236Np全套中子數據更新評價

陳國長，曹文田，王記民，于保生，唐國有

（1.中國原子能科學研究院核數據重點實驗室，北京 102413；

2.北京大學物理學院核物理與核技術國家重點實驗室，北京 100871）

236Np全套中子數據更新評價

陳國長1，曹文田2，＊，王記民1，于保生1，唐國有2

（1.中國原子能科學研究院核數據重點實驗室，北京 102413；

2.北京大學物理學院核物理與核技術國家重點實驗室，北京 100871）

裂變核全套中子評價數據為反應堆設計和安全運行、核燃料循環、估算高燃耗反應堆中次錒系核素的產生量及嬗變研究等提供重要的基礎數據。本文基于全新的238Np中子光學模型勢參數，對n＋236Np核反應進行理論分析，并根據Np各同位素反應截面系統變化規律，對模型參數進行了調整，最后完成了全套中子數據的更新評價，與CENDL-3.1評價結果相比有較明顯的改進。

236Np；中子；評價；截面；核數據

裂變核全套中子評價數據為反應堆設計和安全運行、核燃料循環、估算高燃耗反應堆中次錒系核素的產生量及其嬗變研究等提供重要的基礎數據。裂變反應堆中產生的主要次錒系元素包括Np、Am和Cm等。Takano等［1］計算表明，在UO2－PWR（50 GW·d／t燃燒，冷卻7 a）中，Np系列元素含量占總乏燃料次錒系元素的51%，而Am占35%；相同條件下，在MOX-PWR反應堆中，Np和Am含量占總乏燃料次錒系元素的4.4%和58%。236Np核素可通過240Am的α衰變、237Np（n，2n）、237Np（d，t）等核反應產生。在中國CENDL-3.1評價庫［2］中，236Np全套中子數據于2003年完成全新評價，此后的10年內，國際上先后公布了一些新的全套中子評價數據庫［3－6］，特別是2010年日本公布的全套中子評價數據庫JENDL-4.0［3］，其對236Np進行了全新的理論模型計算。因此，需對CENDL-3.1評價庫中的236Np全套中子數據進行認真分析和必要更新。

1 現存評價數據情況

2003—2004年，中國核數據中心完成了236，237，238，239Np等4個核素全套中子數據的評價，并全部收錄到CENDL-3.1評價庫中，在CENDL－2.1［7］中無236，238，239Np全套中子數據，是全新評價數據。另外，在2012年完成了對238Np的全套中子數據的更新評價，獲得了一套全新的中子光學模型勢參數。由于缺乏實驗測量信息，在數據評價中主要以Np系列核素截面的系統變化規律為依據開展理論分析。理論計算中直接采用238Np全套中子數據更新評價時所獲得的一套全新的中子光學模型勢參數，將零程扭曲波玻恩近似理論模型DWUCK程序［8］與基于統一的Hauser-Feshbach理論及激子模型的FUNF程序［9］結合開展理論計算。在CENDL-3.1評價數據中非彈性散射、裂變第1臺階、第2臺階及（n，2n）反應截面等并非很合理，特別是8 Me V以上能區的非彈性散射截面顯得過大，第1激發態的非彈性散射截面也有些偏大。（n，2n）反應截面在7.3 MeV附近出現一較明顯的結構，這一點正好與（n，f）反應在第2臺階（7 Me V附近）截面上升階段曲線出現較明顯的結構對應，從物理上說這并不很合理，可能的原因是在理論分析過程中對不同反應道截面分配不夠合理。

國際評價庫中俄羅斯ROSFOND-2010［4］的評價數據主要取自日本早期評價庫JENDL-3.2的評價數據［10］，而瞬發裂變中子數取自歐洲JEFF-3.1評價庫［5］，裂變瞬發中子能譜直接采用238Np的評價數據。JEFF-3.1評價庫直接取自JENDL-3.3評價數據，JENDL-3.3評價數據直接取自JENDL-3.2庫，僅刪除了彈性散射角分布T矩陣等文檔，并對能譜進行了插值。日本JENDL-4.0和美國ENDF／B-Ⅶ.1評價數據庫［6］分別于2010和2011年正式對外公布，ENDF／B-Ⅶ.1評價庫直接采用JENDL-4.0庫中的數據。JENDL-4.0庫的評價數據2007年由Iwamoto［11］完成，主要利用CCONE模型程序重新進行理論計算。

