固定化微生物處理氨氮廢水的研究進展

黃徐, 黑亮, 陳文龍, 蔡名旋, 周靜, 黃信華

固定化微生物處理氨氮廢水的研究進展

黃徐, 黑亮*, 陳文龍, 蔡名旋, 周靜, 黃信華

水利部珠江河口動力學及伴生過程調控重點實驗室, 珠江水利委員會珠江水利科學研究院, 廣州 510610

生物方法因其高效、持久及無二次污染已經成為治理水污染的重要方法, 固定化微生物不僅加強微生物治理效果, 更能保證微生物生存穩定, 是現階段生物方法治理水污染的主要組分。近年來學者們也做了很多固定化微生物處理各類廢水的研究, 并取得了大量優異成果。文章對固定化微生物技術進行剖析, 分析各類固定化載體材料及各種固定化方法優缺點; 解析利用固定化微生物處理氨氮廢水效果研究及固定化微生物處理效果影響因素; 綜述近年來固定化微生物處理氨氮廢水應用情況; 最后進行總結, 并提出自己的展望。

生物方法; 水污染; 固定化微生物; 固定化載體; 固定化方法; 氨氮廢水

0 前言

隨著社會的不斷發展, 環境的破壞也越來越嚴重, 水污染問題也越來越突出, 治理水污染問題已經成為國家環境策略的重中之重[1]。水污染治理方法可以分為物理方法、化學方法及生物方法[2], 每種方法都有各自的優劣勢。固定化微生物技術是在生物技術的基礎上進行改良的方法[3-5], 與傳統的生物技術相比它更穩定, 且對于環境的耐受性更高[6-7], 而且其處理效果也比傳統的生物技術更好[8], 且可在單元處理中反復使用[9]。因此其具有極大的潛力。固定化微生物技術是將游離態微生物以物理或化學方法穩定在特定區域, 保證其活性的方法[10-12]。固定化技術可以通過高效微生物或酶限制在特定的物質區域來增加微生物或酶的濃度, 減少微生物損失, 促進固液分離[13-14], 進一步提高了游離態微生物系統的性能。本研究將對固定化載體、固定化方法、影響處理效果的因素進行探討, 并將近年來學者們對于固定化微生物在氨氮廢水中的研究進行總結, 以期為我國固定化微生物技術處理氨氮廢水提供參考。

1 固定化微生物技術研究

1.1 固定化載體材料研究

固定化載體材料的性能是影響固定化微生物處理效率的關鍵因素。理想狀態下應具有無毒、機械強度大、傳質性能優、實用性能高及性價比高等條件[14-15]。因此, 選擇良好的固定化載體對于固定化微生物的應用具有重大意義。目前固定化載體材料主要有三種類型, 有機聚合物載體[16-17], 無機載體[18]和復合載體[19-21]。表1為不同固定化載體優劣勢對比情況表。

1.1.1 有機聚合物載體

有機聚合物載體分為天然高分子載體和有機高分子凝膠載體, 前者因其天然無害、便宜、操作簡單且傳質性能良好受到廣大學者的青睞, 但其機械強度較低, 且容易受環境影響被分解, 如海藻酸鈉、卡拉膠等; 后者也具有化學穩定性好、機械強度高、無毒、抗干擾能力強且便宜等優點, 如聚乙烯醇、樹脂等。

1.1.2 無機載體

無機載體相對有機載體而言其機械強度更高, 且無機載體具有多孔結構, 可以給微生物生長繁殖提供更廣闊的生存空間, 其固定微生物的方法基本都是吸附。此類載體還有無害、傳質性能好、便宜且制備簡單等優點, 但它的缺點也很明顯, 如密度大, 吸附不穩定等。如生物炭[22]、硅藻土、苔蘚化石等。

1.1.3 復合載體

復合載體基本是有機載體和無機載體結合而成, 它能兼具兩者優點, 取長補短, 既能保證材料的機械強度, 又能保證其固定微生物的穩定性, 是如今研究最多的一類載體。如PVA-SA-生物炭載體等。

1.2 固定化方法研究

固定化微生物的方法有很多, 結合固定化微生物的應用, 理想中的固定化方法應具備以下優勢: ①操作便捷, 顆粒大小孔徑等符合要求; ②成本較低; ③機械強度較高, 化學穩定性較好及傳質性能優良; ④底物、產物無毒無害, 且對環境無影響。目前對于固定化微生物的制備方法一般分為四種: 吸附法[23-24], 包埋法[25-26], 交聯法[27]和復合法[28]。表2為不同固定化方法優劣勢對比情況表。

