基于三七質量安全的土壤Cd和Pb風險閾值

孟溪 梁社往 吳涵 陸春圍 何忠俊

孟 溪，梁社往，吳 涵，等. 基于三七質量安全的土壤Cd和Pb風險閾值［J］. 湖北農業科學，2024，63（2）：25-30．

摘要：為保障三七（Panax notoginseng）綠色種植和質量安全，探討中國三七安全生產的土壤風險閾值。分析土壤理化性質、土壤Cd（鎘）、Pb（鉛）含量和有效態、三七主根Cd、Pb含量，通過線性相關分析三七主根Cd、Pb與土壤理化性質及土壤Cd、Pb總量與有效態之間的關系。利用回歸模型建立土壤Cd、Pb總量有效態與三七主根Cd、Pb的回歸方程，反推土壤有效態Cd、Pb閾值。結果表明，三七種植區土壤Cd、Pb樣品超標率分別是83.64%和16.36%，土壤Cd污染嚴重，土壤Pb處于清潔水平。三七主根Pb含量未超標，Cd含量超標率為29.09%。土壤pH與三七主根Pb呈顯著負相關，三七主根Cd含量與土壤Cd含量和土壤有效態Cd含量分別呈顯著和極顯著正相關；三七主根Pb與土壤Pb含量和土壤有效態Pb均呈極顯著正相關?；谌咧鞲鵆d、Pb限量標準推導出土壤有效態Cd閾值為0.27 mg/kg，土壤有效態Pb閾值為70.66 mg/kg。

關鍵詞：三七（Panax notoginseng）； Cd（鎘）； Pb（鉛）； 土壤風險閾值

中圖分類號：S567.23⁺6? ? ? ? ?文獻標識碼：A

文章編號：0439-8114（2024）02-0025-06

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2024.02.005 開放科學（資源服務）標識碼（OSID）：

The soil Cd and Pb risk threshold based on quality safety of Panax notoginseng

MENG Xia， LIANG She-wangb， WU Hana， LU Chun-weia， HE Zhong-juna

（a.College of Resources and Environment；b.College of Agronomy and Biotechnology，Yunnan Agricultural University， Kunming? 650500， China）

Abstract： To ensure green planting and quality safety of Panax notoginseng， the soil risk threshold of Panax notoginseng safety production in China was discussed. Physicochemical properties of soil， content and available contents of Cd and Pb in soil， and contents of Cd and Pb in the main root of Panax notoginseng were analyzed. The relationship between Cd， Pb in the main root of Panax notoginseng and soil physical and chemical properties as well as total and available Cd， Pb in soil was analyzed by linear correlation analysis. The regression equation between total available Cd， Pb in soil and Cd， Pb in the main root of Panax notoginseng was established by the regression model， and the soil available Cd and Pb threshold was inversely estimated. The results showed that the over standard rates of Cd and Pb in soil samples were 83.64% and 16.36%， respectively. The soil Cd pollution was serious and the soil Pb was at a clean level. The Pb content in the main root of Panax notoginseng did not exceed the standard， and the exceeding rate of Cd content was 29.09%. Soil pH was negatively correlated with Pb in the main root of Panax notoginseng. There was a significant positive correlation and a extremely significant positive correlation between Cd in the main root of Panax notoginseng and the soil Cd content and the soil available Cd， respectively. Pb in the main root of Panax notoginseng was significantly positively correlated with Pb content and available Pb in soil. Based on the limitation standard of Cd and Pb in the main root of Panax notoginseng， the threshold value of soil available Cd and soil available Pb was 0.27 mg/kg and 70.66 mg/kg， respectively.

Key words： Panax notoginseng； Cd； Pb； soil risk threshold

三七（Panax notoginseng）為五加科人參屬多年生草本植物，三七的紡錘根是著名跌打損傷特效藥，有止血散瘀、定痛消腫的功效^［1］。三七主產于云南省文山壯族苗族自治州（簡稱文山州），是名貴的道地藥材，在云藥中占有極其重要地位，“文山三七”是第一個獲得國家地理標志產品保護的中藥材，2019年云南省三七種植面積超過3.3萬hm²，產量在4.4萬t以上，農業產值約85億元，工業產值超過120億元^［2］，是云南省單一中藥材種植面積最大、產量最高的中藥材。隨著三七連作障礙的加重、道地產區租地成本增加和三七需求的增長，三七種植區域已逐漸由云南省文山州向昆明、紅河、曲靖、大理、保山等13個州市擴展^{［3，4］}，省外已擴展到貴州、四川和重慶等省市^［5］，三七種植區域的擴展不僅增加了種植成本，也影響了三七的品質與質量安全。

