中國地區氧化亞氮濃度時空變化特征分析

馬鵬飛，熊效振，陳良富，陶明輝，陳 輝，張玉環，張麗娟，厲 青，周春艷，陳翠紅，張連華，翁國慶，王中挺*

1. 生態環境部衛星環境應用中心，北京 100029 2. 國家環境保護衛星遙感重點實驗室，北京 100101 3. NOAA Center for Satellite Applications and Research, College Park, MD 20740, USA 4. 中國科學院遙感與數字地球研究所，遙感科學國家重點實驗室，北京 100101 5. 中國地質大學，湖北 武漢 430074

引 言

國際社會專家學者越來越關注氣候變化和臭氧損耗物[1]。氧化亞氮(N2O)在這兩個問題中都扮演著重要的角色，它是排在二氧化碳(CO2)、甲烷(CH4)和氯氟烴(CFC)之后的第四重要的溫室氣體，具有長達120年的壽命，其全球變暖潛能約為CO2的300倍。由于N2O是平流層一氧化氮(NO)和二氧化氮(NO2)的主要來源，會催化臭氧破壞，目前N2O被公認為人類最重要的平流層臭氧消耗物質[2]。開展氣候變化和臭氧損耗物這兩個方面的研究，有必要對氧化亞氮濃度的分布特征進行監測。由于地面監測在地理空間上覆蓋有限，且大氣上層氧化亞氮的濃度變化相對較大，因此衛星遙感是氧化亞氮濃度監測的重要手段。衛星遙感空間連續監測特征，目前被用來監測多種大氣成份，包括氣態污染物、溫室氣體、云和氣溶膠等，但由于氧化亞氮在空氣中含量較少，其吸收特征容易受到其他吸收干擾，目前反演難度較大，國內外研究較少。開展我國的氧化亞氮衛星遙感反演，掌握氧化亞氮濃度時間和空間分布變化特征，可為我國應對氣候變化提供數據支撐。

目前通常使用兩種技術來觀測平流層氧化亞氮濃度，一種使用太陽掩星觀測，另一種是臨邊觀測。近些年，利用熱紅外探測儀(thermal infrared sounder, TIR)可以提供對流層中上層氧化亞氮濃度的分布情況。EOS/Aqua上的大氣紅外探測儀(the atmospheric infrared sounder, AIRS)是一種穩定的高光譜TIR探測儀，自2002年以來已進行了較長時間的觀測，并已成功用于痕量氣體反演，如CO2，CH4和CO等，本工作基于高光譜衛星遙感數據，利用最優估計法，反演出我國氧化亞氮濃度的時間和空間變化情況，從而為我國應對氣候變化提供數據支撐。

1 反演算法

1.1 算法描述

熱紅外氧化亞氮反演，受很多因素影響，如溫濕廓線、地表溫度、CH4等[3]?；谪惾~斯理論提出的最優估計法是求解這一類問題的通用方法，該方法的核心思想是，通過構建目標函數和選擇尋優策略，在先驗誤差協方差矩陣和觀測噪聲協方差矩陣的限定下，以迭代的形式逐步逼近真值。

在之前研究的基礎上[5-6]，基于AIRS數據[4]，通過計算不同通道的氧化亞氮權重函數，選取最佳信息層，假設其他氣體的吸收信息為“噪聲”，氧化亞氮的吸收信息為“信號”，模擬比較不同氣體的透過率和吸收強度變化，綜合選取通道信噪比最高的，作為反演通道集，最終利用最優估計法開展氧化亞氮廓線反演，進一步計算柱濃度。其中，算法所需的大氣廓線包括溫度、濕度和臭氧，以及地面參數包括地表溫度和發射率由AIRS二級產品種提取，輻射值采用經過晴空訂正后的產品。

1.2 地面驗證

選擇德克薩斯州沿海海洋觀測網(Texas Coastal Ocean Observation Network, TCOON)中加拿大站點2010年7月—9月的有效觀測值均值，同時選取對應的衛星遙感反演結果均值進行比對，選取原則為： (1)衛星過境時間地面觀測時間間隔不超過1 h； (2)衛星過境點與地面觀測點距離在1度以內。

驗證結果如圖1所示，衛星遙感與地面觀測結果一致性較好，相關系數r為0.73，驗證樣本數為7月—9月內的23個有效值。

圖1 2010年7月—9月反演得到的N2O柱濃度與Eureka站點觀測結果對比Fig.1 Comparison of the results retrieved from the AIRS data and the Eureka observations for July to September 2010

