少光周期的中紅外激光脈沖驅動的Xe原子非次序雙電離

李盈儐,張 可,陳紅梅,康帥杰,李整法,許景焜,翟春洋,湯清彬,余本海

(信陽師范大學 物理電子工程學院, 河南 信陽 464000)

0 引言

近年來,隨著超快激光技術的發展和光脈沖鎖模放大技術(Optical parametric chirped pulse amplification, OPCPA)的進步, 實驗上已經可以獲得中紅外激光脈沖, 使得人們對此新型光場應用于原子分子研究電子關聯動態過程已成為新的趨勢。 非次序雙電離(Nonsequential double ionization, NSDI)過程中兩個電子之間的關聯作用是最簡單、最方便用于研究[1-7]。 目前, 強場驅動非次序雙電離已經成為一種重要的工具,用于探索電子動態關聯的物理過程。 其被廣泛接受的物理圖像是三步再碰撞過程[8], 在這個過程中, 一個電子通過遂穿效應穿過激光場與庫倫場形成的勢壘而發生電離, 當電場改變方向時, 該電離電子將被拉回并與母離子發生非彈性碰撞, 導致兩個電子都發生電離。 再碰撞模型下, 第二個電子的電離機制強烈依賴于第一個電子的回碰能量, 如果回碰能量大于原子的第二電離能, 且第一個電子可以傳遞給第二個電子足夠的能量, 第二個電子可以通過直接碰撞電離機制(Recollision-impact ionization, RII)電離;如果回碰能量小于第二個電子的電離能, 第二個電子只能首先被激發, 然后在光場的作用下電離,即碰撞激發場致電離機制(Recollision excitation with subsequent ionization, RESI)。

中紅外激光脈沖不僅能夠提供超高的回碰能量, 而且能夠拓寬碰撞能量的范圍。 巴薩羅那的實驗小組研究了3 100 nm線偏振激光脈沖驅動的Xe原子NSDI, 觀測到了極高碰撞能量下關聯電子動量譜關于主對角線呈現出非常明顯的排斥現象[9]。 即使在相似的碰撞能量下, 中紅外激光場下NSDI的電子關聯行為與近紅外情況也有很大差異。 比如, 中科院武漢物理與數學研究所柳曉軍團隊[10]研究了2 400 nm的線偏振激光脈沖驅動的Xe原子NSDI, 發現Xe2+動量譜對激光強度的依賴行為完全不同于800 nm的情況。 這些前期的實驗研究表明, 中紅外激光下NSDI的關聯電子會出現一些意料不到的新特性。

NSDI的核心問題是回碰電子與母核離子的再碰撞, 因此對NSDI的控制主要通過控制電子回復波包來實現。 例如, 利用超短激光脈沖, 使回碰電子與母核離子的相互作用限制在一個光周期之內, 從而研究NSDI亞光周期的電子動力學[11], 利用強度非常低的超短激光脈沖, 控制NSDI事件主要通過碰撞雙激發電離通道發生, 從而精確地分析碰撞形成的雙激發態之后的兩個電子的發射時間[12]。 然而以前控制NSDI電子關聯動態過程的方案主要利用可見光及近紅外波段, 而最新研究表明, 中紅外波段下電子關聯特性明顯比可見光及近紅外情況強很多[13], 這有利于更加精確地控制關聯電子超快動力學。 本文重點研究少光周期下中紅外激光脈沖驅動的原子NSDI的兩電子關聯特性隨載波包絡相位(CEP)的變化, 以及關聯特性演化的內在物理機制。

1 理論方法

在強激光場中數值求解含時薛定諤方程是描述雙電子系統演化最準確的方法, 但計算量非常大, 尤其對于中紅外波段, 目前的計算技術尚無法實現。 半經典模型[14-15]和經典系綜模型[16-18]既可以克服計算量大的問題, 也可以非常直觀地給出NSDI的整個過程, 已經被廣泛用來研究強場NSDI。 近年來, 半經典及經典模型在揭示原子分子強場NSDI的關聯電子動力學中發揮了巨大作用。 本研究采用經典系綜模型研究少光周期的中紅外激光脈沖下Xe原子NSDI, 兩電子的演化遵循牛頓運動方程(除非特殊說明, 均采用原子單位):

(1)

(2)

為獲得系綜的初始狀態,在核子附近隨機地放置兩電子, 給兩電子一個確定的動能, 使得系統的總能量Etot等于目標原子的第一電離能IP1和第二電離能IP2的負和:

Etot=-(IP1+IP2)=

(3)