2 現存實驗數據情況

在更新評價中，檢索了EXFOR實驗數據庫，補充查找了CINDA庫以及INIS索引數據庫等，僅Lindner等［12］、Jaffey等［13］、Gerasimov等［14］、Danon等［15］和Val′skiy等［16］開展了裂變反應實驗測量。除Danon等和Val′skiy等分別測量了0～22 eV和0.025 3 eV～21.54 keV共振能區的裂變截面外，其他的實驗均為熱能點裂變截面測量。

3 全套中子數據更新評價

在CENDL-3.1評價后無新的實驗測量信息出現，而新公布的全套中子評價數據庫中僅JENDL-4.0庫中的數據為全新評價結果。由于JEFF-3.1和ROSFOND-2010評價數據均取自JENDL-3.2評價庫，且ENDF／B-Ⅶ.1取自JENDL-4.0評價庫，因此在各評價數據畫圖比對時不再顯示ROSFOND-2010和ENDF／B-Ⅶ.1評價庫。

本評價工作在分析和總結各評價數據庫特別是CENDL-3.1庫中評價數據現狀和需改進的內容，以及各評價數據庫中Np系列核素反應截面變化規律的基礎上，對直接作用過程貢獻、非彈性散射截面、（n，2n）反應截面和裂變截面等方面做了更新和改進。由于共振參數及裂變中子數均無新的實驗測量信息，共振參數、熱能點反應截面、瞬發、緩發和總裂變中子數均保持CENDL-3.1的推薦值。錒系核素全套中子數據評價過程及CENDL-3.1庫中錒系核素全套中子數據評價情況在文獻［17-18］中有較詳細描述，特別是缺乏或無實驗信息的反應截面的評價方法和過程在文獻［18］有較詳細描述，最基本原則是：1）以相同核電荷數Z中有實驗測量信息的核素的光學勢參數為基礎，根據全截面等隨質量數A的變化趨勢做適當調整；2）根據（n，2n）、（n，f）、（n，γ）等反應截面隨A變化的趨勢調整能級密度、對修正及裂變位壘等模型參數，如（n，2n）反應截面隨A增加而增大。236Np和238Np兩核素具有相同的奇偶性，兩者僅相差兩個中子，由中子引起的核反應截面大小及形狀均具有很強的可比性，因此在本工作理論計算中直接采用文獻［19］中新獲得的一套n＋238Np中子光學模型勢參數，將其用于FUNF程序和直接作用過程DWUCK程序理論計算。下文主要對本工作的評價結果與其他庫中評價數據進行對比和分析。

3.1 全截面和彈性散射反應截面

理論計算中，直接采用238Np全套中子數據更新評價時所獲得的一套全新的光學模型勢參數，由此計算得到的全截面與其他庫中評價數據的對比如圖1所示。對于全截面，本工作的推薦值整體較CENDL-3.1庫的稍高一些。在JENDL-4.0庫中，n＋236Np的理論計算中也是直接采用n＋238Np中子光學模型勢參數，其全截面大小和變化趨勢均與本工作的相同。

圖1 全截面評價數據對比Fig.1 Comparison of evaluated data for（n，tot）reaction

各評價庫中彈性散射截面的對比如圖2所示。在0.04～0.4 Me V和0.4～4 Me V兩個能區，本評價結果分別較CENDL-3.1庫的高約0.5×10－24cm2和低0.5×10－24～1×10－24cm2，而4 MeV能區以上各評價庫間差異較小。在4 MeV以下能區，本工作結果明顯較JENDL-4.0的低，而在4 MeV以上能區兩者間差異很小。JEFF-3.1的彈性散射反應截面整體較其他評價數據庫的高，截面曲線的形狀和大小均不太符合物理規律。

圖2 彈性散射截面評價數據對比Fig.2 Comparison of evaluated data for（n，el）reaction

3.2 非彈性散射反應截面

非彈性散射反應截面理論分析嚴重依賴于靶核的核結構信息，國際核結構評價數據庫（evaluated nuclear structure data file，ENSDF）中最新的236Np核結構數據為文獻［20］中的推薦值，但與較早236Np的核結構數據相比并無變化，將文獻［20］中所列的能級（表1）均考慮到理論計算中。236Np基態的自旋為6－，耦合道光學模型程序ECIS-95［21］無法對其進行理論計算，另外，基態與激發態之間的耦合也不強，因此，選擇零程扭曲波玻恩近似理論模型來計算非彈性散射直接作用貢獻。從表1可看出，在ENSDF庫中第1激發態只給出了自旋，而未給出參考的宇稱，若其宇稱為負，由DWUCK程序計算的非彈性散射直接作用貢獻為10－23cm2量級，明顯不合理；若為正，非彈性散射直接作用貢獻為10－57cm2量級，因此考慮該激發態的非彈性散射直接作用貢獻意義不太大，在理論計算時假定其宇稱為正。故利用DWUCK程序只計算第2～4激發態的非彈性散射直接作用的貢獻。由DWUCK程序計算得到的直接作用非彈性散射的截面和角分布數據配合統計模型程序FUNF的理論計算，最后得到各分立能級和連續能級的非彈性散射截面及總非彈性散射截面。