云南省礦產資源分布較廣，伴隨而來的土壤中重金屬自然背景值偏高，屬于典型的高背景值土壤地區^［6］，加上頻繁的礦業活動以及化肥農藥濫用，導致三七種植區重金屬污染問題變得較為嚴重^［7］。三七具有較強的Cd（鎘）富集能力及Cu（銅）、Pb（鉛）、As（砷）、Cd、Cr（鉻）轉運能力^［8，9］，種植地土壤重金屬含量過高是影響三七質量安全的重要因素。陳璐等^［10］對三七重金屬污染調查發現，三七各金屬元素的超標率分別為Cd 50%、Cu 25.0%、Pb 5.7%、As 12.7%，三七重金屬污染形勢較為嚴峻，為保障三七質量安全，探明三七種植區土壤安全生產閾值具有重要的意義。土壤環境質量標準對土壤污染的分級管理起到至關重要的作用，但是，在農產品安全保障上也有明顯局限，土壤重金屬的生態風險既與其總量有關，更多地受到其存在形態的影響，有效態在總量上為植物易于吸收的一種形式^［11］，與總量相比，有效態能夠更好地反映重金屬的真實遷移程度，國際上德國、日本、瑞士等發達國家已把有效態的標準列入其土壤環境標準體系^［12］，國內有關土壤重金屬基準的研究主要集中在總量閾值的推定^［13］，土壤環境質量標準的可靠性與科學性有待進一步完善。

土壤環境質量標準是為了維護人體健康或者生態系統而導出并建立的，或者是考慮土壤污染對地下水及農產品安全等因素，保護生態系統或者農產品安全是首要目的的準則^［13］，是通過植物統計分析土壤微生物及其他有關毒理學數據，采用物種敏感性分布法進行研究、評價因子法進行擬定，或者通過農產品污染物限量標準，采用回歸分析的方法進行推斷^［14］。張云慧等^［15］研究中國糧食產區土壤重金屬總量、有效態含量及不同水稻品種重金屬累積基礎，借助物種敏感度分布法推定土壤中鉛和鎘有效態含量限值，而對三七中藥材的安全生產土壤閾值的研究較為鮮見。選擇中國三七主要種植地域的三七植株及根區土壤作為研究對象，通過測定三七和土壤Cd、Pb（總量、有效態）含量，建立以保護三七藥材質量安全為目標的種植區土壤中Cd、Pb含量限值推導方法，劃定三七藥材安全生產土壤環境質量閾值，為三七安全生產GAP標準化實施提供參考。

1 材料與方法

1.1 研究區概況與樣品采集

2019—2020年，分別在三七道地產區文山州（WS）、三七新拓展片區昆明市（KM）、曲靖市（QJ）、紅河哈尼族彝族自治州（HH）、保山市（BS）、大理白族自治州（DL）、玉溪市（YX）、貴州?。℅Z）共采集55個樣點（樣本）。根據種植面積在每個省-州-縣采集4～10個樣點，采集3年生三七（控制種源一致，即文山種源），隨機選擇3年生春三七種植戶，從其種植地按東、南、西、北、中隨機選取三七15～20株，作為該樣點的植物樣本，抖下根區土壤作為土壤樣本。采樣點經緯度分別為22°81′97.5″—31°70′77.3″N，98°51′98.6″—106°07′29.1″E，海拔為247～2 412 m。

采集的三七樣本洗去泥土，2%的檸檬酸去離子水洗去附著重金屬，用去離子水反復沖洗干凈。莖葉、蘆頭、主根、筋條、須根分開、稱重、殺青，烘干粉碎，過100目篩（用于測定重金屬含量）。土壤樣品風干，過2.000、0.149 mm篩，分別用于土壤Cd、Pb含量和有效態含量測定。

1.2 樣品測定

1.2.1 土壤Cd、Pb含量 根據GB/T 17141—1997《土壤質量鉛、鎘的測定 石墨爐原子吸收分光光度法》和HJ 491—2019《土壤和沉積物銅、鋅、鉛、鎳、鉻的測定 火焰原子吸收分光光度法》中的方法測定土壤Cd、Pb含量。

