定制家具中典型板材VOCs的溯源及排放特征分析

田 嬌,覃業霞*,楊帥俊,呂燁同,黃皓旻,葉代啟

定制家具中典型板材VOCs的溯源及排放特征分析

田 嬌1,2,覃業霞1,2*,楊帥俊1,呂燁同1,黃皓旻1,2,葉代啟1,2

(1.華南理工大學環境與能源學院,廣東 廣州 510006；2.揮發性有機物污染治理技術與裝備國家工程實驗室,廣東 廣州 510006)

利用1m3的環境艙,探究5種典型定制家具板材在一定條件下的揮發性有機物(VOCs)的組分、濃度水平和排放規律.結果表明,5種板材中共檢測出54種目標化合物,主要成分以含氧揮發性有機物(OVOCs)和烷烴為主,OVOCs的占比分別為71.37%～85.77%,烷烴的占比分別為11.79%～24.84%.不同板材的總揮發性有機物(TVOCs)濃度水平差異較大,飾面中纖板的TVOCs濃度高達836.49μg/m3,遠高于其他板材,實木生態板的TVOCs濃度最低,為最環保的板材.對5種板材VOCs的排放濃度進行逐時測量,發現甲醛的相對排放濃度比較為:飾面中纖板>防潮板>飾面顆粒板>實木生態板>PVC吸塑板,而TVOCs(除甲醛)的相對排放濃度比較為:飾面顆粒板>飾面中纖板>PVC吸塑板>防潮板>實木生態板.在這5種板材中,甲醛、正己烷和乙酸乙酯等化合物是主要成分,甲醛的濃度貢獻占比為40.44%～82.59%.同時,在5種板材VOCs的排放特征基礎上,對各類化合物進行了溯源分析,便于從VOCs產生源頭對其進行污染控制.

家具板材；揮發性有機物(VOCs)；組分特征；溯源分析；排放濃度

隨著經濟的快速發展和生活水平的提高,室內場所的裝修越來越精致,建筑材料揮發出的揮發性有機物(VOCs),使得室內的空氣質量變差.研究表明,現在大多數年輕人有超過80%的時間在室內度過[1]. VOCs濃度過高或人們長期居于室內,會產生如頭痛、頭暈、干咳、惡心、疲勞、眼鼻喉刺痛、皮膚瘙癢以及注意力無法集中等嚴重癥狀,美國部署局將這些癥狀稱為“病態建筑綜合癥”(SBS)、“建筑相關疾病”(BRI)和“化學物質過敏癥”(MCS)[2-4].其中,苯和甲醛被國際癌癥機構(IARC)定為有毒致癌物質,有相關研究顯示,它們具有生殖毒性[5]、神經毒性[6]和免疫毒性[7]等不健康影響.同時,以光化學活性為特征的VOCs通過一系列光化學反應形成二次有機氣溶膠(SOA),是大氣顆粒物的主要組成部分之一[8],從而對環境空氣造成污染.

為了更好的評估VOCs對空氣質量和人體健康的影響,許多研究人員對室內空氣污染來源進行了研究,發現家具板材是室內污染的主要來源[9-10].目前,對家具板材VOCs釋放的研究主要集中在家具板材VOCs的檢測方法、環境條件的影響和散發傳質模型等方面.張瑞艷等[11]總結了檢測家具中揮發性有機物的方法有環境艙法、氣袋法和C-history法,環境艙可以模擬室內環境條件,檢測數據更加真實[12],因此被廣泛使用.Fechter等[13]研究表明,當環境溫度升高,家具排放的VOCs的濃度也增大;當相對濕度增大時,極性較強的化合物濃度也增大,而非極性化合物的濃度不發生變化.家具板材中VOCs的釋放是一個復雜的傳質過程,可以用經驗模型和基本傳質模型去描述其釋放過程[14-15],基本傳質模型中有三個重要的參數:初始濃度0、擴散系數D和分配系數[16],用快速簡便的方法測量出這三個參數,有助于豐富數據庫,快速篩選家具VOCs排放[17-18].Ho等[19]測量了五種常見家具的排放速率,相對排放速率為:餐桌>皮革沙發>桌椅>床頭柜>櫥柜.許多研究測定了板材排放VOCs的組分和濃度,但對其長期排放規律的研究很少,因此,研究板材VOCs的溯源分析和排放特征是十分必要的.