1.2.1 吸附法

吸附法是通過靜電、粘附力和共價結合等作用將微生物固定在載體上, 形成生物膜。此法相對簡單且容易操作, 對微生物活性影響較小, 目前很多學者都應用此法。但其缺點也很明顯, 如固定微生物容易脫落, 反應不穩定等。

1.2.2 包埋法

包埋法是使用凝膠聚合物將微生物限制在孔隙中從而實現固定化, 如聚乙烯醇-活性炭包埋法等[29]。此法可以防止微生物流失, 且能讓污染物質滲入和產物滲出, 運用此法固定的微生物穩定性很強, 對于微生物活性影響較小, 而且其操作簡單、成本低廉, 因此這也是現如今應用最多的方法。

表1 不同固定化載體優劣勢對比情況表

1.2.3 交聯法

交聯法是通過物理或化學作用將微生物相互結合。如物理交聯就是利用微生物在適當環境中自絮凝形成顆粒; 化學交聯是使用交聯劑, 如戊二醛等, 將微生物分子相互進行交聯, 但交聯劑價格昂貴, 且會影響微生物的活性, 因此此法實用價值不高。

1.2.4 復合法

復合法是將多種固定化方法結合并進行改進的方法, 從而達到更適合現場使用的效果, 此法既可以保持微生物活性, 也可以保證微生物的穩定, 且能保證微生物對環境的耐受能力, 此法兼具多種固定化方法的優點。實際應用時可根據現場情況進行選擇, 從而達到更為顯著的效果。

1.3 固定化微生物選擇

目前固定化微生物技術處理氨氮廢水所用的微生物主要以硝化細菌、厭氧氨氧化細菌、反硝化細菌等為主。尹莉等[30]固定脫氮復合菌處理黑臭水體, 初始氨氮和總氮濃度分別為0.87mg·L-1和2.5mg·L-1, 發現投加復合菌群3d后氨氮和總氮的去除率達到97%和60%。姚宸朕等[31]固定脫氮復合菌群進一步研究固定化微生物技術對黑臭河道底泥的削減效果, 在3個月實驗后, 河流中總氮、氨氮濃度基本維持在11.5mg·L-1、5.0mg·L-1, 河道底泥總量也有明顯削減, 底泥可生化性也得到增強, 顏色也發生明顯變化。

2 固定化微生物處理氨氮廢水的影響因素研究

由于微生物對于生存環境有所要求, 因此影響微生物生長因素基本都能影響固定化微生物對氨氮廢水的處理。每種菌株都有其適宜的生存環境, 在最佳培養條件下, 菌株的性能、活性及繁殖能力大大提升[32]。影響微生物生長的因素有溫度、pH、溶解氧(DO)、碳氮比(C/N)等。

2.1 主要影響因素

溫度、pH值及DO是影響微生物生長的主要因素, 因此也是影響固定化微生物處理效果的主要因素, 表3為學者們利用不同固定化微生物處理氨氮廢水的最佳條件, 大部分學者所針對的廢水氨氮濃度較高, 但效果都很顯著, 最適溫度基本都在30—35 ℃左右, 最適pH基本都在7—8左右, 最適DO基本都在2.5—5 mg·L-1。有的學者處理的廢水氨氮濃度較低, 但氨氮去除率仍然很高, 可以看出固定化微生物不論針對何種水體都有較好的去除效果。對于溫度、pH值, 不管在何種水體基本相同, 而且這些條件也比較適合現如今大部分污染水體; 對于DO, 不同污染水體略有區別, 但如今的治理措施已不僅僅只是單一措施, 可以與曝氣措施相結合。

表2 不同固定化方法優劣勢對比情況表

表3 不同固定化微生物處理氨氮廢水最佳條件

2.2 其他影響因素

除溫度、pH、DO影響固定化微生物處理氨氮廢水效率之外, 還有一些因素也會有所影響, 如C/N、載體包菌量、固定化小球用量、初始氨氮濃度及載體材料等。

對于C/N, 文淳子[37]研究固定化微生物在5種不同C/N(3、6、9、12和15)條件下對水體中氨氮的凈化效果, 結果顯示5組固定化微生物對氨氮的去除率介于70.53%—81.73%之間, 且氨氮降解率與C/N之間呈正相關; 其中C/N為15時去除率最高, 經過72 h處理后將氨氮濃度從15 mg·L-1降至2.74 mg·L-1, 降解率為81.73%。