1.2.2 土壤有效態Cd、Pb含量 根據HJ 804—2016《土壤8種有效態元素的測定 二乙烯三胺五乙酸浸提-電感耦合等離子體發射光譜法》的方法測定土壤有效態Cd、Pb含量。

1.2.3 三七中Cd、Pb含量 采用GB 5009.268—2016《食品安全國家標準 食品中多元素的測定》中的方法測定三七中Cd、Pb含量。

1.2.4 測定土壤理化性質的方法 利用K₂Cr₂O₇容量法（NY/T 11216—2006）測定土壤有機質；采用土水比（m∶m）1∶2.5的比例pH計測定土壤的酸堿度（NY/T 1377—2007）；土壤陽離子交換量（CEC）采用一次性平衡法測定；黏粒含量采用比重計法測定；土壤顆粒組成通過比重計法測定。

1.3 方法

1.3.1 土壤重金屬污染評估 根據《土壤環境質量 農用地土壤污染風險管控標準》（GB 15618—2018）的土壤重金屬執行二級標準中的風險篩選值對三七種植區土壤Cd、Pb環境質量進行評估。

1.3.2 土壤Cd風險閾值推導方法 農用地土壤重金屬安全閾值確定的方法主要有點模型、概率分布模型、經驗模型，其中，以生態環境效應法為代表的經驗模型能夠定量反映閾值結果，并兼顧土壤理化性質的不同。本研究根據《中華人民共和國藥典》（簡稱《中國藥典》）三七重金屬限值結合經驗模型，依據土壤與三七之間遷移轉化規律，建立土壤中重金屬含量與三七重金屬含量之間的線性、多項式、對數、乘冪、指數5類回歸模型^［16］，通過比較各方程的決定系數（R²）以及相關顯著性檢驗結果（P），選用擬合程度最高（最大R²和最小P）的回歸方程作為擬合公式。將限量值代入相應回歸方程，反推 pH≤6.5條件下三七安全生產的土壤Cd、Pb的風險閾值。

1.4 數據分析與處理

數據的分析與處理均采用SPSS 25.0軟件和Excel 2019軟件完成，三七重金屬限值參考《中國藥典》、土壤重金屬的超標率參照《土壤環境質量 農用地土壤污染風險管控標準》（GB 15618—2018）篩選值計算，采用Origin 2021軟件繪圖。

2 結果與分析

2.1 土壤理化性質和土壤Cd、Pb含量及其有效態含量特征

采樣地土壤理化性質的統計見表1，研究區土壤母質以第三紀古紅土為主，土壤類型主要是紅壤。土壤pH通過改變重金屬吸附表面的穩定性、吸附位、賦存狀態以及配位性能等影響重金屬存在狀態，三七種植地土壤pH介于4.17～6.50，均值為5.30，為酸性土壤。土壤有機質（SOM）、陽離子交換量（CEC）、黏粒（Clay）含量高低同樣影響重金屬遷移能力和植物對其吸收累積能力，土壤有機質為9.9～82.5 g/kg，均值為32.07 g/kg，依據《耕地質量等級》（GB/T 33469—2016）中有機質等級劃分標準，所采集土壤樣品為Ⅰ級標準，屬于適宜作物種植較高水平，土壤CEC為8.93～44.26 cmol/kg，均值為20.83 cmol/kg；種植地土壤質地主要是黏土，土壤粒徑<0.002 mm的黏粒含量為9.23%～76.64%，均值為47.41%，屬于較高水平，土壤pH、SOM、CEC、Clay變異系數分別為11.53%、43.97%、34.78%、33.25%，變異系數最大的是SOM。

三七種植區土壤Pb含量均值為52.94 mg/kg（表2），參照GB 15618—2018《土壤環境質量農用地土壤污染風險管控標準》，土壤Pb點位超標率為16.36%，變異系數為82.84%；土壤Cd含量平均值為0.81 mg/kg，土壤Cd點位超標率為83.64%，變異系數為69.73%。結果表明，三七種植土壤Pb的污染程度處于輕微及以下，且大部分無污染，土壤Cd污染問題突出，原因主要包括三七種植區域土壤Cd含量背景值較高，碳酸鹽地區土壤母質形成的紅黏土中Cd含量顯著高于全國平均水平；礦業開采和冶煉有關的礦業活動無序擴張影響，帶來周邊大面積土壤遭受Cd污染^［17-19］；三七是一種多年生陰生植物，容易染病，種植強度不合理，水肥管理方式不規范，施用大量含有Cd的化學農藥；三七連作障礙加劇，需求量上升，使得三七在一些重金屬超標的地區擴大種植，致使三七中重金屬含量超標的現象越來越嚴重^［20］。

