基于響應面法的花椒真空干燥工藝參數優化

孟國棟，彭桂蘭，羅傳偉，黎斌，楊玲，邱光應

(西南大學 工程技術學院,重慶,400715)

基于響應面法的花椒真空干燥工藝參數優化

孟國棟，彭桂蘭*，羅傳偉，黎斌，楊玲，邱光應

(西南大學 工程技術學院,重慶,400715)

為了提高花椒的干燥速率和干燥品質，尋求花椒真空干燥的最佳工藝參數組合。采用單因素試驗，分別考察溫度X1(50、60、70 ℃)、真空度X2(-0.06、-0.04、-0.02 MPa)、裝載量X3(30、40、50 g)對花椒干燥特性的影響程度和各因子的合理范圍,在此基礎上選取干燥速率(Y1)、總色差(Y2)、開口率(Y3)為評價指標，設計三元二次回歸旋轉試驗，利用Design-Expert軟件進行響應面分析，分別建立3個指標的回歸模型并進行單目標優化。利用響應面分析因素之間交互作用對各指標的影響程度，最后利用加權評分法將3個模型綜合為一個模型并利用SPSS軟件進行優化，得到最佳工藝優化參數組合為：X1=62.18 ℃、X2=-0.054 MPa、X3=37.23 g，此時干燥速率(Y1)為0.056 2 g/min，總色差(Y2)為1.315 2，開口率(Y3)為98%，與單目標優化結果接近，模型可靠。

花椒；真空干燥；干燥速率；總色差；開口率；響應面分析

花椒(Zanthoxylumbungeanum)是中國廣大消費者喜愛的食用香料之一，有“中國八大調料”之稱[1]。新采摘的青花椒一般含水率都在80%左右，在存儲、運輸的過程中極易發生霉變和褐變。自然晾曬是目前青花椒最普遍的干燥處理方式，但由于其干燥時間長，過程中花椒色澤品質也極易受天氣因素的影響，而青綠色的干青花椒和變色的干青花椒市場售價相差2～5倍。所以必須通過人工干燥作業使花椒含水率快速達到安全儲藏水平，保證其品質穩定以及延長其安全儲藏時間。

傳統的熱風干燥方式對花椒的色澤等感官品質破壞很大，而真空干燥具有傳熱均勻、干燥溫度低、無氧干燥等優點[2],不僅可以快速的對花椒進行干燥還在很大程度上保護了花椒的感官品質。國外FIGIEL、FERNANDO等運用真空干燥技術對大蒜、蘑菇、香蕉等果蔬進行了研究[3-7]。國內劉云宏等[8-9]利用真空干燥技術對金銀花、山茱萸進行干燥特性研究，并建立數學模型優化真空干燥工藝參數。趙超等[10]首先采用微波干燥方式對花椒進行干燥,但干燥后的花椒質量不理想。張黎驊等[11]對花椒進行了微波真空干燥并提出了最佳工藝參數組合。張藝等[12]研究了不同干燥條件對花椒色澤的影響程度。但對于花椒真空干燥特性及感官品質的聯合研究少見報道。

通過響應面法來尋求物料干燥工藝的最佳參數組合已經成為近年研究新熱。黎斌等[13]對油菜籽真空干燥工藝進行研究，通過CCD響應面法設計油菜籽真空干燥試驗，并建立可靠的二次多項式回歸數學模型。祝瑞雪等[14]利用響應面法對青花椒微波干燥工藝參數進行優化，得出了青花椒微波干燥后保持葉綠素最高含量的工藝參數組合。

本文選取溫度、真空度、裝載量3個因素，首先采用單因素試驗對花椒真空干燥特性進行分析。然后建立三元二次回歸旋轉組合試驗，以干燥速率、總色差、開口率為指標，建立二次多項式數學回歸模型進行檢驗，并進行響應面分析。最后采用線性功效系數加權法將多目標非線性優化轉化為單目標非線性優化進行綜合優化計算，以期得到干燥速率高、總色差小、開口率高的最優工藝參數。

1 材料與方法

1.1 材料

新鮮花椒(江津九葉青)，2016年9月購置于北碚區農貿市場。

1.2 設備

智能型溫度控制器DZF型電熱真空干燥箱，北京科偉永興儀器有限公司；電子天平(METILER TOLEDO AL204)，上海梅特勒-托利儀器有限公司，精度0.000 1 g；KW-2型旋片式真空泵，北京科偉永興儀器有限公司；HunterLab UltraScan PRO 全自動多功能色差儀，美國Hunter Lab公司；直徑100 mm的篩網9只，規格1 mm(用于承載花椒)；自封袋若干，規格10×15 cm(用于貯存花椒干燥樣本)；濾紙若干，用于對花椒表面水分進行干燥處理。