式中:pi為電子動量。設置Xe作為目標原子, 其初始總能量Etot為-1.23 a.u., 為避免數值計算的奇異性和自電離, 軟核參數a和b分別為 2 a.u.和0.1 a.u.。 激光場未打開時, 讓電子對僅在庫侖場的作用下自由運動足夠長的時間 (100 a.u.), 直到系綜內所有電子獲得穩定的動量和位置相空間分布。 一旦系綜處于穩定狀態后加入激光場, 每個電子對在庫侖場和激光場的共同作用下運動, 其運動仍然由牛頓運動方程來描述。 當激光場結束之后, 檢驗每對電子的能量, 若兩個電子的能量均大于零, 則發生了雙電離。

2 結果和分析

2.1 關聯電子動量譜

圖1給出了隨機CEP下, 中紅外激光脈沖及近紅外激光脈沖驅動的Xe原子NSDI關聯電子沿激光場的偏振方向(z軸)的末態動量譜(Pz)和Xe2+離子沿z軸的動量(Pz)分布, 選取的波長分別為3 100 nm和780 nm, 激光強度均為1.0×1014W/cm2。 比較圖1(a)和(b)可知, 當激光脈沖由近紅外到中紅外時, 電子關聯特性發生了明顯的改變。 近紅外激光脈沖下, 如圖1(b)所示, 關聯電子動量譜在第一、三象限重現出實驗上觀測到的V型結構; 而中紅外激光脈沖下, 如圖1(a)所示, 動量譜在第一、三象限則呈現出明顯的弧形結構, 且在靠近坐標軸有更多的分布。 從Xe2+離子的動量譜分布可以看出, 近紅外激光脈沖下, 如圖1(d)所示, 動量譜呈現明顯的雙峰結構; 而中紅外激光脈沖下, 如圖1(c)所示, 動量譜則呈現出更多的峰。

圖1 隨機CEP下,關聯電子沿激光偏振方向的動量譜和Xe2+離子沿激光偏振方向的動量譜分布Fig. 1 Under random CEP, momentum spectrum of correlated electron along laser polarization direction and ion momentum spectrum of Xe2+ along the laser polarization direction

為了深入研究少光周期的中紅外激光脈沖操控下關聯電子動力學, 選取了4個典型的CEP, 并分析每個CEP下電子關聯動態過程, 同時與近紅外情況比較, 從而揭示中紅外激光脈沖下關聯電子動力學的細節。 圖2給出了固定CEP下關聯電子沿激光偏振方向的動量譜。 從圖2(a)—(d), 對應中紅外激光脈沖, 從圖2(e)—(h), 對應近紅外激光脈沖。 CEP均標注在每個圖的左下角。 中紅外激光脈沖下, 當CEP=0.05π時,如圖2(a)所示, 關聯電子動量譜呈現明顯的弧形分布, 其范圍跨越第一、二、四象限。 當CEP增加到0.20π時, 如圖2(b)所示, 關聯電子動量譜在第三象限也呈現出弧形結構。 當CEP=0.35π時, 如圖2(c)所示, 第一、二、四象限的弧形結構幾乎消失, 而第三象限的弧形結構更加明顯。 當CEP增加到0.50π時, 關聯電子動量譜幾乎全部分布在第一、三象限, 且主要靠近坐標軸分布。 這表明關聯電子沿激光偏振方向以同方向發射主導, 而反方向發射事件幾乎被完全抑制。另外, 兩電子的末態動量相對絕對值較大。 近紅外激光脈沖下, 當CEP=0.05π時, 如圖2(e)所示, 關聯電子動量譜在第一、三象限均呈現明顯的V型結構。 隨著CEP的增加, 如圖2(f) —(h)所示, 第三象限的V型結構逐漸消失, 最終電子動量譜僅在第一象限呈現明顯的V型結構。 因此, 中紅外激光脈沖下, NSDI的電子關聯特性對CEP的依賴行為明顯不同于近紅外激光下的情況。

圖2 關聯電子沿激光偏振方向的動量譜Fig. 2 Momentum spectrum of correlated electron along laser polarization direction

由圖2知, 關聯電子沿激光偏振方向主要發射到相同方向或相反方向強烈依賴于CEP, 為進一步說明該問題, 圖3給出了關聯電子沿激光偏振方向(z軸)發射到相同方向的概率隨CEP的變化曲線, 即兩電子同時發射到+z方向或-z方向的事件與總的DI事件的比值。 中紅外激光脈沖下, 如藍色方點曲線所示, 兩電子沿z軸發射到相同方向的概率位于50%與90%之間。 近紅外激光脈沖下, 如紅色圓點曲線所示, 電子對沿z軸發射到相同方向的概率位于70%與80%之間。 當CEP=0.50π時, 中紅外與近紅外激光脈沖下, 同方向發射的概率均取得最大值。 因此, 少光周期的中紅外激光脈沖下, 關聯電子的正關聯特性能夠更有效地操控。

圖3 關聯電子沿激光偏振方向發射到相同方向的概率隨CEP的變化曲線Fig. 3 The probability that the correlated electron is emitted in the same direction along the laser polarization direction as a function of the CEP