土壤有效態Pb含量平均值為4.70 mg/kg，變異系數為133.72%，土壤有效態Cd含量平均值為0.17 mg/kg，變異系數為109.69%，屬強變異。土壤Cd含量變異系數與土壤有效態Cd變異系數相比，有效態變異系數更大，可能是有效態含量除受重金屬總量影響外，還與土壤理化性質（pH、SOM、CEC、Clay）和植物根際作用等眾多因素相互影響有關^［21］。土壤重金屬基準值推導及確定以土壤全量作為依據，未考慮有效態含量的影響，按現行標準的劃分難以實現有效保護耕地質量安全，張云慧等^［15］建立不同水稻品種重金屬累積SSD曲線，推導出Cd、Pb有效態安全閾值，說明重金屬有效態也可作為推導土壤風險閾值的依據。

2.2 三七Cd、Pb含量超標情況

如圖1、圖2所示，三七主根Pb含量為0.05～4.25 mg/kg，平均值為0.54 mg/kg。依據《中國藥典》中Pb限制值為5.0 mg/kg，可知不同研究區三七主根Pb含量均未超過限定值。三七主根重金屬Cd含量為0.06～1.07 mg/kg，平均值為0.27 mg/kg，依據《中國藥典》中Cd含量限制值為0.3 mg/kg，可知研究區QJ、HH等存在超標，三七主根Cd含量超標率為29.09%。結果表明，三七主根Pb含量未超標，三七主根Cd含量部分樣品超標。與前人研究結果一致，楊牧青等^［8］對云南省紅河州三七種植區重金屬調查發現三七主根Cd超標率為82.4%，主根Pb含量未超標；陶亮等^［22］對云南省3個州三七種植區重金屬調查發現三七主根Cd超標率為62.96%，主根Pb含量未超標。

研究發現土壤Pb含量超標但三七主根Pb含量未超標以及土壤Cd含量與三七主根Cd含量超標情況不一致現象，原因在于土壤中重金屬存在形態不同對植物的有效性也不同，重金屬在土壤-植物系統的遷移轉化不僅受重金屬總量影響，還與重金屬形態和土壤理化性質相關^［23］，因此用土壤重金屬總量不能真實反映土壤污染風險。

2.3 三七Cd、Pb含量與土壤Cd、Pb含量及土壤理化性質的相關性

由表3可知，三七主根Pb含量與對應土壤中Pb含量呈極顯著正相關，相關系數為0.751；三七主根Pb含量與土壤有效態Pb含量呈極顯著正相關，相關系數為0.395，土壤Pb含量與土壤有效態Pb含量呈極顯著正相關，相關系數為0.590，說明土壤Pb含量增加，對應點位土壤Pb有效態含量也極顯著增加，土壤Pb有效態含量極顯著增加表明土壤中Pb的生物有效性提高，作物更容易富集Pb元素。

由表4可知，三七主根Cd含量與土壤Cd含量呈顯著正相關，相關系數為0.293。土壤有效態Cd含量與三七主根Cd含量呈極顯著正相關（0.381），三七主要吸收有效態Cd，在酸性條件下土壤中Cd快速解吸，有效態含量增加，加快了三七對Cd的吸收。有效態Cd可以更好地反映重金屬Cd對植物的危害水平，當土壤有效態Cd含量較高時農田有較高污染風險，而重金屬有效態含量較低的土壤不能實際反映土壤污染對農作物的真實生態風險^［24］，說明在該研究區域有效態含量作為推導閾值的依據比全量推導閾值更有效。

pH與三七主根Pb含量呈顯著負相關，與三七主根Cd含量呈負相關，與土壤Cd、Pb呈正相關，與土壤Cd、Pb有效態呈顯著正相關，pH較高條件下土壤溶液負電荷增加，導致靜電作用力增強，使土壤重金屬吸附點位固定更多重金屬離子，從而使賦存形態發生轉變，降低重金屬遷移性，進而影響三七主根對重金屬的吸收^［25］。