1.3 花椒真空干燥工藝流程

新鮮花椒→洗凈(除泥污)→除雜(葉、梗)→篩選(除去干死、霉爛、破損個體)→除去表面水分→干燥→封裝

1.4 試驗方法與設計

1.4.1 單因素真空干燥試驗

選取篩選后大小均勻的新鮮花椒并用濾紙吸除表面多余水分放置在大篩網上晾干備用。選取溫度、真空度、裝載量3個因素進行單因素試驗，試驗采用間歇式稱量，每隔20 min記錄1次物料的質量，當干燥至安全含水率12%以下停止干燥，每組實驗進行三次平行試驗，通過所需干燥時間和感官品質確定各因素的合理范圍。

1.4.2 三元二次回歸旋轉組合真空干燥試驗

在單因素實驗的基礎上采用三元二次回歸旋轉組合試驗設計，選取溫度X1、真空度X2、裝載量X3三個因素的合理范圍，研究其對干燥速率Y1、總色差Y2、開口率Y3三個指標影響的顯著程度，試驗水平及編碼表見表1。

表1 三元二次回歸旋轉組合設計因素水平編碼表Table 1 Factors and levels adopted the experiment

1.4.3 指標測定與方法

(1)花椒初始含水率的測定參照GB5009.3—2010[15]。

(2)干燥速率(DR)。干燥速率計算式如式(1)。

(1)

式中：mt+△t為試樣在t+△t時刻的質量，g；△t為時間差值，min。

(3) 開口率的計算。從花椒干燥試樣中隨機選取100粒作為樣本，計算開口率η(公式(2))。

(2)

式中：n為開口顆粒數目；N為干燥樣品顆?？倲?。

(4) 總色差的測定。使用HunterLab Ultra Scan PRO 全自動多功能色差儀進行測量，測量中采用國際CIEL*a*b*表色空間表示顏色，表上空間的L*、a*、b*值在三維色度坐標系上，L*軸垂直于a*、b*軸組成的平面[16]。儀器校正完成后對3次平行試驗組進行測定，每份樣品隨機取20粒，測定5次取平均值?？偵睢鱁*的計算方法參照國際ASTME308—99標準，計算式如下所示：

(3)

(4)

(5)

(6)

1.5 數據統計分析

利用Excel對數據進行處理并繪制干燥特性曲線，采用Design-Expert 8.0.6對數據進行回歸處理、響應面分析，利用SPSS 20.0對目標模型進行優化。

2 結果與分析

2.1 真空干燥各因素對花椒干燥特性的影響

2.1.1 溫度對干燥特性的影響

在裝載量為40 g、真空度為-0.04 MPa的條件下，控制干燥溫度分別為50、60、70 ℃進行試驗，研究溫度因素對花椒真空干燥特性的影響。其干燥特性曲線如圖1所示。

圖1 不同溫度下花椒真空干燥特性曲線Fig.1 Vacuum drying curve of Zanthoxylum bungeanum under different temperature

從圖1的干燥特性曲線可以看出，溫度對花椒的干燥速率有顯著的影響。溫度越高干燥速率達到最大值的時間越短，70、60、50 ℃時分別在80、80、100 min達到最大干燥速率。干燥溫度越高物料達到安全含水率的時間也越短，這是因為干燥溫度越高，物料和干燥介質之間的溫度梯度越大，物料內部水分子獲得的動能越大，傳熱和傳質速率加快[17]，70 ℃時達到安全含水率只需要420 min，但是干燥后的花椒出現焦糊味，所以干燥溫度不能超過70 ℃。50 ℃時總干燥時間明顯加長，達到960 min，不利于提高干燥速率且開口率也較低，所以干燥溫度不宜低于50 ℃。整個干燥過程由升速階段直接進入降速階段，沒有恒速干燥過程，這也符合多孔物料的干燥特性曲線趨勢[18]。

2.1.2 真空度對干燥特性的影響

在裝載量為40 g、溫度為60 ℃的條件下，控制真空度分別為-0.06、-0.04、-0.02 MPa進行試驗，研究真空度因素對花椒真空干燥特性的影響。其干燥特性曲線如圖2所示。

圖2 不同真空度下花椒真空干燥特性曲線Fig.2 Vacuum drying curves of Zanthoxylum bungeanum under different vacuum degree