2.2 反演分析非次序雙電離的細節

經典模型的優點之一, 是可以反演分析每一對電子的整個過程, 通過揭示回碰細節, 從而清晰呈現關聯電子的動態過程。 圖4給出了有效碰撞發生時兩電子之間的距離分布。 中紅外激光脈沖下, 如紅色實線所示, 概率曲線分布范圍較寬, 其最大值位于2 a.u.附近。 近紅外激光脈沖下, 如藍色虛線所示, 概率曲線分布范圍較窄, 其最大值位于1.5 a.u. 附近。 因此, 中紅外激光脈沖下, 兩電子發生有效碰撞時有效區域較大。

圖4 有效碰撞發生時兩電子之間的距離分布Fig. 4 The distance distribution between two electrons when an effective collision occurs

圖5給出了碰撞與單電離之間的時間延遲分布, 即(tr-tsi), 以CEP=0.50π為例。 中紅外激光脈沖下, 如藍色圓點所示, 概率曲線的最高峰值位于1.1個光周期附近, 這對應著第二次返回軌跡(長軌道)。 近紅外激光脈沖下, 如紅色方點所示, 概率曲線的最高峰值位于0.35個光周期附近, 這對應著第一次返回軌跡(短軌道)。 因此, 當激光脈沖由近紅外波段到中紅外波段時, 主導NSDI的返回軌道發生了明顯轉變。

圖5 碰撞與單電離之間的時間延遲分布Fig. 5 Time delay distribution between collision time and single ionization time

為了進一步說明少光周期的中紅外激光脈沖操控下長短軌道的變化, 圖6給出了第一次返回軌跡的概率和第二次返回軌跡的概率隨CEP的變化曲線。 中紅外激光脈沖下, 第一次返回軌跡的概率(藍色空心圓點)和第二次返回軌跡的概率(藍色空心方點)強烈依賴于CEP, 例如當0

圖6 第一次返回軌跡和第二返回軌跡的概率隨CEP的變化曲線Fig. 6 Probabilities of first-returning and second-returning trajectories as a function of the CEP

圖7給出了第一個電子的回碰能量隨CEP的變化曲線, 中紅外激光脈沖下, 如藍色方點曲線所示, 當CEP=0.15π時, 第一個電子的回碰能量最小, 其值約為1.2 a.u.; 當CEP=0.60π時, 回碰能量最大其值約為2.5 a.u.。 整體上第一個電子的回碰能量均大于Xe原子的第二電離能(0.78 a.u.)。 近紅外激光脈沖下, 如紅色圓點曲線所示, 隨CEP的變化, 第一個電子的回碰能量均在0.5 a.u.附近, 且均小于Xe原子的第二電離能。 因此, 中紅外激光脈沖下, NSDI以直接碰撞電離機制主導, 而近紅外激光脈沖下, 則以碰撞激發場致電離機制主導。 上述結論通過圖8被證實, 圖8給出了雙電離(ti2)與碰撞(tr)之間的時間延遲分布即(ti2-tr)。 紅色實線對應中紅外激光脈沖, 藍色虛線對應近紅外激光脈沖。 紅色豎直虛線和藍色豎直點線分別標注出最高峰的位置, CEP標注在每個圖的右下角。 中紅外激光脈沖下, 時間延遲分布主要位于0.1個光周期附近, 這表明再碰撞后, 兩個電子幾乎同時電離, 對應直接碰撞電離機制。 近紅外激光脈沖下, 時間延遲分布主要位于0.3個光周期附近, 這表明碰撞發生后, 束縛電子需要在激光場的作用繼續吸收0.3個光周期的能量再電離, 對應碰撞激發場致電離機制。

圖7 回碰能量隨CEP的變化曲線Fig. 7 The impacting energy as a function of the CEP

圖8 雙電離與碰撞之間的時間延遲分布Fig. 8 Time delay distribution between double ionization time and collision time

圖9給出了不同CEP下, 碰撞時間(tr)分布。 圖9(a)—(d)對應中紅外激光脈沖,圖9(e)—(h)對應近紅外激光脈沖。 黑色點線代表激光場, 灰色虛線代表矢勢。 CEP標注在每個圖的右下角。 碰撞時間主要發生的時刻用P1和P2標注。 中紅外激光下, 當CEP=0.05π時, 如圖9(a)所示, 碰撞時間主要由P1峰貢獻。 當CEP增大到0.20π時, 如圖9(b)所示, 碰撞時間依然由P1峰主導, 但P2峰增強。 當CEP=0.35π時, 如圖9(c)所示, P1峰被強烈抑制, P2峰顯著增強。 當CEP繼續增大到0.50π時, 如圖9(d)所示, P1峰幾乎被抑制完全消失, 碰撞時間由P2峰主導。 近紅外激光脈沖下, 當CEP=0.05π時, 如圖9(e)所示, 碰撞時間由P1峰和P2峰貢獻, 且兩者的概率幾乎相當。 當CEP=0.20π時, 如圖9(f)所示, P1峰的貢獻減小而P2峰的貢獻增大。 當CEP增加到0.35π和0.50π時, 如圖9(g)和(h)所示, P1峰被抑制完全消失, 碰撞時間主要由P2峰貢獻。