表1236Np分立能級信息Table 1 Discrete levels information of236Np

本工作的總非彈性散射截面與各評價庫之間的對比如圖3所示。本工作的非彈性散射截面與CENDL-3.1和JENDL-4.0評價庫在截面大小與形狀上均存在較大差異。一方面，本工作采用的光學模型勢參數與CENDL-3.1評價時完全不同；另一方面，直接作用貢獻的理論計算結果也與CENDL-3.1評價時存在一定差異。能級綱圖中所涉及的最高激發態能量小于0.33 Me V，因此連續非彈性散射是總非彈性散射截面貢獻的主要來源，再考慮到第2～4激發態的直接作用貢獻，總非彈性散射截面在入射中子能量較低時截面大些是較合理的；另外，在8 Me V以上能區，本文評價值明顯較CENDL-3.1低些。本評價值在截面形狀上與文獻［19］中238Np非彈散射的基本相似，只是截面小一些，這符合截面隨A變化的規律；但在JENDL-4.0庫中，236Np和238Np的非彈性散射激發函數存在較大的差異，如圖3所示，而其238Np非彈性散射截面形狀卻與本評價值相似。因此，整體上看，本評價值較JENDL-4.0的合理些。JEFF-3.1的評價數據曲線由一條折線構成，可能是理論計算中所考慮的能點不夠造成的。

圖3 非彈性散射截面評價數據對比Fig.3 Comparison of evaluated data for（n，n′）reaction

值得注意的是，在JENDL-4.0理論計算中所采用的236Np分立能級與ENSDF數據庫的不相符（表1）。除基態和第2激發態的J外，在JENDL-4.0評價中所采用的分立能級無法在ENSDF數據庫中找到，這些激發態信息均是人為添加的；同時，假定第2激發態的宇稱為正，且是1個轉動帶的帶頭，由此人為地添加了第3、第4和第6激發態（表1）。這可能是與本工作的非彈性散射截面存在較大差異的原因，也是其自身236Np和238Np非彈性散射截面在形狀與大小上差異較大的最可能原因。

3.3 （n，2n）反應截面

本工作的236Np（n，2n）反應截面推薦值與各評價庫數據的對比如圖4所示。本工作推薦值與CENDL-3.1評價庫之間存在較大的差異，一方面是由于目前所采用的光學模型勢參數與原先的不同，另一方面，非彈性散射截面和裂變反應截面均與原先的理論計算存在較大差異。從截面曲線看，本文推薦值在7.3 Me V附近曲線較光滑，解決了CENDL-3.1庫中存在一較明顯的結構的問題，整體上反應截面曲線和大小更合理一些。本工作推薦值與JENDL-4.0庫評價數據間差異較大，主要是由于兩者間的非彈性散射及裂變反應截面間存在較大的差異造成的。JEFF-3.1的評價值整體較其他的評價庫高，在12.8 Me V附近為一折線下降，不是很合理。

圖4 （n，2n）反應截面評價數據對比Fig.4 Comparison of evaluated data for（n，2n）reaction

3.4 裂變反應截面

裂變反應截面各評價庫數據的對比如圖5所示。從截面形狀和大小看，本推薦值與Britt和Wilhelmy［22］的裂變截面系統變化的研究結果符合較好，物理走向合理，而與CENDL-3.1間存在較大差異。CENDL-3.1庫中裂變反應的第1臺階即（n，f）反應（反應代號MT＝19）截面下降較快，而第2和第3臺階即（n，n′f）和（n，2nf）反應截面較本推薦值小很多，但這兩個臺階形狀與本推薦值類似。圖5中的數據點是由Britt和Wilhelmy通過對奇-奇核以及有實驗信息核素的裂變反應截面系統分析得到的經驗公式，經驗公式中的裂變概率是通過（3He，tf）和（3He，df）兩個間接反應實驗數據提取的，該經驗公式應用于估算難以開展實驗測量的奇-奇核在6 Me V以下能區裂變截面，因此這一研究結果作為本推薦時的參考。目前推薦值與JENDL-4.0在小于5 MeV能區基本符合，但第2和第3臺階部分本評價值整體與其存在一定的差異，這一點從（n，n′）和（n，2n）等反應截面間存在較大差異也可看出。JEFF-3.1庫的截面與其他推薦數據的差異不太大，但其曲線形狀不是很合理，特別是每個臺階起閾處均為折線。