本文利用1m3環境艙,對5種定制家具板材VOCs的排放特征進行分析,對比研究不同板材VOCs排放濃度和組分差異,對其差異進行原因分析,并找出其關鍵VOCs組分;同時,通過調查分析對板材VOCs的組分進行溯源.本文的目的是讓人們清楚地了解室內家具板材排放VOCs的情況,能夠從源頭開始就找到綠色環保型定制家具原材料;同時,對板材釋放的VOCs進行溯源分析,進而可以從板材產生VOCs的源頭采取控制措施,以提高空氣質量,盡可能降低揮發性有機物對人體健康的影響.

1 材料與方法

1.1 材料的選取

本研究使用的板材來自廣州市某定制家具有限公司,根據板材的品種、共同性和受歡迎程度選取了5種典型的家具板材,分別為飾面顆粒板、飾面中纖板、防潮板、PVC吸塑板和實木生態板.這些樣品在使用之前都是密封保存,防止受環境因素的影響.各種板材的詳細信息如表1.

表1 試驗家具板材的基本信息

1.2 試驗儀器

HD-F801型環境艙是購自東莞市海達儀器有限公司,它是根據國家標準GB 18580-2017[20]、ASTM D6007-02[21]、EN 717-1:2004[22]、ANSI/ BIFMA M7.1-2007[23]和實驗條件定制的一套專門針對板材總揮發性有機物(TVOCs)檢測的1m3氣候箱,其外型尺寸為長2160mm?高2020mm?寬1180mm(如圖1).箱體采用夾套設計,為兩層不銹鋼內艙,中間空氣層,內艙鏡面不銹鋼,不產生和不吸附甲醛,外層鋼板噴塑.箱體包括工作室和設備室兩個部分,工作室尺寸為深1000mm?寬800mm?高1250mm,它里面有風扇隔板、調速風機、濕度傳感器、熱交換器、進風口和出風口等,工作室內放有樣品支架,主要用于放置測試樣品.設備室由位于保溫艙體左側的露點溫度水箱、水泵、制冷壓縮機、活性炭過濾器和水閥等組成.

1.3 試驗步驟

在測試之前,所有的板材用聚四氟薄膜密閉封裝數日,使其內部雙面擴散分布均勻,不會受到外部環境的影響.j用蒸餾水清洗環境艙內壁3次,晾干之后,啟動環境艙以30℃運行,使得艙內的清潔空氣均勻分布.k采集背景濃度,根據標準GBT 31107- 2014323[24],甲醛背景值應￡6μg/m3,TVOCs的背景值應￡50μg/m3,各個單體(主要是苯、甲苯、二甲苯)的背景值應￡5μg/m3.l把兩塊試驗板材垂直放在艙內中央,參數設置參照標準GB 18580-2017[20],溫度設置為(23±0.5)℃,相對濕度為(45±3)%,風速為0.2m/s,置換率為1m3/h.m從放入板材開始計時,按照時間間隔為24小時進行采樣,排放濃度趨于穩定就停止采樣.n取出樣品重復步驟j～m,繼續測量新的板材.

圖1 環境艙結構

Fig.1 Structural diagram of environment cabin

1.4 VOCs分析方法

表2 HPLC、TD和GCMS系統的操作條件

參照標準HJ 683-2014[25],甲醛采樣使用EM- 500防爆個體恒流采樣器(深圳國技儀器有限公司)和DNPH采樣管(寧波環測實驗器材有限公司),以流量500mL/min采樣10L,分析使用高效液相色譜儀(日本島津公司,型號LC-20AT),使用13種醛酮類化合物標準液體(上海安普實驗科技股份有限公司)對樣品進行定性和定量分析.