2.4 土壤重金屬有效態限值推定及驗證

土壤風險閾值的推導方法有以評價因子法為主的點模型，以物種敏感性分布法為主的概率分布模型以及以生態環境效應法為代表的經驗模型^［26］。三七源于不同農場之間頻繁的種子交換，在馴化過程中缺乏育種選擇，沒有培育品種或地方品種^［27］，三七大面積栽培種源仍為混合群體，大多數由文山州供種。物種敏感性分布法的應用條件包括毒性數據10～15個以上，同時至少8個生物種類，因品種限制，三七種植區土壤重金屬閾值不適用于SSD方法推導。

通過回歸分析推導重金屬含量的閾值，建立土壤重金屬含量和有效態與三七藥用部位Cd、Pb含量的回歸模型，利用《中國藥典》中三七污染物限量標準反推，依據三七主根Cd、Pb含量與土壤有效態Cd、Pb存在極顯著正相關，參考《生態安全土壤環境基準制定技術指南》建立土壤重金屬閾值。

通過擬合得到三七種植區土壤有效態Cd閾值為0.27 mg/kg，劉香香等^［28］通過對廣東省塊根和塊莖類蔬菜胡蘿卜進行原位土盆栽試驗，推測出土壤有效態Cd閾值為0.07 mg/kg；王旭蓮等^［29］對貴州省馬鈴薯進行調查分析得出土壤有效態Cd閾值為0.22 mg/kg（pH≤6.5），與本研究的閾值存在差異，可能原因：一方面在長時間盆栽試驗條件下，外源添加重金屬的有效性隨時間增加而降低，使短期盆栽試驗與田間實際結果存在較大差異；另一方面不同作物的富集能力、氣候條件和田間土壤類型等環境因素的差異導致，在大田生產條件下對作物和土壤進行點對點采樣，可以更加客觀準確地反映重金屬的遷移轉化特征和富集效應。研究結果對制定土壤質量標準、指導污染農田安全利用具有實用價值。此外，三七不同部位對土壤重金屬吸收富集能力不容忽視，有研究表明，三七的重金屬Cd含量須根出現最多，塊根最少^［30］。史明易等^［31］的研究發現葉菜類蔬菜和根莖類蔬菜土壤重金屬閾值存在明顯差異，富集系數是主要影響因素。

三七種植區土壤有效態Pb閾值為70.66 mg/kg，由于研究區土壤Pb含量較低，三七具有較弱Pb富集能力，所有三七樣品Pb含量均未超過對應的限定標準，表明在該土壤Pb背景下三七可進行安全生產。

當農產品重金屬含量不超標時，測得的土壤重金屬含量小于或等于計算得到的土壤安全閾值；當農產品重金屬含量超標時，測得的土壤重金屬含量大于或等于通過計算得到的土壤安全閾值，則說明該閾值合理^［32］。對上述結果進行驗證，結果如表6所示，pH≤6.5條件下土壤樣本共55個，其中有46個土壤樣本有效態Cd含量小于0.27 mg/kg，對應37個三七主根樣品≤0.3 mg/kg；土壤樣品有效態Cd含量大于0.27 mg/kg的共有9個三七主根樣品，與之對應的三七主根樣品有7個超過國家限量值標準0.3 mg/kg，總計符合閾值樣本數44個，準確率為80%。

研究區土壤Pb總量和有效態Pb含量較低，全部土壤樣本中，有效態Pb含量均低于有效態Pb閾值，對應三七樣品Pb含量均未超過限定標準，土壤有效態Pb準確率為100%，表明在該土壤Pb背景下三七可進行安全生產。

3 小結

1）三七種植區土壤中Pb超標率為16.36%，污染程度處于清潔水平，土壤Cd污染嚴重，超標率為83.64%，有很高的土壤Cd生態風險。

2）根據《中國藥典》重金屬限量標準，三七主根中26%的樣品Cd含量超過限定標準，三七主根中所有樣品Pb含量均未超過限定值標準。

3）依靠經驗模型推導土壤重金屬有效態限值，三七種植區有效態Cd閾值為0.27 mg/kg，有效態Pb閾值為70.66 mg/kg。

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收稿日期：2023-04-07

基金項目：國家自然科學基金項目（81860679）；云南省教育廳科學研究基金項目（2022Y0104）

作者簡介：孟 溪（1997-），男，山東五蓮人，在讀碩士研究生，研究方向為藥用植物設施栽培種植，（電話）18706508503（電子信箱）

1339751417@qq.com；通信作者，何忠俊，男，教授，博士，主要從事藥用植物設施栽培種植研究，（電子信箱）hezhongjun@hotmail.com。