參數自適應進化策略相結合，在較小種群規模的情況下，平衡了算法的收斂速度以及搜索能力。分別采用標準DE、jDE 和本文提出的CVPADE 算法對裂解動力學系數進行尋優，結果表明本文所述改進方法，對于諸如石腦油裂解反應具有高維、強非線性的模型參數辨識問題具有更快的收斂速度和更強的全局搜索能力，為研究復雜化工過程石腦油裂解反應動力學建模提供了更高效的算法，有效節約了計算資源并縮短了模型開發周期，為實時提供模型數據、建立準確的石腦油裂解爐工藝數學模型打下了良好的基礎，并為進一步研究石腦油油品性質與Kumar 模型一次方程選擇性系數間的關系提供了有力保障。