對于載體包菌量, 劉少敏等[40]分別加入10 g、20 g、30 g、40 g、50 g菌體懸浮液于100 g載體溶液中, 制得不同包菌量的載體, 將這些載體放入氨氮廢水中進行實驗, 經8 h實驗后, 發現載體包菌量越大, 對氨氮的去除率越高, 其中投加40 g菌液的載體去除氨氮效果最好, 為90.12%, 當包菌量大于40 g時, 氨氮去除率增加不明顯, 因此推測菌液與載體的比值為1: 2.5時氨氮去除效果較好。

對于固定化小球用量, 朱鵬程等[36]分別稱取0.5 g、1 g、1.5 g、2 g、2.5 g、3 g、3.5 g、4 g固定化小球置于100 mL模擬景觀水中, 在120 r·min-1的恒溫搖床中反應12 h, 發現氨氮降解率與固定化小球用量呈正相關, 固定化小球用量為20 g·L-1時氨氮降解率最高, 為96.21%, 繼續加大固定化小球用量對降解率影響較小, 因此推測20 g·L-1的用量是最優用量。

對于初始氨氮濃度, 賞國峰等[38]用稻殼生物炭固定化硝化菌劑分別降解不同氨氮濃度的廢水, 研究發現, 當氨氮濃度小于300 mg·L-1時, 稻殼生物炭固定化硝化菌劑的氨氮去除率維持在80%以上; 當氨氮濃度高于300 mg·L-1時, 稻殼生物炭固定化硝化菌劑對氨氮的去除率逐漸下降, 從80%降到25%, 因此他所制得的稻殼生物炭固定化硝化菌劑適宜處理氨氮濃度低于300 mg·L-1的水樣。

對于載體材料, 李廷梅等[41]分別制備PVA-SA(PS)顆粒、PVA-SA-爐渣(PSL)顆粒、PVA- SA-改性玉米芯(PSY)顆粒、PVA-SA-爐渣-改性玉米芯(PSLY)顆粒, 并研究這四種固定化顆粒對河水中氨氮的去除效果, 研究結果顯示, PSL顆粒對氨氮去除效果最好, 去除率為86.46%, PSLY顆粒的氨氮去除率為85.55%, PSY顆粒的氨氮去除率為77.27%, 而PS顆粒對氨氮去除效果最差, 去除率為61.63%。

綜上所述, 對于C/N, 由于其是微生物生長所需的營養物質, 但也不是越高越好, 由于氨氮廢水中氮元素含量高, 因此要控制C和N的比例平衡, 這樣才能更有利于微生物的生長, 從而更有利于固定化微生物對于廢水的凈化。對于載體包菌量, 并不是越多越好, 而是要達到一定飽和度才能效果顯著, 這是因為包菌量過多會導致微生物生存環境過小, 各菌體生長受到限制, 從而不能達到理想的凈化效果。對于固定化小球用量, 在實際運用中一定要控制固定化小球的數量, 這樣既可以最大化降解水中氨氮, 又可以節省不必要的成本。對于初始氨氮濃度, 由于初始氨氮濃度的影響主要是氨氮濃度對于硝化菌劑的影響, 高氨氮濃度下有些脫氮菌不宜生長, 從而導致凈化效果不明顯, 而有些適宜高氨氮濃度的脫氮菌則會生長良好, 進而導致凈化效果顯著, 因此要針對不同的氨氮水體選擇不同的脫氮菌。對于載體材料, 水動力較強的水體適合機械強度高且固定化微生物較穩定的材料; 而水動力較弱的水體可以用一些價格低廉的無機材料, 這樣可以節省更多的成本。