圖5 裂變反應截面評價數據對比Fig.5 Comparison of evaluated data for（n，f）reaction

3.5 其他反應截面

中子與236Np作用的其他反應截面對比如圖6所示，包括（n，3n）、（n，γ）、（n，p）、（n，d）、（n，t）和（n，α）反應截面，各反應截面大小和物理變化趨勢均較合理。

圖6 其他反應截面評價數據對比Fig.6 Comparison of evaluated data for other reactions

3.6 微分截面評價

本工作的彈性散射角分布與其他評價庫間的對比如圖7所示，其中入射中子能量為14 MeV，各評價庫間的彈性散射角分布的形狀基本一致。在峰值大小上，本工作結果較CENDL-3.1的低些，與JENDL-4.0的推薦值基本一致。在大角度上，各評價庫推薦值間截面及其曲線形狀均存在較大的差異。

圖7 彈性散射角分布對比（En＝14 Me V）Fig.7 Comparison of elastic scattering angular distribution（En＝14 MeV）

裂變中子能譜由Madland-Nix公式計算得到，入射中子能量為0.5～20.0 MeV的裂變能譜理論計算結果如圖8所示。本工作的裂變中子能譜符合物理變化規律，即隨著入射中子能量的增加，裂變中子能譜逐漸變硬。由于無角分布和能譜實驗信息，因此本推薦均采用理論計算結果。

圖8 中子出射裂變能譜（En＝0.5～20.0 MeV）Fig.8 Comparison of fission spectra（En＝0.5-20.0 Me V）

4 小結

本工作以238Np全套中子數據更新評價時獲得的一套全新的中子光學模型勢參數為基礎，利用DWUCK程序和FUNF程序開展理論分析，同時根據Np各同位素反應截面系統變化規律，對能級密度、對修正及裂變位壘等模型參數進行調整，最后獲得了各反應截面、微分截面及雙微分截面，推薦的結果物理趨勢合理。

與CENDL-3.1評價數據相比，全截面、彈性散射截面、非彈性散射截面、（n，2n）反應截面和裂變截面等均有較大的更新和改進，非彈性散射截面更加符合物理變化趨勢，裂變反應截面特別是第1臺階能區與Britt等的裂變截面系統變化的研究結果相符合，（n，2n）反應截面較好地解決了CENDL-3.1評價數據在7.3 MeV附近截面不光滑的問題。本推薦中還給出了雙微分截面和光子產生數據等。

中子與236Np反應的實驗信息很少，且236Np自身的能級綱圖不太完整，因此，需對236Np的核反應實驗測量信息、評價數據及核結構信息繼續進行跟蹤，以便對評價數據進一步更新和改進。

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Updated Evaluation of Neutron Nuclear Data for236Np

CHEN Guo-chang1，CAO Wen-tian2，＊，WANG Ji-min1，
YU Bao-sheng1，TANG Guo-you2
（1.China Institute of Atomic Energy，P.O.Box 275-41，Beijing 102413，China；
2.State Key Laboratory of Nuclear Physics and Technology，
School of Physics，Peking University，Beijing 100871，China）

The nuclear data with high accuracy for actinides play an important role in nuclear technology applications，including reactor design and operation，fuel cycle，and estimation of the amount of minor actinides in high burnup reactors and its transmutation.Based on a new set of neutron optical model parameter of238Np and the systematic trend of the cross sections of different Np isotopes，a full set of236Np neutron nuclear data were updated and improved by theoretical calculation.The present result has significant improvements over the data in CENDL-3.1.

236Np；neutron；evaluation；cross section；nuclear data

O571.54

A

：1000-6931（2015）09-1537-07

10.7538／yzk.2015.49.09.1537

2014-06-03；

2014-08-21

陳國長（1978—），男，浙江臺州人，副研究員，博士，粒子物理與原子核物理專業

＊通信作者：曹文田，E-mail：cao＠pku.edu.cn