從圖2干燥特性曲線可以看出，較高的真空度達到最高干燥速率的時間較短，-0.06、-0.04、-0.02 MPa達到最高干燥速率的時間分別為60、80、100 min；而從干燥總時間來看，較高的真空度達到安全含水率所需要的時間較短，-0.06、-0.04、-0.02 MPa對應的干燥時間分別為540、600、620 min。從圖2可以發現，真空度對干燥速率的影響并不十分顯著，但是較高的真空度干燥后的花色澤品質較好開口率也較高，考慮到干燥設備的使用參數，真空度在-0.08 MPa～-0.02 MPa之間選取較為合適。干燥過程升速階段迅速，沒有恒速干燥過程，降速階段時間較長，是典型的降速干燥過程。此種情況尹慧敏[19]等在馬鈴薯熱風干燥研究中有相同驗證。

2.1.3 裝載量對干燥特性的影響

在溫度為60 ℃，真空度為-0.04 MPa的條件下，分別控制裝載量為30、40、50 g進行試驗，研究裝載量因素對花椒真空干燥特性的影響。其干燥特性曲線如圖3所示。

圖3 不同裝載量下花椒真空干燥特性曲線Fig.3 Vacuum drying curve of Zanthoxylum bungeanum under different loading

從圖3可以看出，不同的裝載量對干燥速率的影響是比較顯著的。物料裝載量越多，達到最大干燥速率的時間越長，30、40、50 g的裝載量達到最大干燥速率的時間分別為60、80、100 min，其對應的總干燥時間為520、580、780 min。裝載量為50 g時，干燥速率曲線的降速過程較其他2條曲線明顯緩慢了很多，這主要是因為花椒干燥存在著一個內部水分向表面遷移的過程，裝載量越大內部水分通過水分遷移持續補充表面散失的水分，使得干燥速率曲線下降緩慢[20]，但由于總干燥時間的延長，使得總干燥速率很低，而且干燥后的色澤品質較差，所以裝載量不宜超過50 g。

2.2 三元二次回歸試驗結果與指標模型的建立

按照單因素試驗各因素水平影響程度的分析結果，確定各因素取值合理范圍，采用三元二次回歸旋轉試驗做進一步探究，結果如表2所示。

利用Design-Expert 8.0.6對表中數據進行處理，分別得到干燥速率(Y1)、總色差(Y2)、開口率(Y3)3指標關于干燥溫度(X1)、真空度(X2)、裝載量(X3)三個因素的三元二次回歸數學模型：

(7)

(8)

(9)

表2 試驗設計及結果Table 2 Experimental designs and results

2.3 模型顯著性檢驗和響應面分析

由干燥速率顯著性分析可知，溫度和裝載量因素對干燥速率的影響極顯著(p<0.000 1**)，溫度越高表面游離水分汽化速率越快，并以氣液兩態的形式穿過水分-空氣界面向四周擴散[21]；裝載量越多篩網中間部分花椒水分向上下干燥表面遷移的路徑就越長，干燥越困難。真空度對干燥速率的影響顯著(0.01

表3 顯著性檢驗及方差分析表Table 3 Significance test and variance analysis table

注：*.差異顯著(0.01

圖4 真空度為-0.05 MPa時溫度和裝載量對花椒干燥速率的影響Fig.4 Effects of temperature and loading on drying rate with vacuum degree of -0.05 MPa

由總色差指標顯著性分析可知，溫度和真空度對總色差指標影響極顯著(p<0.000 1**)，高溫會破壞葉綠體分解葉綠素，導致色澤品質下降；真空度越高含氧量越低，抑制了葉綠素的氧化保護了花椒色澤品質。溫度和真空度的交互作用影響極顯著(p<0.000 1**)，圖5中當真空度在高于-0.05 MPa水平，溫度在58.4 ℃～62.1 ℃時總色差最小。溫度和裝載量的交互作用影響極顯著(p<0.01**)，由圖6可以看出裝載量在42～48 g，溫度在57.5～59.1 ℃時總色差最小。真空度和裝載量的交互作用影響極顯著(p<0.000 1**)，由圖7可知裝載量在37～43 g，真空度在-0.06～-0.05 MPa時花椒的總色差最小。

圖5 裝載量為38 g時溫度和真空度對花椒干燥總色差的影響Fig.5 Effect of temperature and vacuum degree on total chromatic aberration with loading of 38g

圖6 真空度為-0.05 MPa時溫度和裝載量對花椒干燥總色差的影響Fig.6 Effects of temperature and loading on total chromatic aberration with vacuum degree of -0.05 MPa