3 固定化微生物在氨氮廢水中的應用

3.1 固定化微生物實驗室小試效果研究

現如今生活廢水中氨氮量遠遠高于工業廢水的氨氮量[42], 由于生活污水中碳源豐富, 有毒物質含量低, 因此適合用生物法進行處理。固定化微生物相比于傳統的微生物法更為穩定, 且處理效果更好。表4為學者們以固定化微生物處理氨氮廢水效果研究, 可以看出經過固定化的微生物處理效果都比較好, 處理效率基本都能到90%以上, 且針對于不同濃度的氨氮效果都比較明顯。其中吸附法使用的載體基本都是無機載體, 如生物炭、綠沸石等; 包埋法使用的載體基本都是有機聚合物載體或復合載體, 如PVA和SA等。由于這些實驗都是在實驗室中進行, 因此效果都比較穩定, 但是現場情況復雜多變, 吸附法固定微生物能力較差, 抗沖擊能力弱, 若應用于水動力較強的河流中處理效果可能會變化較大, 而處理水動力較弱的污染水體基本都比較穩定; 包埋法由于其固定微生物能力較強, 在水動力強的水域依然可以保證其處理效果的穩定。所選用的微生物也有所區別, 不同的微生物所需的生存條件也不盡相同, 處理氨氮能力也不盡相同, 因此讓固定化微生物具有更好的處理效果必須針對污染水體選擇更有利的固定化方法和微生物。

表4 不同固定化微生物處理氨氮廢水效果

3.2 固定化微生物處理實際氨氮廢水研究

根據廢水中不同的氨氮濃度所選用的固定化微生物也不盡相同[47], 特別是針對高濃度氨氮廢水, 所選用的微生物一定要適應當前環境。固定化微生物在實際中運用很多, 以下介紹各學者們所研究的固定化微生物在實際氨氮廢水中的應用情況。

王瑞[48]研究了一種包埋氨氧化細菌處理低C/N高氨氮濃度廢水, 得出包埋載體的優化配方為PVA 9%、SA 0.9%、活性炭0.4%、包泥量3: 2、凍融時間72 h、固定液為3% Ca(NO3)2, 最優反應條件為pH=8, 溫度=(28±1)℃, DO=5 mg·L-1, 此時若廢水中氨氮濃度為300 mg·L-1時氨氮去除率能達到93%, 若氨氮濃度提升至500 mg·L-1時, 停留時間6 h后出水氨氮去除率最好為70%。

岳艷利[49]以大孔聚氨酯載體固定化微生物技術為核心, 結合傳統的A/O工藝和生物膜技術對人工模擬生活污水進行脫氮研究, 結果表明, 在溫度為25 ℃, 進水HRT為 26.4h, C/N為5, 好氧池DO為5—7 mg·L-1的條件下, 系統能夠承受的進水氨氮負荷高達120.91 g·(m3·d)-1; 對于處理C/N為2—6.7的廢水, 系統最后出水氨氮平均濃度為6.6 mg·L-1, 氨氮平均去除率為91.5%。常溫條件下, 進水總氮濃度為78 mg·L-1、HRT為2 h、C/N為4進行一周穩定運行, 出水氨氮平均濃度為0.47 mg·L-1, 氨氮平均去除率為99.39%。

肖晶晶[50]測試了A顆粒在固定床反應器中分別以間歇運行和連續運行方式對污水中氨氮的去除, 并測試了固定化脫氮菌群顆粒在固定床和流化床反應器中對污水中氨氮的去除, 結果顯示, 在穩定期的間歇運行中, HRT為30 min時, 氨氮濃度由原來的8 mg·L-1降至1.05 mg·L-1, 去除率在84.61%至96.16%之間; 連續運行中, HRT為20 min時, 高溶氧(42.3%—58.7%)有利于氨氮的去除。采用固定床連續運行方式, 當HRT為20 min, 溶氧為36.7%—59.8%, C/N為20時去除率可接近100%; 采用流化床間歇運行方式, 當HRT為140 min, 溶氧為56.8%—71.6%時去除率可接近100%; 采用流化床連續運行方式, 當HRT為24 h, 溶氧為43.0%—56.8%時去除率可接近100%。

周躍龍等[51]從南昌市內主要河流中篩選出優勢菌株, 并以PVA-添加劑制作固定化顆粒, 將其對南昌市南京東路監測點水樣進行降解處理, 結果顯示, 在曝氣條件下, 反應器中氨氮降解率在8 h后達到34.59%, 16 h后達到58.92%, 24 h后達到82.7%, 凈降解率達到74.05%, 氨氮濃度從1.85 mg·L-1降至0.32 mg·L-1, 能達到《地面水環境質量標準》(GB 3838-02)中Ⅲ類水水質標準; 延長實驗時間發現, 出水氨氮降解率基本維持在82%左右。