圖9 碰撞時間分布Fig. 9 The distribution of collision time

2.3 不同分類條件下的關聯電子動量譜

根據設定的具體條件, 進一步把NSDI事件分開。 根據碰撞時間發生在P1峰或P2峰, 把NSDI事件分為兩類事件。 圖10(a)和(c)給出了碰撞發生在P1峰的NSDI事件對應的關聯電子動量譜, 圖10(b)和(d)給出了碰撞發生在P2峰的NSDI事件對應的關聯電子動量譜。 中紅外激光脈沖下, P1峰貢獻了關聯電子動量譜分布在第一、二、四象限的弧形結構, 如圖10(a)所示; P2峰貢獻了關聯電子動量譜分布在第三象限的弧形結構, 如圖10(b)所示。 近紅外激光脈沖下, P1峰貢獻了關聯電子動量譜分布在第三象限的V型結構, P2峰貢獻了第一象限的V型結構。

圖10 關聯電子沿激光偏振方向的動量分布Fig. 10 Correlated electron momentum distribution along laser polarization direction

對于中紅外激光脈沖, 根據雙電離與碰撞之間的時間延遲把NSDI分為兩類事件。 事件Ⅰ滿足ti2-tr<0.1T, 事件Ⅱ滿足ti2-tr>0.1T。 圖11(a)—(d)給出了事件Ⅰ對應的關聯電子沿激光偏振方向的動量譜, 圖11(e)—(h)給出了事件Ⅱ對應的關聯電子沿激光偏振方向的動量譜。 每種情況對應的NSDI事件的概率標注在每個圖的右下角, CEP標注在每個圖的左下角。 當CEP=0.05π時, 對于事件Ⅰ, 如圖11(a)所示, 關聯電子動量譜主要分布在第一象限, 即兩電子往往發射到相同方向, 呈現正關聯特性。 對于事件Ⅱ, 如圖11(e)所示, 關聯電子動量譜主要分布在第二、四象限即兩電子往往發射到相反方向, 呈現反關聯特性。 隨著CEP的逐漸增加, 對于事件Ⅰ, 如圖11(b)—(d)所示, 兩電子的正關聯特性逐漸增。 對于事件Ⅱ, 如圖11(f) —(h)所示, 關聯電子的正關聯特性也逐漸增強。

圖11 中紅外激光脈沖下關聯電子沿z軸的動量分布Fig. 11 Correlated electron momentum distribution along the z axis in mid-infrared laser pulse

最后, 區分回碰電子和束縛電子, 圖12給出了回碰電子(er)和束縛電子(eb)的動量譜。 如圖12(a)—(d), 對應中紅外激光脈沖, 如圖12(e)—(h), 對應近紅外激光脈沖。 CEP標注在每個圖的左下角。 由圖12知, 兩種激光脈沖下, 回碰電子往往獲得較小的動量, 而束縛電子往往獲得較大的動量。

3 結論

利用經典系綜模型研究了少光周期下中紅外激光脈沖驅動的Xe原子的電子關聯特性和再碰撞動力學。研究結果表明, 中紅外激光脈沖下, 隨CEP的增加, 關聯電子沿激光偏振方向的動量譜由分布在第一、二、四象限的弧形結構轉變到主要分布在第一、三象限的弧形結構。 近紅外激光脈沖下, 關聯電子動量譜由主要分布在第一、三象限的V型結構轉變到主要分布在第一象限的V型結構。 中紅外激光脈沖下, NSDI主要以直接碰撞電離機制主導, 碰撞時間主要由位于激光場峰值附近的P1峰和位于激光場零點附近的P2峰貢獻, P1峰導致關聯電子動量譜在第一、二、四象限的弧形結構, P2峰導致關聯電子動量譜在第一、三象限的弧形結構。 最后, 對于中紅外激光脈沖, 根據雙電離與碰撞之間的時間延遲進一步把NSDI事件分開, 發現即使對于直接碰撞電離機制, 不同的時間延遲范圍下, 電子關聯特性仍呈現出不同的行為。

本文利用少光周期中紅外激光脈沖, 通過改變CEP進一步操控關聯電子的動力學過程, 但目前還未實現將電離電子的碰撞時間集中在更為狹窄的時間窗口內。后期需要構建新型光場來實現更加精確地操控電子的返回時間,進而更加有效地操控關聯電子動力學過程。