圖7 溫度為59 ℃時真空度和裝載量對花椒干燥總色差的影響Fig.7 Effects of vacuum and loading on the total chromatic aberration with temperature of 59 ℃

由開口率指標顯著性分析可知，溫度和真空度對花椒開口率的影響極顯著(p<0.000 1**)，較高的溫度在迅速帶走水分的同時又使花椒殼表面迅速收縮，表面應力增大，迫使花椒迅速開口；較高真空度形成的花椒殼內外壓力差能促使花椒更快開口。溫度和真空度的交互作用影響顯(0.01

圖8 裝載量為38 g時溫度和真空度對花椒干燥開口率的影響Fig.8 Effects of temperature and vacuum degree on the aperture ratio with loading of 38 g

2.4 目標模型優化與檢驗

2.4.1 單目標模型優化(表4)

表4 單目標優化結果Table 4 Result of single objective optimization

2.4.2 模型綜合優化及檢驗

為獲得干燥速率高、總色差小、開口率高的花椒真空干燥工藝參數組合，需對3個指標(干燥速率Y1、開口率Y2、總色差Y3)賦予一定的權重系數，進行線性加權綜合優化。參照加權評分法[23]，考慮到花椒色澤品質為花椒真空干燥主效指標，因此賦予各指標權重值為：干燥速率a=0.3；總色差b=0.4；開口率c=0.3，且a+b+c=1。由于3個指標的量綱不同，為此采用線性功效系數法，先將各目標函數轉化為無量綱函數，把多目標非線性優化轉化為單目標非線性優化。再對綜合函數進行優化評價。令：

Y=aY1+bY2+cY3

(10)

式中:Y為多目標綜合優化函數；Y1為干燥速率無量綱函數，g/min；Y2為總色差無量綱函數；Y3為開口率無量綱函數，%；綜合優化函數結果如下所示：

(11)

運用SPSS軟件進行參數綜合優化，所得干燥工藝參數最優組合為溫度62.18 ℃，真空度-0.054 MPa，裝載量為37.23 g；利用該參數組合進行驗證試驗，該條件下各指標與單目標優化結果對比如下表5所示。

表5 實驗值與預測值的對比Table 5 The comparison of experimental data and predicted value

從表5中可以看出，在綜合優化干燥工藝參數組合條件下所得實驗值與各指標的單目標優化值相差較小，3個指標的相對誤差(絕對值)均低于10%，說明通過模型優化所得參數組合可靠度較高。干燥速率Y1與開口率Y3的實驗所得值均低于單目標優化值，色差Y2略高于優化值，這是由于影響干燥速率變化的主效因素為溫度，干燥溫度越高，干燥速率越大，開口率越高。但溫度的升高會破壞花椒表皮葉綠素，使色差變大，所得花椒干燥制品品質降低，因此適當的降低干燥溫度，可以在保證較高干燥速率的同時又能得到品質較高的花椒干燥制品。

3 結論

由單因素干燥特性試驗可知，花椒真空干燥主要分升速和降速兩個階段，沒有恒速干燥階段。溫度和裝載量對干燥速率影響很大，溫度越高、裝載量越少干燥速率越大；真空度對干燥速率的影響較小。

通過三元二次回歸試驗結果分析可知，溫度越低，真空度越高，花椒干燥后總色差越小，花椒色澤品質越好。溫度和真空度越大花椒干燥開口率越高，花椒外觀品質越好。對綜合指標進行優化，得到最佳工藝參數組合為：干燥溫度62.18 ℃；真空度-0.054 MPa；裝載量37.23 g。再此條件下，干燥速率(Y1)最大值為0.056 2 g/min，干燥后花椒總色差值(Y2)為1.315 2，花椒的開口率(Y3)為98%，與單目標優化值的相對誤差(絕對值)都不超過10%，模型可信度高，優化結果可靠。

[1] 黃德民,趙國華,陳宗道，等.我國花椒的飲食文化探源[J].中國調味品,2006(1):75-81.

[2] 潘永康.中國現代干燥技術發展概況[J].通用機械,2005(8):42-43.

[3] FIGIEL A. Drying kinetics and quality of vacuum-microwave dehydrated garlic cloves and slices[J].Journal of Food Engineering，2009,94(1):98-104.

[4] GIRI S K,PRASAD S.Optimization of microwave-vacuum drying of button mushroom using response-surface methodology[J].Drying Technology,2007,25(5):901-911.

[5] FEMANDO W J N, LOW H C,AHMAD A L.Dependence of the effective diffusion coefficient of moisture with thickness and temperature in convective drying of sliced materials: A study on slices of banana,cassava and pumpkin[J]. Engineering Journal of Food,2011,102(4):310-316.