綜上所述, 固定化微生物技術在污水廠廢水中應用較多, 且對于不同濃度都有顯著的降解效果, 但對于不同地區廢水應用的固定化載體及微生物也不同; 對于城市河涌中的廢水也有應用, 結合其它治理措施的情況下效果也很明顯; 對于其它水體也有應用, 如人工濕地[52]等。因此, 固定化微生物的應用需要根據實際情況進行篩選適宜的載體及微生物, 本土優勢菌群的效果最為顯著。

4 結論與展望

4.1 結論

如今固定化微生物技術已經成為水污染治理技術中尤為重要的一環。對于固定化載體材料的選擇, 復合載體因其兼具無機載體及有機載體的優勢受到廣大學者的青睞, 但復合載體制作成本相對無機載體而言偏高, 因此需要根據實際運用情況選擇不同的載體材料; 對于固定化方法的選擇, 包埋法相對來說應用比較廣泛, 但包埋法中微生物更新換代會堆積在包埋材料中, 從而縮減其它微生物生存空間, 久而久之會極大的影響降解效果, 因此找尋更為合適的方法尤為重要。針對不同地區氨氮污染水體, 固定化材料及微生物也不盡相同, 要充分考慮當地的水環境條件, 選擇合適的載體材料及適宜生存的微生物, 最好是本土優勢菌種, 這樣既能減少成本又能有更好的處理效果。

4.2 展望

目前對于固定化微生物的研究方向頗多, 包括載體材料、固定化方法及高效微生物, 但大多處于實驗室水平, 真正應用到現實水體的研究頗少, 且全國各地污染水體大不相同, 環境也大不相同, 而微生物生長對于環境的依賴性太大, 因此研究適應性更強的微生物是固定化微生物發展的必然趨勢。固定化材料研究也很重要, 大量投入改變了水生生物的生存環境, 可能對水生生態系統造成影響, 因此找尋更適宜的載體材料尤為重要?？傊? 研究高效、無害、廉價、生產便利的固定化微生物是未來的重要方向, 這樣才能使固定化微生物更為適用實際水體, 也能使污染水體的治理效果持之以恒。

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Research progress of immobilized microorganisms in treatment of ammonia nitrogen wastewater

HUANG Xu, HEI Liang*, CHEN Wenlong, CAI Mingxuan, ZHOU Jing, HUANG Xinhua

Key Laboratory of the Pearl River Estuarine Dynamics and Associated Process Regulation, Ministry of Water Resources, Pearl River Hydraulic Research Institute, Pearl River Water Resource Commission, Guangzhou 510611, China

Biological method has become an important method for water pollution control because of its high efficiency, long-lasting and no secondary pollution. Immobilized microorganism not only strengthens the effect of microbial treatment, but also ensures the survival and stability of microorganisms. It is the main component of biological method for water pollution control at this stage. In recent years, scholars have also done a lot of research on the treatment of various kinds of wastewater by immobilized microorganisms, and made a lot of excellent results. In this paper, the technology of immobilized microorganism is analyzed, and the advantages and disadvantages of all kinds of immobilized carrier materials and methods are analyzed. The researches on the effect of using immobilized microorganism to treat ammonia nitrogen wastewater and the influencing factors of the effect of immobilized microorganism are analyzed. The application of immobilized microorganism to treat ammonia nitrogen wastewater is summarized in recent years. Finally, the summary is made and the prospect is put forward.

biological method; water pollution; immobilized microorganism; immobilized carrier; immobilized method; ammonia nitrogen wastewater

10.14108/j.cnki.1008-8873.2022.01.026

黃徐, 黑亮, 陳文龍, 等. 固定化微生物處理氨氮廢水的研究進展[J]. 生態科學, 2022, 41(1): 230–236.

HUANG Xu, HEI Liang, CHEN Wenlong, et al. Research progress of immobilized microorganisms in treatment of ammonia nitrogen wastewater[J]. Ecological Science, 2022, 41(1): 230–236.

S157.2

A

1008-8873(2022)01-230-07

2020-06-03;

2020-07-26

廣州市科技計劃項目(201904010367); 珠江水利科學研究院科技創新項目([2018]ky018); 廣東省水利科技創新項目([2017]07); 廣東省重點研發項目(2019B110205004); 國家自然科學基金項目(5170929)

黃徐(1995—), 男, 碩士, 主要研究水環境模擬及預測, E-mail: 1041493801@qq.com

黑亮, 女, 博士, 教授級高級工程師, 主要從事水環境研究, E-mail:hidige@sina.com