參照標準HJ 734-2014[26],VOCs(除甲醛)采樣使用EM-500防爆個體恒流采樣器和組合1不銹鋼吸附管(美國Camsco公司),以流量250mL/min采樣5L,吸附管分析用Turbo Matrix TD熱脫附儀(美國Perkin Elmer公司)和GCMS氣相色譜-質譜聯用儀(日本島津公司,型號QP2010Ultra),所得的數據用上海安普實驗科技股份有限公司的24種混合標準物質和35種混合標準物質進行定性,用外標法定量,標準物質之外的VOCs用甲苯標線定量.HPLC、TD和GCMS系統的操作條件如表2.

1.5 質量保證/質量控制(QA/QC)

本研究中的QA/QC主要涉及到兩個環節: VOCs采樣和數據分析.采樣過程中的QA/QC主要是環境艙的氣密性測試,采用恒壓采樣法對環境艙的空氣泄漏率進行測定[27];吸附管在使用前用高純氮氣進行活化,每種板材測試前都要選取一根吸附管和DNPH管做空白樣;樣品采集、樣品保存均嚴格按照HJ 734-2014[26]的相關規定進行.數據分析過程中的QA/QC包括分析儀器的校準、調諧;定量的標準曲線的相關系數需達到0.999,以保證數據結果的準確性.

2 結果與討論

2.1 板材排放VOCs的溯源分析

本研究選取的是廣州市某定制家具有限公司的板材,有飾面顆粒板、防潮板、實木生態板、飾面中纖板和PVC吸塑板.對顆粒板進行實地考察,發現其生產的流程如圖2.由圖可知,會產生VOCs的環節有兩個地方,一個是木材原料,這是產生VOCs的自然源,三種板主要用的木材原料為松木,而兩種板主要用的木材原料是馬尾松;另一個是膠黏劑的添加,甲醛的主要來源為膠黏劑[28].本文選取的板材有帶貼面材料,它也會產生VOCs.PVC貼面材料是由PVC樹脂、填充劑、增塑劑、著色劑和穩定劑組成;三聚氰胺貼面材料是將帶有不同顏色或紋理的紙在樹脂(三聚氰胺樹脂和脲醛樹脂)中浸泡后,干燥到一定固化程度,經熱壓在基板上.總結下來,木材原料、膠黏劑和貼面材料是產生VOCs的部件.

圖2 顆粒板的生產流程

本研究共檢測出54種VOCs,由表3可知,烷烴和醛類化合物最多,分別有18、12種,烷烴主要來源于木材原料和膠黏劑或其他添加劑,木屑和木材纖維中有大量烷烴[28];醛類主要來源為木材原料、貼面材料和膠黏劑溶劑,合成三聚氰胺貼面材料中的樹脂會產生己醛;芳香烴和醇類化合物各有6種,芳香烴主要來源于貼面材料和膠黏劑溶劑,苯常作膠黏劑中的稀釋劑和溶劑;醇類的主要來源為木材原料和貼面材料,2-乙基己醇常作膠黏劑的溶劑;再有鹵代烴、酮類和脂類化合物各3種,鹵代烴的主要來源是膠黏劑,酮類的主要來源為木材原料和貼面材料的膠黏劑溶劑,甲基乙基酮常用于多種樹脂的潤滑劑,脂類的主要來源為貼面材料和增塑劑;最后是烯烴和其他化合物,分別為2、1種,烯烴類物質主要來源為木材原料,大多數松科類植物都會產生-蒎烯[29],乙酸的主要來源是木材原料.