2 中國及周邊國家地區氧化亞氮濃度時空變化特征分析

2.1 月均值變化

在利用驗證結果完善反演算法的基礎上，開展了我國氧化亞氮濃度的時空變化反演分析。如圖2所示為2011年我國氧化亞氮濃度的月均值分布圖，時空分布顯示，我國氧化亞氮濃度月度間變化比較明顯，從1月份開始，氧化亞氮濃度逐月遞增，8月份最高，之后逐月遞減。

如圖3、圖4所示，在2011年和2012年夏季，我國及周邊國家如印度、巴基斯坦、哈薩克斯坦和吉爾吉斯坦等國，氧化亞氮濃度均為最高，在冬季降到最低。低緯度地區氧化亞氮會被布魯爾-多普森環流，傳輸至平流層，從而向高緯度地區擴散、沉降。對于我國夏季氧化亞氮濃度高值區，除了本地農業等排放外，還會在一定程度上受到平流層的傳輸和沉降影響。

2.2 季均值變化

圖5給出了2011年我國氧化亞氮濃度的季節均值變化圖，由圖可以看出，氧化亞氮濃度在夏季(6月—8月)達到最高值，春、秋季次之，冬季最低。氧化亞氮的人為排放源主要來自于農業排放，其他一些較小的排放源來自工業、城市垃圾和化石燃料燃燒等。而我國為了用僅占全球7%的耕地，養活占全球22%的人口，近年來積極推進農業集約化規?；l展，這也導致了對氮肥的大量使用，增加了氧化亞氮的排放量。從反演結果來看，氧化亞氮的高值區分布和我國的農業集約化發展情況一致，尤其在西北地區、西南地區和南部地區，在夏季氧化亞氮濃度急劇升高。

2.3 年均值變化

圖6結果所示，赤道地區氧化亞氮濃度年均值始終處于高值區。Prinn將全球范圍劃分為四個緯度帶，即北緯90°—北緯30°、北緯30°到赤道、赤道到南緯30°、南緯30°到南緯90°共四個區域。通過分析四個區域內十年的氧化亞氮濃度數據，發現北緯30°到赤道這個區域內，氧化亞氮濃度最高。本文反演結果和該分析較為一致。由我國2004年、2006年和2011年—2013年，5年的年均值分布結果顯示，我國氧化亞氮濃度高值區主要集中于南部地區，濃度隨緯度的升高而遞減，均勻分布, 年際之間濃度變化不大。

圖2 2011年我國大氣氧化亞氮的月均值變化Fig.2 Distribution of monthly mean nitrous oxide concentration in 2011

圖3 2011年我國及周邊國家的N2O濃度月均值變化Fig.3 Distribution of monthly mean nitrous oxide concentration in China and surrounding countries (2011)

3 結 論

在前述氧化亞氮廓線反演研究的基礎上，優化了高光譜反演通道選取，在地面驗證的基礎上，完善反演算法，并給出了我國及周邊國家氧化亞氮濃度的時空分布圖，結合我國農業發展的實際情況，分析了我國氧化亞氮濃度的月度變化、季節變化和年際變化，得到我國氧化亞氮濃度的時空變化特征。在下一步研究中，將把算法推廣到同類載荷跨軌紅外探測儀(The Cross-Track Infrared Sounder, CrIS)和紅外大氣探測儀(The Infrared Atmospheric Sounding Interferometer, IASI)中，通過和AIRS數據的結合將使我們能夠獲得20多年的氧化亞氮觀測數據，作為目前地面觀測、航空觀測和平流層衛星觀測的補充數據，將有助于我們獲得氧化亞氮的三維立體分布、變化趨勢以及在大氣中的傳輸等，為我國氧化亞氮減排政策提供科學依據。

圖4 2012年我國及周邊國家的N2O濃度月均值變化Fig.4 Distribution of monthly mean nitrous oxide concentration in China and surrounding countries(2012)

圖5 2011年我國大氣N2O的季節變化Fig.5 Distribution of seasonal mean nitrous oxide concentration in China(2011)

圖6 2004年、2006年、2011年—2013年我國大氣N2O濃度分布情況Fig.6 Distribution of nitrous oxide concentration in China from 2004, 2006, 2011 to 2013