[6] LEE J,KIM H.Vacuum drying characteristics of eggplants[J].Journal of Food Engineering,2007,83(3):422-429.

[7] JUN H L, HUI J K. Vacuum drying kinetics of Asian white radish (RaphanussativusL.) slices[J].LWT-Food Science and Technology,2009, 42(1):180-186.

[8] 劉云宏,朱文學,劉建學,等.金銀花真空干燥工藝優化[J].食品科學,2011,32(10):75-78.

[9] 劉云宏,朱文學,馬海樂.山茱萸真空干燥模型建立與工藝優化[J].農業機械學報,2010,41(6):118-122.

[10] 趙超,陳建,邱兵,等.花椒微波干燥特性試驗[J].農業機械學報,2007(3):98-101.

[11] 張黎驊,鄭嚴,秦文,等.花椒的真空微波干燥工藝參數優化[J].西南大學學報:自然科學版,2008,30(7):179-183.

[12] 張藝,張甫生,宋瑩瑩,等.干燥條件對青花椒色澤的影響[J].食品科學,2014,35(5):23-27.

[13] 黎斌,彭桂蘭,羅傳偉,等.基于響應面法的油菜籽真空干燥工藝參數優化[J]. 食品與發酵工業,2016,42(12):105-110.

[14] 祝瑞雪,高鴻,趙志峰,等.響應面法優化青花椒微波干燥工藝[J].中國調味品,2012(1):51-55.

[15] GB 5009.3—2010.食品安全國家食品中水分的測定[S].

[16] 劉婷婷,袁建,陳銀基,等.油菜籽儲藏期間色澤變化與品質指標相關性分析[J].糧食儲藏，2013,42(2):32-38.

[17] 關志強,王秀芝,李敏,等.荔枝果肉熱風干燥薄層模型[J].農業機械學報,2012,43(2):151-158.

[18] 吳紹鋒, 彭桂蘭, 邱兵濤,等. 基于不同數學模型的魔芋水分吸濕等溫線模擬[J]. 食品工業科技, 2015, 36(2):126-128.

[19] 尹慧敏, 聶宇燕, 沈瑾,等. 基于Weibull分布函數的馬鈴薯丁薄層熱風干燥特性[J]. 農業工程學報, 2016, 32(17):252-258.

[20] 李詩龍.油菜籽的物理特性淺析[J].中國油脂,2005,30(2):7-12.

[21] ARUN S MUJUMDAR.Handbok of industrial drying(3rd edition)[M].New York:CRS Press,2006

[22] PATIL B G;WARD G T. Heated air drying of rapeseed[J]. Agricultural Mechanisation in Aisa,1989,21(4):89-95.

[23] 田維娜,明建,曾凱芳.采用響應曲面法研究熱處理對鮮切荸薺色澤的影響[J].食品科學,2009,30(8):291-296.

OptimizationofvacuumdryingparametersofZanthoxylumbungeanumbasedontheresponsesurfacemethodology

MENG Guo-dong, PENG Gui-lan*, LUO Chuan-wei,LI Bin, YANG Ling, QIU Guang-ying

(College of Engineering and Technology，Southwest University，Chongqing 400715，China)

In order to improve the drying rate and drying quality ofZanthoxylumbungeanumand optimal vacuum drying parameters, single factor experiment was used at temperatureX1(50, 60, 70℃), vacuumX2(-0.06, -0.04, -0.02MPa), loadingX3(30, 40, 50g) on the drying characteristics and their reasonable ranges. Based on the single factor experiment, three factors quadratic design of rotary combination was established by drying rate (Y1), total chromatic aberration (Y2), and aperture ratio (Y3) as indicators. Response surface analysis was carried out by Design-Expert software, the regression models were built by three indexes and optimized single target. Finally, using the weighted scoring method combined three models into a comprehensive model. After optimization of the model, the optimal process parameters are:X1=62.18℃,X2=-0.054 MPa,X3=37.23 g. Under the above conditions, the drying rate (Y1)was 0.058 9 g/min, the total chromatic aberration (Y2)was 1.3152, the opening rate (Y3)was 98%. The results were similar with the single target optimization which indicated that the model is reliable.

Zanthoxylumbungeanum; vacuum drying; drying rate; total chromatic aberration; aperture ratio; response surface analysis

10.13995/j.cnki.11-1802/ts.014315

碩士研究生(彭桂蘭教授為通訊作者,E-mail:pgl602@163.com)。

國家自然科學基金項目(31301575)

2017-03-15，改回日期：2017-04-22