表3 54種目標化合物列表

續表3

2.2 5種板材VOCs的逐時排放濃度

圖3為5種板材VOCs排放濃度隨時間的變化曲線.由圖3a可知,在96h之后,5種板材甲醛的排放濃度均隨著時間的延長而呈下降趨勢,下降幅度隨時間增大越來越小;在96h之前,防潮板和PVC吸塑板隨時間的增大甲醛的排放濃度也在增大,可能是其基板內的甲醛緩慢釋放出來,到96h時,達到甲醛釋放的峰值.5種板材的甲醛相對排放濃度比較為:飾面中纖板>防潮板>飾面顆粒板>實木生態板>PVC吸塑板.通過調研了解到,密度板中膠黏劑的含量通常在10%～12%,顆粒板中膠黏劑的含量在7%～8%左右,而多層板膠黏劑的含量最少,只有3%左右,因此,預測甲醛的排放濃度比較為:飾面中纖板>飾面顆粒板>實木生態板,這與實驗結果完全吻合.防潮板和飾面顆粒板的基板都是顆粒板,但防潮板釋放的甲醛濃度卻比飾面顆粒板高,可能是因為兩塊板生產廠家的不同,基板中所添加的甲醛含量不同,防潮板中防潮劑甲醛含量高于兩張正面三聚氰胺貼紙中的甲醛含量.對于PVC吸塑板,可能是因為密度板被貼面材料全覆蓋,密度板中甲醛分子不易散發出來,所以其甲醛的排放濃度最低.

由圖3b可知,在120h之后,5種板材TVOCs(除甲醛)的排放濃度隨著時間的延長而呈下降趨勢;而在120h內,其排放濃度無明顯的上升或下降的規律,濃度在無規律波動.5種板材TVOCs(除甲醛)的相對排放濃度比較為:飾面顆粒板>飾面中纖板>PVC吸塑板>防潮板>實木生態板.飾面顆粒板的排放濃度最高,是因為它側面沒有貼紙,基板內的揮發性有機物可以從板內釋放出來,并且它的兩個正面都貼有三聚氰胺貼紙,增加了VOCs的產生來源.飾面中纖板側面沒有貼紙且一面貼有三聚氰胺貼紙而排放濃度居第二.在測試時間36h之前,防潮板的排放濃度比PVC吸塑板高,而36h之后,PVC吸塑板的排放濃度高于防潮板,可能是因為防潮板的四周沒有封邊,VOCs分子在36h之前從基板中快速釋放出來,而后基材所含的VOCs濃度降低,導致排放濃度下降的趨勢更明顯,同時PVC吸塑板是被貼紙全覆蓋,所以PVC吸塑板的排放濃度的下降趨勢相對平緩.TVOCs(除甲醛)排放濃度最低的是實木生態板,驗證了它是一種環保的板材.

2.3 5種板材的VOCs濃度及組分特征

從圖3可知,5種板材TVOCs濃度趨于穩定的時間段為168h,選擇各板材168h數據,對5種板材總揮發性有機物的濃度水平以及組成特征進行分析,按有機物類別將VOCs的組分分為烷烴、烯烴、鹵代烴、芳香烴和含氧揮發性有機物(OVOCs),結果如圖4所示.由圖可知,不同板材的TVOCs濃度水平存在明顯差異,飾面中纖板、防潮板、飾面顆粒板、PVC吸塑板和實木生態板的TVOCs濃度分別為836.49,578.24,449.26,190.65,161.87μg/m3,是因為每種板材的制作工藝不同.5種板材中,飾面中纖板對室內的空氣質量影響最大,實木生態板對室內空氣質量影響最小,對人的健康影響也會最小.

5種板材中VOCs濃度占比最高的組分都是OVOCs,分別為71.56%、73.15%、80.53%、71.37%和85.77%(圖中從左到右,下同),一方面是因為含氧揮發性有機物的物種很多,另一方面是因為甲醛貢獻了很高的濃度,后面會有詳細說明.5種板材中濃度占比第二的組分均是烷烴,分別為19.19%、24.84%、14.06%、21.47%和11.79%,烷烴最主要的來源為木材原料,5種板材用的木材原料都是松科類植物.除了PVC吸塑板,其他的4種板材濃度占比第三的組分都是芳香烴,分別為9.02%、1.53%、5.19%和2.43%,而PVC吸塑板中濃度占比第三的組分是鹵代烴,大小為6.39%,可能是因為其貼面材料和其他板材不一樣,所以鹵代烴含量有差異.飾面中纖板、飾面顆粒板和防潮板中烯烴和鹵代烴的濃度占比太低可以忽略不計,實木生態板中不含烯烴和鹵代烴, PVC吸塑板中不含烯烴,PVC吸塑板中芳香烴的濃度占比為0.77%.

本文數據與杜超[30]、李世杰等[31]的研究結果一致,顆粒板主要排放物種為烷烴和芳香烴,而陳峰[32]利用GC-MS氣質聯用儀測到顆粒板木材原料中排放的VOCs主要成分烷烴和芳香烴.沈雋等[33]利用小型環境艙測出中纖板的主要排放物種為芳香烴、烷烴和烯烴,而杜超[30]研究的纖維板的主要排放物種為烯烴、芳香烴和烷烴,這與本文的物種結果類似,但物種占比卻有一些差異,表明不同板材的生產加工工藝不一樣,使用的木材原料和貼面材料也不同,才會導致各板材的濃度和組分占比存在差異性.

圖4 五種板材TVOCs的濃度水平及VOCs的組分特征

2.4 VOCs主要化合物及溯源分析

圖5為不同板材中對TVOCs濃度貢獻排名前5的VOCs組分.5種板材中對TVOCs濃度貢獻占比最高的組分都是甲醛,貢獻占比分別為58.34%、60.53%、72.19%、40.44%和82.59%.Kim等[34]利用小型環境艙,測出中密度板中甲醛濃度占比也很高.本文中板材所用的膠黏劑為脲醛樹脂膠黏劑,它是由尿素與甲醛縮聚合成,其存在游離甲醛,木材原料也會產生甲醛,但其甲醛含量與脲醛樹脂相比可以忽略不計[28].5種板材中對TVOCs濃度貢獻占比第2的組分都是正己烷,貢獻占比分別為15.59%、23.49%、11.11%、10.94%和9.32%,王啟繁等[35]發現三聚氰胺貼面刨花板產生的VOCs中存在正己烷,李世杰等[31]研究的4種密度板中也產生了正己烷,Kozicki[36]在溶劑型膠黏劑中檢測到了正己烷,在He等[28]的研究中,木屑和木材纖維中存在大量的烷烴,這與本文結果一致.飾面顆粒板、飾面中纖板和實木生態板中對TVOCs濃度貢獻占比第3的組分都是乙酸乙酯,貢獻占比分別為6.10%、8.64%和3.18%, Kozicki等[36]和Jiang等[37]分別在溶劑型膠黏劑和顆粒板中檢測到乙酸乙酯的揮發,表明乙酸乙酯的主要來源為膠黏劑和貼面材料的制備中.除了以上化合物,甲苯、乙酸、異戊烷和丙酮也是5種板材中對TVOCs濃度貢獻占比較高的化合物,乙酸和丙酮存在于馬尾松原料中[38],在松木纖維干燥排氣中發現了甲苯和丙酮[39],在He[28]的研究中,中密度板中含量最多的化合物是乙酸,半纖維素中乙?；乃饪梢孕纬梢宜?甲苯和異戊烷主要來自木材屑.濃度貢獻排名前5的化合物分別貢獻了飾面顆粒板VOCs的88.52%、飾面中纖板的95.62%、防潮板的92.44%、PVC吸塑板的81.31%和實木生態板的99.10%.

從表3可以看出,基本上所有的目標化合物都對人體有傷害,甲醛因其釋放濃度高和有致癌性而被廣泛關注,但除了甲醛,濃度貢獻占比前5的化合物也值得關注.雖然正己烷的毒性是低毒,但當其濃度累積過高時,對人體還是有一定的傷害,而甲苯是3類致癌物,雖對人沒有致癌性,但會對人的皮膚、粘膜有刺激性,對中樞神經系統有麻醉作用.為了提高室內的空氣質量,減少揮發性有機物對人體的危害,可以從三個方面對板材源頭污染進行控制:一是延長木材原料干燥蒸發時間,盡可能蒸發出更多的VOCs;二是使用甲醛含量更少的膠黏劑[40-41]三是在貼面材料制備過程中使用安全健康的添加劑.

3 結論

3.1 定制家具板材產生揮發性有機物的環節有:j基板所用的木材原料;k添加的膠黏劑;l三聚氰胺和PVC貼面材料.

3.2 對5種板材VOCs的排放濃度進行逐時測量,發現甲醛的相對排放濃度比較為:飾面中纖板>防潮板>飾面顆粒板>實木生態板>PVC吸塑板,而TVOCs(除甲醛)的相對排放濃度比較為:飾面顆粒板>飾面中纖板>PVC吸塑板>防潮板>實木生態板.

3.3 不同板材的TVOCs濃度水平差異較大,飾面中纖板的TVOCs濃度高達836.49μg/m3,遠高于其它板材,實木生態板的TVOCs濃度最低,是5種板材中最環保的板材.不同板材的VOCs組成差異不大,都是以OVOCs和烷烴為主.烷烴的主要來源是木材原料和膠黏劑;芳香烴的主要來源是貼面材料和膠黏劑溶劑;鹵代烴的主要來源是膠黏劑;OVOCs的主要來源是木材原料、膠黏劑和添加劑.

3.4 5種板材中TVOCs濃度貢獻排名前5的組分差不多,其主要貢獻者都是甲醛和正己烷.除此之外,在5種板材中貢獻較高的組分是乙酸乙酯、乙酸、異戊烷和甲苯.這些化合物對人都會造成一定的傷害,可以從產生源頭對其進行控制,提高人們生活的室內空氣質量.

4 展望

4.1 室內環境中板材VOCs的釋放是一個復雜的傳質過程,需建立數學模型去描述其釋放過程,而模型中表征材料VOCs散發的關鍵參數是初始可散發濃度0、擴散系數D和分配系數,之后的研究可以通過艙內逐時濃度來擬合確定這三個關鍵參數,以豐富家具板材排放數據庫.

4.2 為了提高室內的空氣質量,除了從板材制備方面采取控制措施,使用者對板材種類和裝載率的選擇也是至關重要的.

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Traceability and emission characteristics analysis of VOCs from typical plates in customized furniture.

TIAN Jiao1,2, QIN Ye-xia1,2*, YANG Shuai-jun1, Lü Ye-tong1, HUANG Hao-min1,2, YE Dai-qi1,2

(1.School of Environment and Energy, South China University of Technology, Guangzhou 510006, China；2.National Engineering Laboratory for Volatile Organic Compounds Pollution Control Technology and Equipment, Guangzhou 510006, China)., 2022,42(7)：3058～3067

The composition, concentration and emission law of VOCs from five typical customized furniture plates were explored by using a 1m3small environmental chamber under certain conditions. The results showed that 54 target compounds were identified from the five plates, and the main components were OVOCs and alkanes, accounted for 71.37%～85.77% and 11.79%～24.84%, respectively. The TVOCs concentration of different plates were quite different. The TVOCs concentration of veneer -medium density fiberboard(MDF) was as high as 836.49μg/m3, which was much higher than other boards, while it was the lowest in solid wood ecological board, which was the most environmentally friendly. The emission concentrations of VOCs from five kinds of boards were measured hourly. It was found that the relative emission concentrations of formaldehyde were as follows: veneer MDF > moisture-proof board > veneer particle board > solid wood ecological board > PVC blister board; the emission concentration of TVOCs (except formaldehyde) was as follows: veneer particle board > veneer MDF > PVC blister board > moisture-proof board > solid wood ecological board. In these five plates, formaldehyde, n-hexane and ethyl acetate were the main substances, and the concentration contribution of formaldehyde accounts for 40.44%～82.59% of TVOC. At the same time, based on VOCs emission characteristics from five kinds of plates, the traceability analysis of various compounds is helpful for the source control of VOCs pollution.

furniture plates；volatile organic compounds (VOCs)；component and characteristics；source analysis；emission concentration

X502

A

1000-6923(2022)07-3058-10

田 嬌(1997-),女,貴州銅仁人,華南理工大學碩士研究生,主要研究方向為大氣環境與污染控制.

2021-12-20

廣州市科技計劃項目(202002020020)

* 責任作者, 副研究員, qinyexia@scut.edu.cn